硫、氮掺杂石墨烯电极电催化降解扑热息痛的研究

发布时间：2020-05-14 04:10

【摘要】：本文制备了不同硫、氮掺杂石墨烯材料,通过使用制备的材料电催化降解典型的药物和个人护理产品(PPCPs)——扑热息痛(APAP),研究不同杂原子掺杂石墨烯电极材料的催化活性。通过研究影响电催化降解的因素实验确定不同杂原子掺杂石墨烯电极材料电催化体系的最佳反应条件,分析电催化降解体系过程中的中间产物,推测APAP的降解路径。通过改进的hummer法制备氧化石墨烯,结合水热法制备硫原子掺杂石墨烯(S-GN/Pt/TiO_2)复合材料。考察了S-GN/Pt/TiO_2电催化体系氧化降解APAP的效率,在初始pH值为7、电流为20 mA、电解质为NaCl的条件下,10 mg L~(-1)APAP在90 min内的去除率可以达到98%。使用甲醇猝灭S-GN/Pt/TiO_2电催化体系中的活性自由基,证明了该体系中主要的活性物质是羟基自由基。通过测定S-GN/Pt/TiO_2电催化降解APAP过程中的产物,推测其降解路径。为了提升石墨烯的活性,在石墨烯的碳骨架中加入N原子,以提高石墨烯作为阳极材料的电催化效率,考察了氮掺杂石墨烯(N-GN/Pt/TiO_2)电催化体系降解APAP的效率。结果表明,使用N-GN/Pt/TiO_2可以实现最佳的APAP降解效率(在电流为20mA,1g L~(-1) NaCl和初始pH=4.0时,降解率为100%)。随着材料制备水热反应时间的增加,降解效率降低。根据X射线光电子能谱仪分析,N原子的掺杂形态逐渐从吡啶N和吡咯N向石墨N转移,降低了材料的缺陷程度和氧化还原活性,从而使得降解率变低。使用气相质谱仪(GC-MS)分析APAP的氧化中间体。最后,提出了一种可能的降解途径。为了阐明S和N原子在石墨烯电极上的作用,采用水热法制备了S和N共掺杂石墨烯(SNGN/Pt/TiO_2)。使用了透镜(TEM)、X射线光电子能谱仪(XPS)、循环伏安法(CV)等技术分析了S和N共掺杂石墨烯材料的特性。研究表明,将氮原子引入S-GN/Pt/TiO_2中,降低了S-GN/Pt/TiO_2的电催化效率。根据密度泛函理论计算,结果表明,S和N同时引入石墨烯结构中时,S原子的电催化活性高于N原子。S和N的共掺杂将N形态从吡咯N(活性最高的N结构)转化为石墨N(活性低的N结构),S的的结构没有发生改变,但活性会受到N的抑制。用S和N共掺杂石墨烯作为阳极时,电催化直接氧化活性位点位于的S身边的碳原子,吡咯N旁的碳原子和吡啶N。此外,S结构比其他任何一种N结构更加有利于电催化间接氧化。
【图文】：

电催化氧化原理示意图

电催化氧化机理Fig1.2Mechanismofelectrochemicaloxidation
【学位授予单位】：华侨大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O646.5;O643.3;X703

【参考文献】

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本文编号：2662760