芳香酸类疏水性低共熔溶剂对水中常见药物和酸根离子的萃取分离研究

发布时间：2020-04-14 02:11

【摘要】：低共熔溶剂是继离子液体之后的又一代新型绿色溶剂,它除了具有蒸气压低、对大气污染比较小、导电与导热性好、液程宽、熔点低、热稳定性强等离子液体具备的优点外,还具有原材料易得、制备简单绿色、价格低廉、不需要进一步提纯等离子液体不具备的优势,因此,可以替代传统的挥发性有机溶剂和制备提纯困难、价格较贵的离子液体,并应用于合成、电化学、萃取分离等领域。目前,该领域的工作主要集中在亲水性低共熔溶剂,对于疏水性低共熔溶剂的研究较少。疏水性低共熔溶剂除了具备上述优势外,还可以用于水相,极大地拓宽了低共熔溶剂的应用范围,尤其适用于污染水体的处理。鉴于疏水性低共熔溶剂的优良特性,本文选择合适的季铵盐和芳香酸为原材料,成功制备出了一批芳香酸类疏水性低共熔溶剂,测定了低共熔溶剂的密度、粘度、熔点(或玻璃态转变温度)、以及热分解温度等物理学性质,并通过核磁氢谱与红外光谱对其结构进行表征。在此基础上,将所合成的疏水性低共熔溶剂用于水体中药物和无机酸根离子两大类环境污染物的萃取分离,其中药物选择了扑热息痛、甲硝唑、甲巯咪唑、噻菌唑和氨苯砜,酸根离子选择了重铬酸根、高锰酸根和正磷酸根。系统研究了待萃取溶液中污染物浓度、待萃取溶液的体积、温度、p H值、低共熔溶剂种类、以及无机盐等因素对萃取效果的影响。在最佳优化条件下,扑热息痛、甲硝唑、甲巯咪唑、噻菌唑和氨苯砜的萃取效率最高分别为98.65%、71.80%、91.72%、100%、100%;重铬酸根、高锰酸根、正磷酸根的萃取效率分别为100%、100%、63.05%。实验结果说明,芳香酸类疏水性低共熔溶剂对五种药物和三种酸根离子具有优良的萃取效果。此外,为了验证文中所合成的低共熔溶剂在天然水体中的应用价值,作者分别从丹河、沁河、卫河和共产主义渠中采样,共得到了四种地表水实际水样,并将其用于甲硝唑、氨苯砜、重铬酸根和正磷酸根的加标萃取实验。实验结果表明,地表水加标水样的萃取效率与纯水溶液的萃取效率大体相当,即在实际受污染的地表水中,新制备的低共熔溶剂具有很好的应用价值。
【图文】：

氢键,供体,受体,结构式

有研究发现[46]，亲水性咪唑类离子液体会改变生物体细胞膜的结构与性质，间产生毒害作用。低共熔溶剂低共熔溶剂的定义003 年，英国 Abbott 等人发现了氯化胆碱-尿素低共熔溶剂，当氯化胆碱与尿素为 1:2 时，所形成的低共熔溶剂的熔点最低，该熔点为 12℃[47]。低共熔溶剂义为由两种或两种以上的化合物组成，一种化合物作为氢键供体，另一种化合键受体，他们所形成的低共熔溶剂的熔点要比其自身的熔点都低[48]。氢键受体化胆碱、季铵盐、季磷盐和氨基酸，氢键供体通常为尿素、酰胺、羧酸和多元]。常见的氢键受体和氢键供体的结构式如图 1-1 所示[50-52]。

水系,占比,年际变化,低共熔

图 1-2 2001-2016 年全国主要水系 I-III 类水与劣 V 类水所占比重的年际变化图[121-136]在上述背景下，本文以甲基三辛基氯化铵（N8881-Cl）为氢键受体，苯甲酸、邻硝基苯甲酸、对硝基苯甲酸、邻甲氧基苯甲酸、间甲基苯甲酸和邻甲基苯甲酸等六种芳香酸为氢键供体，受/供体按照一定的摩尔比混合，成功制备出了八种疏水性低共熔溶剂并通过密度计、粘度计、差示扫描量热仪、热重分析仪、核磁共振仪和傅里叶红外光谱仪等仪器对新制备出的疏水性低共熔溶剂进行了表征，，研究了八种疏水性低共熔溶剂对水中扑热息痛、甲硝唑、甲巯咪唑、噻菌唑和氨苯砜等五种常见药物和重铬酸根、高锰酸根和正磷酸根等三种酸根离子的萃取分离性能，分析了低共熔溶剂的结构、浓度、温度、pH 值、相比、无机盐的种类和浓度等因素对萃取效率的影响，为疏水性低共熔溶剂的设计、制备和应用提供了基础数据和科学依据，同时也为污染水体的高效治理开辟新的思路和探究新的解决方法。
【学位授予单位】：河南师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X832

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