化石燃料引起温室效应以及气候变化日趋明显,为应对人们对能源的需求,核能作为一种清洁能源成为首选之策。然而,铀资源在开采过程中排放的含铀废水使环境受到不同程度的污染。目前,吸附法在铀污染去除邻域备受关注。复合吸附材料有着可根据需求选择基团和基质材料分布广泛等优点,被广泛应用于铀污染处理。本文以蒙脱土(MT)为基质,用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)对其柱撑改性,通过NaBH_4还原法还原纳米零价铁(nZVI)制得复合吸附材料CTAB-nZVI-MT。通过对比不同CTAB和nZVI配比的复合材料吸附效果,确定最佳CTAB-nZVI-MT合成配比。利用EDS、SEM、ICP、Zeta-电位和XRD等表征手段对CTAB-nZVI-MT进行表征。SEM和EDS结果可知,复合材料具有明显层状结构,nZVI附着MT的层间;EA和Zeta电位分析结果表明,CTAB成功引入复合材料,提高了材料的电位值;ICP和XRD表征结果表明,复合材料中nZVI仍以零价形式存在,nZVI在复合材料中的质量比较高。通过有氧和无氧条件下静态吸附实验研究了溶液pH、温度、接触时间、铀初始浓度、总碳酸浓度、钙离子浓度和腐殖酸含量对CTAB-nZVI-MT和nZVI吸附效果的影响。CTAB-nZVI-MT吸附铀的最佳pH值为6.0,在180 min内达到吸附平衡,符合准二级吸附动力学模型;无氧条件下饱和吸附容量从357.61mg·g~(-1)上升到371.24mg·g~(-1),吸附受碳酸根等影响较nZVI更小;CTAB-nZVI-MT对铀的吸附符合Langmuir和Freundlich等温吸附模型,吸附既有单层吸附,又有表面非均匀吸附;热力学参数ΔH0、ΔG0和ΔS0,说明CTAB-nZVI-MT对铀的吸附是一个自发吸热的化学过程。溶液中的总碳酸、钙离子会抑制铀的吸附;动态柱实验结果表明,CTAB-nZVI-MT为活性材料的可渗透性反应墙(PRB)对铀的去除效果明显,穿透点和饱和点随溶液总碳酸浓度和钙离子浓度以及腐殖酸浓度的增大而减小,CTAB-nZVI-MT填充的PRB柱穿透曲线的穿透点是nZVI填充的PRB柱的2.7~4.7倍,是纯土柱的5.9~8.3倍。在原位处理铀污染领域有很好的应用前景。
【学位授予单位】：东华理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O647.3;X523
文章目录
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 铀的来源及性质
1.2 铀污染的来源及危害
1.3 铀的处理方法
1.4 常见的铀吸附剂
1.4.1 粘土和矿物类
1.4.2 生物质类
1.4.3 高分子类
1.4.4 碳材料类
1.4.5 复合吸附材料类
1.5 纳米零价铁、蒙脱土在环境处理中的应用
1.5.1 纳米零价铁在环境处理的应用
1.5.2 蒙脱土在环境中的应用
1.6 PRB简介
1.7 研究内容及目的
1.8 文章立意和创新
第二章 CTAB-nZVI-MT的制备
2.1 引言
2.2 实验过程
2.2.1 仪器与试剂
2.2.2 溶液的配置
2.2.3 蒙脱土的钠化处理
2.2.4 CTAB用量的选定
2.2.5 nZVI用量的选定
2.2.6 确定CTAB、nZVI负载在MT顺序
2.2.7 CTAB-xnZVI-MT实际铁含量的测定
2.2.8 吸附试验
2.3 结果与讨论
2.3.1 xCTAB-nZVI-MT吸附铀（VI）的效果
2.3.2 CTAB-ynZVI-MT吸附铀（VI）的效果
2.3.3 CTAB、nZVI负载在MT顺序吸附铀（VI）的效果
2.3.4 比较CTAB-nZVI-MT与nZVI对铀（VI）的吸附性能
2.3.5 CTAB-nZVI-MT表征
2.4 本章小结
第三章 CTAB-nZVI-MT去除放射性废水中铀的性能研究
3.1 简介
3.2 实验过程
3.2.1 仪器和试剂
3.2.2 吸附实验
3.3 结果与讨论
3.3.1 pH值的影响（3.0-6.0）
3.3.2 时间及吸附动力学
3.3.3 浓度及等温吸附模型
3.3.4 温度及吸附热力学
3.4 本章小结
第四章 CTAB-nZVI-MT原位修复铀污染性能研究
4.1 简介
4.2 试剂与仪器
4.3 吸附实验
4.3.1 pH值影响（6.0-8.0）
4.3.2 总碳酸浓度的影响
4.3.3 钙离子浓度的影响
4.3.4 腐殖酸浓度影响
4.3.5 离子强度的影响
4.3.6 时间及吸附动力学
4.3.7 浓度及等温吸附模型
4.3.8 温度及吸附热力学
4.4 PRB应用模拟实验
4.4.1 SPE固相萃取柱
4.4.2 不同总碳酸浓度下纯土柱与PRB柱对铀吸附性能的影响
4.4.3 不同钙离子浓度下纯土柱与PRB柱对铀吸附性能的影响
4.5 本章小结
第五章 结论与展望
5.1 结论
5.2 展望
致谢
参考文献
附录
【参考文献】
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