多孔纳米半导体材料的制备及其光催化和吸附性能

发布时间：2020-05-14 23:42

【摘要】：随着人类工业和文明的快速发展,环境污染问题日益严重,发展高效吸附剂和光催化剂以高效去除和降解废水中的有机污染物已成为化学、材料、环境等多学科研究的热点问题。如何针对吸附和光催化过程中的物理、化学机理,有针对性地进行表面和结构调控,从而提升性能,获得优质的材料作为应用储备,是在全世界范围内引起广泛关注的关键科学问题。二氧化钛(TiO_2)和钨酸铜(CuWO_4)作为两类价格低廉、无毒、地球储量丰富的氧化物半导体,在大规模开发利用上具有巨大的应用潜力。但TiO_2由于其较宽的禁带宽度,限制了其光响应范围和光催化效率。而钨酸铜虽具有较窄的禁带宽度,但由于其较高的载流子复合效率,限制了其性能和应用范围。因此,本论文拟通过合理的结构调控和表面改性策略来对这两种半导体进行改性,以期提高它的光吸收利用率,促进载流子分离效率,达到对污染物的高效去除。基于此,开展如下研究:(1)针对TiO_2材料光吸收和电荷分离等方面的劣势,我们选择利用三维大孔结构的慢光子效应增加二氧化钛对光的利用率。同时,利用Bi~(3+)的掺杂和碳点(CDs)的修饰实现对TiO_2的能级调控,从而增加电荷传导率,促进光生载流子的快速分离。我们通过溶胶凝胶法辅助热处理方法合成了CDs修饰的3DOM Bi:TiO_2三维纳米复合材料。结果表明,该复合材料具有良好的光催化降解性能,实现了对RhB和苯酚的高效光催化降解。(2)吸附剂的表面积和活性位点数是影响吸附性能的关键因素。我们通过设计简便易行的自模板法合成三维结构的CuWO_4,以期提高其比表面积和吸附位点来达到较好的污染物去除性能。我们通过控制水热反应的时间调控CuWO_4的形貌,得到了相应的实心CuWO_4纳米球(s-CuWO_4)和空心钨酸铜纳米球(h-CuWO_4)。结果表明,h-CuWO_4对亚甲基蓝(MB)的吸附速度更快,吸附容量更大,实现了CuWO_4对染料良好的吸附性能。(3)针对CuWO_4光催化剂存在的效率较低的问题,我们对CuWO_4进行形貌调控和表面修饰来提高CuWO_4自身的载流子分离效率,从而提高光催化性能。通过合成能有效利用光吸收和的加强传质的空心结构,同时利用CdS与CuWO_4的界面异质结结构加强电子传输,再利用表面修饰CDs的优良的电子传导和储存能力来增强光生载流子分离效率,提高载流子利用率。结果表明,该三元复合催化剂对刚果红和苯酚都存在明显提升的光催化降解性能。
【图文】：

图 1.1 吸附过程示意图Figure 1.1 Diagram of adsorption process图 1.2 半导体中光生载流子激发、迁移和复合过程Figure 1.2 Excitation and migration and recombination of photogenerated carriers in semiconductor

图 1.2 半导体中光生载流子激发、迁移和复合过程and migration and recombination of photogenerated c必须比析氧电位更正。同样，要实现光催化剂半导体表面应具有能与吸附物 (O2、OH-)自由基 ( O2-和 OH)，进一步降解被吸附的有利于还原反应，而半导体的价带位置越正率由光的利用率、电荷传输、载流子的分离atrη =η×η×η整体效率，aη 为光吸收效率，tη 为载流子因素
【学位授予单位】：广州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X703;O644.1;O643.36

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本文编号：2664114