原位研究表面活性剂对气相母环和烷基化PAHs在作物叶表层环境行为的影响机制

发布时间：2020-05-08 21:53

【摘要】：多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)在大气-植物界面上的交换非常活跃,被植物,特别是作物吸收的PAHs可在食物链中传递与富集,是动物与人类环境暴露的主要途径。另外,作物叶表层上积累的PAHs会与其他物质共存(例如:表面活性剂)。表面活性剂的塑化效应不仅能降低表皮蜡质的粘度和弯曲度,而且能增加角质层的多孔性,从而增加了作物吸着物质的能力以及与外表层相互作用的区域。然而,到目前为止,表面活性剂对母环和烷基化PAHs在活体作物叶表层环境行为的影响尚不清楚。因此,本论文利用光纤荧光法原位研究表面活性剂对活体作物叶表层上母环和烷基化PAHs吸附、消减动力学的影响,并探讨其可能存在的机制。主要研究内容和结果如下:1.建立原位测定吸附于玉米和大豆两种作物叶表层菲(Phenanthrene,Phe)、三甲基菲(3-methy-phenanthrene,3-MP)和惹烯(7-isopropyl-1-methylphenanthrene,Retene)的方法。所建光纤荧光法测定吸附于玉米/大豆叶表层Phe,3-MP和Retene的线性范围分别为2.4-1200/3.5-1000、1.3-1000/1.1-1100和2.6-985/3.7-925 ng/spot,检出限分别为0.20/0.60、0.24/0.41和0.32/0.36 ng/spot,加标回收率分别为98.2-102.7%/97.1-105.2%、90.3-105%/99.2-102.3%和83.3-107.7%/96.6-104.2%,且方法的RSD小于5.3%/4.6%(n=9)。结果表明,光纤荧光法可用于原位测定吸附于作物叶表层上的Phe,3-MP和Retene。2.利用所建光纤荧光法原位研究阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(Hexadecyl trimethyl ammonium Bromide,CTMAB)和阴离子表面活性剂十二烷基苯磺酸钠(Sodium dodecylbenzene sulfonate,SDBS)对吸附于玉米和大豆叶表层Phe,3-MP和Retene吸附动力学过程的影响。研究结果表明:无论是否引入表面活性剂,吸附于玉米和大豆叶表层的Phe,3-MP和Retene均在120 h内达到了吸附平衡。在不同的作物和目标污染物之间,平衡吸附时间和平衡吸附浓度(equilibratedadsorption concentration,EAC)均存在显著性差异。吸附于玉米和大豆叶表层上母环和烷基化PAHs的EAC随着芳香环上的烷基取代数的增加而增加。对于任一的PAHs,由于作物叶表层极性指数(O+N)/C的不同,其EAC值遵循大豆玉米的顺序。CTMAB和SDBS的引入诱导了塑化效应,从而使吸附于作物叶表层Phe,3-MP和Retene的EAC增加了5.3-25.7%,增强程度与叶蜡含量和PAHs的lg K_(OW)值密切相关。3.利用光纤荧光法原位研究CTMAB和SDBS对吸附于玉米和大豆叶表层Phe,3-MP和Retene消减动力学过程的影响。结果表明:无论表面活性剂是否引入,吸附于作物叶表层母环和烷基化PAHs的消减动力学过程均包括快、慢两个消减阶段,并且各阶段均遵循一级动力学模式。表面活性剂种类不同,所吸附母环和烷基化PAHs的快、慢消减速率常数及最终残留量均存在较大差异。随着CTMAB和SDBS浓度的增加,Phe,3-MP和Retene的挥发速率常数先快速下降后趋于平缓,这归因于表面活性剂诱导的“塑化”效应。另外,引入SDBS时,Phe,3-MP和Retene的光降解速率减小,而CTMAB引入时,结果正好相反。总之,SDBS和CTMAB的引入均抑制了母环和烷基化PAHs在作物叶表层的总消减率。
【图文】：

植物摄取PAHs的途径.Fig1.1PathwaysforplantuptakeofPAHs.

原位研究表面活性剂对气相母环和烷基化PAHs在作物叶表层环境行为的影响机制

实验装置图
【学位授予单位】：山西大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X592

【参考文献】