多孔材料的制备及去除水中重金属离子的研究

发布时间：2020-04-18 01:30

【摘要】：水中重金属离子污染对生态系统以及生物体和人类的健康有着严重的影响,如何采用有效手段处理水中重金属离子污染问题一直倍受关注。去除重金属离子的方法众多,如化学沉淀法、膜分离法、离子交换法及吸附法等。相比其它方法,吸附法因成本低、易操作、效果好而得到广泛应用。吸附法去除重金属离子的关键在于开发出高效、廉价且绿色的吸附剂,因此,探索制备兼具大比表面积、高密度吸附活性位点和吸附官能团的新型多孔吸附材料是解决这一问题的必然趋势。本文采用溶剂热法合成了两种功能化金属有机框架(MOFs)材料和一种功能化壳聚糖碳化核壳材料,探究了其对重金属离子的吸附性能,具体内容如下:1、采用溶剂热法合成了金属有机框架MIL-101(Cr),用磷钼酸(PMA)通过浸渍法对其进行功能化修饰,得到磷钼酸功能化MIL-101(Cr)吸附剂(PMA/MIL-101(Cr))。采用FTIR、BET、XRD、SEM、TEM、XPS等手段对其进行了表征,并考察了其对重金属离子Pb(II)的吸附性能。结果表明:PMA成功负载到了MIL-101上,在pH范围(2.0-6.0)和吸附平衡时间150min条件下,PMA/MIL-101对Pb(II)表现出较好的吸附性能和选择性,对Pb(II)的吸附容量为550.00 mg·g~(-1),对Pb(II)/Cd(II)和Pb(II)/Cr(III)的选择性系数分别为7.98和11.10;PMA/MIL-101对Pb(II)吸附等温线符合Langmuir模型,吸附动力学符合拟二级动力学模型,说明该过程以化学吸附为主,和Dubinin-Radushkevich等温模型拟合结果一致。PMA/MIL-101具有很大的比表面积(1341.05 m~2·g~(-1))且富含高密度吸附活性位点,使其对重金属离子具有较高的吸附容量,在去除重金属离子污染方面具有潜在的应用前景。2、采用溶剂热法合成了金属有机框架HKUST-1,以三乙烯四胺(TETA)采用后修饰法对HKUST-1进行氨基功能化改性,制得氨基功能化HKUST-1吸附剂(TETA-[Cu_3(BTC)_2]),采用FTIR、BET、SEM、EDX、XRD等手段对其进行了表征,并考察了其对重金属离子Pb(II)、Cd(II)和Cr(III)的吸附性能。结果表明:TETA成功接枝到HKUST-1上,TETA-[Cu_3(BTC)_2]具有介孔材料特性,具有较大的比表面积(976.82m~2·g~(-1)),对Pb(II)、Cd(II)和Cr(III)有较高的吸附容量,在最佳吸附pH(Pb(II)5.0,Cd(II)7.0,Cr(III)6.0)和吸附平衡时间(Pb(II)120 min,Cd(II)90 min,Cr(III)60 min)下,TETA-[Cu_3(BTC)_2]对Pb(II)、Cd(II)和Cr(III)的吸附等温线均符合Langmuir模型,拟合的最大吸附容量分别为Pb(II)310.56 mg·g~(-1)、Cd(II)256.41 mg·g~(-1)和Cr(III)138.89 mg·g~(-1),吸附动力学均符合拟二级吸附动力学模型,说明过程以化学吸附为主,和Dubinin-Radushkevich等温模型拟合结果一致。TETA-[Cu_3(BTC)_2]具有高比表面积和高密度氨基官能团,对重金属离子具有较高的吸附容量,使其在去除水溶液中重金属离子方面有良好应用前景。3、采用水热碳化法合成了磷钼酸功能化的壳聚糖碳化核壳结构吸附剂(PMA/CoOx@C),采用SEM、HRTEM、XRD、Raman、FTIR、XPS等手段对其进行了表征,考察了吸附剂对重金属离子Pb(II)、Cd(II)和Cr(III)的吸附性能,具体包括pH对吸附容量的影响、吸附动力学、吸附等温线以及对重金属离子的选择性研究。实验结果表明:PMA/CoOx@C具有完整的核壳结构和较好的介孔特性,核壳材料的平均粒径为1390 nm,比表面积为35.96 m~2·g~(-1);在吸附pH(6.0)和吸附平衡时间(360 min)下,对Pb(II)、Cd(II)和Cr(III)具有较好的吸附效果,吸附动力学均符合拟二级动力学模型,Pb(II)和Cd(II)的吸附等温线符合Langmuir模型,而Cr(III)的吸附等温线符合Freundlich模型。PMA/CoOx@C材料中的PMA、氧化钴活性位点和壳聚糖在水热碳化过程中保留的部分羟基和氨基协同作用,从而表现出对重金属离子较好的吸附效果,有望成为一种去除水中重金属离子的绿色新型吸附剂。
【图文】：

分子结构图,壳聚糖,分子结构

图 1-2 壳聚糖的分子结构Firgure 1-2 Chemical Structure Of Chitosan Molecule上是白色（略泛黄）的粉末固体或者是白色片状固体，色，在中性水和碱中的溶解性不好，多数只溶于稀酸[58子化。壳聚糖的分子量和制备工艺有关，脱乙酰壳聚糖生物体中未被提取的壳聚糖分子量约为 1×106～2×106。解、氧化还原、卤化、硝化、磺基化、羧甲基化、烷基，从而拓展了其应用范围。中，存在大量活性基团，如游离氨基、羟基等，用于独量丰富，绿色无害，因此广泛用于各个领域，如印染、保行业。在环保领域，主要是壳聚糖分子结构中 C2-NH重金属离子（Pb(II)、Cd(II)、Cu(II)、Ag(I)）等发生络好的去除效果。壳聚糖具有极强的絮凝作用，且容易降污水处理，克服了传统絮凝剂难以处理的二次污染问题。处理后，，具有保湿、调理、吸湿和抑菌功效，常用于润

形态分布,吸附容量,反应条件,溶液

使得吸附容量增大液pH值对TETA.0mg ， t=6pH on adsorption amounts ofconditions: (A)4 5Pb(II)Cd(II)pH使得吸附容量增大[109]。TETA-[Cu3(BTC)2]吸附容量的影响（反应条件:(h；（B）Co=30 mg·L-1，30 ℃，ms=30.0 mg ，heavy metal ions onto TETA-[CuCo=30 mg·L-1, 30 ℃ , ms=30.0 mg , t=6 h)6 7 85556575859dCI()Iqe/（gm g-1）3 4 51020304050607080Cr(III)rC(Ⅲ）qe(g.gm-1)pH(B)
【学位授予单位】：江南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703;TB383.4

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