铋酸盐纳米材料光催化及自氧化降解污染物机理研究

发布时间：2020-04-19 20:02

【摘要】：高级氧化技术(AOPs)在近年来迅速发展,它可以生成强氧化性的羟基自由基(·OH)超氧自由基(·O_2~-)等选择性低的活性氧(ROS),将污染物质完全矿化为CO_2、H_2O和无机离子,在处理各种难降解的污染物方面具有巨大的应用潜力。然而,大多数AOPs所用材料并不能单独发挥效用,通常需要额外的高能量或大量添加剂的辅助,极大的提高了运行成本,限制了它在实际环境污染治理中的应用。因此,本文探讨了一种新的具有优异降解效率但不需要昂贵添加物的铋酸盐纳米材料。本论文主要的研究内容与研究成果如下:(1)本文利用离子交换法制备了不同Bi离子掺杂含量的Bi-NaBiO_3,通过对液态4-氯苯酚(4-CP)、气态甲苯的降解和一系列的材料表征,研究了Bi-NaBiO_3的光催化活性和降解机理。由于Bi-NaBiO_3产生的光生空穴电子对,0.2 Bi-NaBiO_3(0.2为原材料Bi(NO_3)_3·5H_2O与NaBiO_3中Bi的摩尔比)在可见光照射下,具有优异的催化性能和高稳定性。材料表征和EPR测试结果表明,Bi掺杂可以提高NaBiO_3的可见光利用率和光生载流子的分离效率,反应中起作用的活性氧物种为~1O_2,·O_2~-和·OH自由基,Bi掺杂引起NaBiO_3晶格氧缺失形成的氧空位可以促进ROS的形成。此外,在反应过程中不断生成的Bi_2(CO_3)O_2也是一种有效的光催化剂。(2)本文进一步探讨了Bi-NaBiO_3纳米颗粒在无光照情况下的反应活性。同样地,利用4-CP为目标污染物进行实验。结果表明,Bi离子的掺杂可以极大的增强NaBiO_3的氧化降解能力,在黑暗下处理30 min后,0.2 Bi-NaBiO_3对4-CP的去除率可达83.7%,是纯NaBiO_3的5.13倍。根据EPR测试和材料表征,我们发现在没有光照或任何其他附加氧化剂的情况下,Bi-NaBiO_3纳米颗粒晶体结构的破坏释放出的晶格氧可以被激活形成活性氧,在溶液中进一步生成大量的~1O_2,从而氧化有机污染物。(3)本文通过球磨法制备了另一种新型铋酸盐氧化物,通过调整初始原材料的投加量来优化该物质,初步表征结果证实了Ag_4Bi_2O_5的成功合成。选择气态甲苯作为模型化合物,评价Ag_4Bi_2O_5催化剂的光催化性能,发现Ag_4Bi_2O_5具有优异的可见光驱动光催化活性和高稳定性。根据EPR测试,产生的~1O_2,·O_2~-和·OH自由基是实现气态化合物氧化的原因,Ag_4Bi_2O_5上形成的氧空位参与ROS的产生,促进光生电子的转移,提高了光催化活性。
【图文】：

技术路线图

图 2-8 循环四次的 0.025 Bi-NaBiO3和 0.2 Bi-NaBiO3的（A）XRD 图谱，（B）局部放大 XRD图谱，（C）、（D）HRTEM 图像2.5.2 X 射线光电子能谱（XPS）分析图 2-9（A）显示了 NaBiO3、0.025 Bi-NaBiO3和循环四次的 0.025 Bi-NaBiO3纳米粒子的 Bi 4f 高分辨率 XPS 光谱。从图中可以看出两个明显的峰形，164.1 eV 和
【学位授予单位】：华中科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X701;O643.36;O644.1

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本文编号：2633683