氧化铜表面镶嵌铈复合催化剂用于氨催化还原氮氧化物脱除研究

发布时间：2020-05-03 15:48

【摘要】：治理生产生活中所排放的大量氮氧化物的毒害作用,催化还原脱除是备受关注的高效途径,针对此途径设计低毒耐用的廉价催化剂是多相催化研究中的重要课题,因此本论文选择CuO基催化剂结合稀土元素Ce进行了表面复合催化剂合成及表征研究。不同于传统制备方法,本研究利用Ce(IV)前驱化合物与Cu_2O基体表面的氧化还原反应,在Cu_2O表面蚀刻嵌入少量Ce物种,通过调变Ce的不同含量,合成了均匀分散表面为Ce-Cu紧密复合层的样品,对这些样品进行热处理得到了结构稳定的催化剂用于NH_3选择性还原脱除NO反应(NH_3-SCR-NO),进行了相关催化活性、抗水和抗硫性能及催化稳定性测试。由XRD、Raman、SEM、XPS、H_2-TPR、NH_3-TPD等表征手段表明,少量Ce的嵌入(0.83-2.3wt.%)就可在CuO表面获得Cu(I)-Cu(II)及Ce(III)-Ce(IV)多氧化态物种共存且组成可调的复合界面,相应的氧化还原性质及表面酸中心性质也可得到有效调控,由此获得了性能优良的NH_3-SCR-NO催化剂,如(CeO_x)_(1.6wt.)%^CuO样品在GHSV=100,000 h~(-1),200℃-220~oC范围内NO转化率可达95%,在加入200 ppm SO_2后在280℃-320~oC温度范围内NO转化率仍可达90%,并在48小时稳定性测试中保持性能基本不变,这种抗硫催化性能表明所制备催化剂具有良好的应用前景。在此基础上,还对由共沉淀法制备的Cu-Mn氧化物掺杂Ce获得了Ce-Cu-Mn三元复合催化剂,结果表明在GHSV=40,000h~(-1),100℃-240℃条件下NO转化率皆可达100%,特别是Cu(0.3)-MnOx-Ce(12.5%)催化剂活性温度窗口更宽,抗水抗硫能力相对于Cu-Mn二元催化剂显著提高。
【图文】：

图 1.1 SCR 反应过程原理示意图在无催化剂存在下，，SCR 反应只能在很高的温度范围内（850℃ - 1100℃生化学反应，而当使用催化剂后能使化学反应过程中的活化能降低，因而能较低温度范围内（300℃ -400℃）顺利进行还原 NO 的反应，在氧气存在和

并称取适量制得的球形 CuO，超声分散到 50ml 去离子水中，并用 NaOH 溶液调节 pH 至 8，最后在搅拌下逐滴加入 Ce(NO3)3·6H2O 溶液,用 NaOH 溶液保持体系 pH 值不变，所得沉淀物经过滤、洗涤后，将所得的固体置于 60oC 真空干燥箱干燥 12h，然后再转移至坩埚中，用马弗炉在 400oC 焙烧 3 h 干燥和焙烧即制得所需催化剂，记为(CeOx)1.9wt.%/CuO。两种制备方法示意图如图 3.1 所示。
【学位授予单位】：南昌大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X701;O643.36

【参考文献】

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本文编号：2647758