非对称杆式介质阻挡放电及其耦合催化条件下对甲苯的降解研究

发布时间：2020-04-19 18:50

【摘要】：随着人类工业进程的快速发展,化石能源消耗导致的大气污染问题日益严重,引起了国际社会的广泛关注。挥发性有机化合物(VOCs)是大气污染的成因之一,对人类身体健康和生态环境造成了严重危害。与传统的VOCs末端处理技术不同,低温等离子体(NTP)技术是一项处理点源气流中VOCs的新兴处理技术,其中介质阻挡放电(DBD)技术由于其放电条件温和、折合场强高、处理效果好、装置简单等优点是目前应用最为广泛的VOCs处理的NTPs技术。传统的对称式DBD电极结构具有放电起始电压高,热效应大,放电中间产物容易积累等缺点。本文提出一种非对称介质阻挡放电电极结构,采用带有螺纹、翅片等曲率半径小的结构的金属杆作为高压电极,以填充导电性材料的绝缘介质作为接地电极,构成的非对称电极结构能产生稳定均匀的丝状流光放电,这种非对称电极结构在放电区域产生不均匀电场,使放电处理过程中产生的气溶胶分子受到极化作用向强电场的方向运动,使其沉积在电极的凹槽位置,由于放电区域与沉积区域分离开来,因此保证了放电间隙一致,使放电更加稳定。研究内容和结论如下:(1)将非对称电极结构与传统的光滑杆电极结构的放电特性和甲苯降解特性进行对比,结果表明,光滑杆电极的放电分布在整个光滑杆上且更为均匀,而螺纹杆和翅片杆电极放电分布在螺纹和翅片结构上并具有更大放电强度;光滑杆电极的降解效率和能量效率相对较高,但翅片杆的矿化效果较好,出口处臭氧浓度更低。对放电降解甲苯产物的检测分析表明邻硝基甲苯和3-甲基-5-硝基苯酚分别为主要的气相和固相有机副产物,中间有机副产物的存在是甲苯降解的碳平衡较低的原因之一。气溶胶沉积实验表明翅片杆电极相比于光滑杆电极放电更加稳定,气溶胶的沉积对其放电功率、甲苯降解效率以及能量效率的影响相对光滑杆更小。(2)通过对电极结构参数和气相参数的优化,结果可得,采用介质电极较多的排列方式能在介质表面积累更多的电荷,从而提高放电功率;相同电压下,铜粉作为电极材料相比于铁粉和碳粉更有利于甲苯的降解效率的提高;当翅片厚度为1.0 mm,翅片间距为2 mm,凹槽深度为1.0 mm,放电间距为3 mm,甲苯初始浓度为100 ppm,总流量0.5 L/min时,翅片型DBD放电反应器的甲苯降解效率达最高。(3)比较不同供电电源(高频未调制电源和调制电源)降解甲苯的研究,结果显示,未调制电源为连续型放电,而调制电源为非连续型放电,相同电压下调制电源放电阶段的放电强度要大于未调制电源;调制电源供电在较高电压下的甲苯降解效率与未调制电源相接近,且调制电源能明显减少放电导致的热损失以提高甲苯降解的能量效率。高频未调制电源的频率越高,起始放电电压越低,但相同能量输入密度下,电源频率越高,甲苯的降解效率越高,甲苯的能量效率越低;当采用调制电源时,占空比和调制频率的大小与能量输入密度成正比,相同电压下,占空比和调制频率越大,则甲苯降解效率越大,能量效率越小,反应器腔室内部的温度越高。(4)将翅片杆DBD反应器与Mn/Ce催化剂相结合,相比单独等离子体放电,Mn/Ce催化剂的加入提高了甲苯降解效率和矿化效果,减小了臭氧等副产物的生成;当Mn/Ce配比为3:1时甲苯去除率和CO_2选择性最高,分别为80%和55%,出口臭氧浓度为0.19mg/L。随着催化剂空速的减小,甲苯去除效率增加,臭氧浓度减小。
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X701;O643.3;O646

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本文编号：2633622