先进生物质基多孔材料的制备及其二氧化碳捕集和利用的研究

发布时间：2020-04-28 13:26

【摘要】：自工业革命以来,大气中CO_2的浓度急剧增加,造成了严重的温室效应,并引发了恶劣的环境问题,因此降低大气中CO_2的浓度已成为全球环境和能源领域的科研热点。基于上述问题,我们采取了两种解决方案,一种方案是制备新型高效吸附剂捕集并储存CO_2;另一种方案是设计制备高效电催化剂将CO_2还原成CO、HCOOH、CH_4等具有高附价值的化学品,实现CO_2的再利用。在众多的吸附和催化材料中,多孔碳材料由于具有高的比表面、良好的化学和热稳定性、可调控的孔道和表面结构等优点脱颖而出;而生物质材料具有价廉、易得、来源广泛,且对环境无污染等优势,因此以生物质为原料制备先进多孔碳材料用于CO_2的捕集和催化转化是一个具有高研究价值的课题。本论文的主要研究内容和结果主要包括两方面:(1)以天然含氮的废弃生物质虾壳为原料,制备了一系列具有高氮含量和高比表面积的多孔碳材料。在273 K、298 K和1bar条件下,样品对CO_2的吸附量最高分别达6.82和4.20 mmol g~(-1),且具有适中的CO_2吸附热和良好的循环再生性能;此外,样品对CO_2/N_2(15/85,烟道气)和CO_2/CH_4(40/60,沼气)两种混合气体具有优异的吸附选择性,可有效地将CO_2从两组混合气体中分离。这些结果证明制备的多孔碳材料具有优异的CO_2吸附性能和混合气体分离性能。(2)以天然含氮的生物质壳聚糖为前驱体制备了含氮多孔碳基底,选用非贵金属铜进行修饰,通过调节铜的负载量,得到具有高催化活性位点的电催化剂。该催化剂可将CO_2高效地还原为CO,在-0.7V(vs.RHE)的过电势下,CO的法拉第效率(FE)可达90%,且可稳定循环使用30小时以上。
【图文】：

第 1 章 绪论 CO2捕集及资源化技术.1 捕集法相对 N2来说，CO2在空气中的含量是非常少的，，而一般情况下，燃料的 CO2是被直接排到空气中的，相当于高浓度的 CO2被空气稀释，这了 CO2捕集的难度。因此，理想的 CO2捕集方法是直接从 CO2的产生捕集，目前主要集中在燃烧前捕集[6]、富氧燃烧[7]和燃烧后捕集[8]三种 1.1 所示。

图 1.2 光催化还原 CO2的反应机理[33]Fig 1.2 Reaction mechanism of photocatalytic reduction of C前文献报道的 TiO2类型二氧化碳光催化材种类繁多，但效率仍然不够理想，产物的选择性和可控性也有待提高需求。为此研究者们在 TiO2晶体优化、TiO2尺寸和形貌和修饰等方面对光催化剂还原 CO2的活性和选择性开展O2的高效转化。如 Xie 等[31]比较了 Pt、Pd、Rh、Au、A助催化剂的光催化还原 CO2的性能，发现贵金属改性可H4的产率，产率的大小依次为 Pt > Pd > Rh > Au > Ag，逸出功排序相同，说明贵金属负载的机理主要是提高电了贵金属 Pt 分离光子、生成电子-空穴对的能力最强，光催化还原 CO2中。Yamashita 等[34]采用浸渍和离子交六方和立方孔结构的多孔二氧化硅薄膜，然后将 TiO2负
【学位授予单位】：南昌大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X701;TB383.4

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本文编号：2643517