碳布负载铁基类Fenton催化剂的制备及苯酚降解性能研究

发布时间：2020-06-11 18:58

【摘要】：含酚类有机污染物具有稳定的苯环结构,十分难以降解。类Fenton反应作为高级氧化法的一种,能够实现对有机污染物的降解。现有的类Fenton催化剂普遍存在易团聚、循环稳定性差等诸多问题。本论文使用吸附力强、导电性好、易回收的碳布作为负载,采用电化学沉积法成功将铁基化合物固定于碳布表面,制备出类Fenton降解能力强、循环稳定性好的碳布负载铁基类Fenton催化剂。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)和X射线光电子谱(XPS)对制得的催化剂的物相组成和形貌进行了分析。以苯酚为目标降解物,研究了所制备催化剂的催化降解活性,优化了制备工艺及降解条件。利用电化学沉积法分别采用硫酸铁、硫酸亚铁和硝酸铁作铁源,制备了铁氧化物类Fenton催化剂,选用硝酸铁为铁源制得的铁氧化物催化剂中Fe~(2+)占比大,催化活性成分沉积量多。硝酸铁含量为0.12 mol/L,电化学沉积时间为20 min制备的铁氧化物催化剂在近中性条件下降解80%的苯酚用时约80 min,降解周期过长。为了进一步缩短催化剂类Fenton降解苯酚的周期,向硝酸铁电解液中加入硫脲利用电化学沉积法制备了硫改性铁氧化物类Fenton催化剂,并研究了硫脲对所制备的催化剂的物相、形貌及催化活性的影响。硫脲的加入,在催化剂表面形成了Fe-S键,加速了类Fenton反应的进程。在苯酚含量为35 mg/L,H_2O_2含量为6mmol/L的实验条件下,4 min后苯酚降解率达80%。但由于该催化剂存在总铁溶出量大的问题,导致硫改性铁氧化物催化剂降解苯酚的循环稳定性较差。为了提高催化剂类Fenton降解苯酚的循环稳定性,采用乙醇溶剂热法实现了对铁氧化物催化剂和硫改性铁氧化物催化剂的碳修饰处理。因碳修饰对催化剂中活性成分的保护作用,催化剂的循环稳定性得到提升,当苯酚溶液初始pH约为4,葡萄糖含量为69.5 mmol/L时,碳修饰催化剂循环使用17次后对苯酚的降解率仍达到80%。对连续多次降解苯酚后的催化剂重新进行碳修饰处理,由苯酚降解动力学参数可知,碳修饰催化剂降解苯酚的性能恢复到80%以上,葡萄糖经高温水热碳化可获得无定形碳,它发挥还原作用,促进Fe~(3+)向Fe~(2+)的转化,使得碳修饰后的催化剂具备一定的可再生性。
【图文】：

哈尔滨工业大学工学硕士学位论文 的捕获剂，如式（1-3）所示，其反应速率为与已经生成的 OH 继续反应生成无氧化降解了 Fenton 反应降解有机污染物的能力。在 F，又能够消耗 OH。因此，投加 H2O2时一定外，若体系中 Fe2+浓度过高时，则在较高的催 OH，如式（1-7）所示，其反应速率为 k=，相应的，H2O2的利用率就会不高，这将浪与 OH 反应，如式（1-6）所示，反应速率为低。因此，如何提高 H2O2利用率和 OH 的生领域的研究热点。

图 1-3 典型非均相类 Fenton 反应机理图[22]n 催化剂的种类级氧化法催化 H2O2产生 OH 的类 Fenton 催化剂，考虑到经济可行性原则，还有 Al3+/Al0[23]、Ceo3+[26]、Cu2+/Cu+[27]、Mn4+/Mn2+[28]、Ru3+/Ru2+等性的物质。系（ZVAl）/O2体系将 H2O2分解成 OH 来降解溶例如丰富的天然储量（铝是地壳中最丰富的金属属 Fe 的 1/3）。然而，在中性和近中性的 pH 条氧化铝层难以除去，，类似于铁基 Fenton 反应过在酸性条件（pH = 4 以下）下使用。体系CeO2/H2O2氧化还原体系在温和的酸性环境下，效的生成 OH。由于表面的 Ce3+对催化效率起着
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X703;O643.36

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本文编号：2708315