甲苯催化燃烧钴基催化剂的制备与反应性能研究

发布时间：2020-06-14 00:44

【摘要】：催化燃烧技术是将挥发性有机物(VOCs)氧化为无污染的CO_2和H_2O的有效途径,其首要问题是设计开发高活性、高稳定性的催化剂。负载型催化剂中,载体自身与活性组分之间产生的相互作用可增强催化剂性能。Co催化剂由于其优异的低温还原能力、高浓度的氧空穴及亲电氧物种等特点,表现出良好的催化活性。为了进一步改善Co催化剂的活性,将钴负载在载体上或者在钴催化剂上负载其他活性组分,通过钴与其他组分间的协同作用增强催化性能。石墨相氮化碳(g-C_3N_4)由于其密度低、热稳定性好以及表面化学性质丰富等特点而被认为是一种优异的催化剂载体。因此,本文中,一方面设计开发g-C_3N_4负载氧化钴催化剂,并将其应用于甲苯催化燃烧反应中,探究g-C_3N_4载体对催化燃烧甲苯性能的影响。另一方面,基于催化剂的形貌效应,合成氧化钴纳米棒,并将其作为载体负载活性金属Ag,研究氧化钴纳米棒负载Ag催化剂甲苯催化氧化性能。本文的研究结果如下:(1)热聚合盐酸胍合成g-C_3N_4,并采用浸渍法制备CoOx/g-C_3N_4催化剂。作为对比,制备SBA-15、γ-Al_2O_3、AC负载CoOx催化剂。催化氧化甲苯发现,催化活性随着CoOx载量增加而提高,载量为10%时,实现最优的催化活性。和其他载体负载CoOx催化剂相比,10%CoOx/g-C_3N_4催化剂也具有最好的催化活性,279°C实现甲苯完全转化,并且具有优异的稳定性和循环使用性。(2)10%CoOx/g-C_3N_4催化剂拥有最高的催化活性是由于表面Co~(3+)含量高、表面吸附氧物质密度高、及Co~(3+)低温还原能力强。(3)与其他载体相比,氮化碳可以促进氧化钴的还原能力,并且其富N结构导致催化剂表面电子丰富,这可能是氧物种和Co物种丰富存在的原因。因此,g-C_3N_4可以作为良好的催化氧化VOCs催化剂载体。(4)水热法成功制备了Co_3O_4纳米棒,并采用浸渍法制备Co_3O_4纳米棒负载Ag催化剂,探讨了Ag载量对其催化氧化性能的影响。甲苯催化氧化实验发现,Co_3O_4纳米棒具有良好的甲苯催化活性,随Ag负载量的增大而提高,当Ag载量达到7%时,具有最高的催化活性,其T_(50)和T_(90)分别为244.3°C和256.5°C。当Ag载量提高至10%时,甲苯的催化活性出现轻微的下降。(5)7%Ag/Co_3O_4样品拥有最优的催化氧化甲苯的活性。这可能是由于Co_3O_4纳米棒表面Ag分散度高、表面Co~(3+)相对含量高、表面吸附氧物质密度高,以及Co~(3+)低温还原能力强。 【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O643.36;X701

【图文】：

流程图,评价装置,固定床,流程图

图 2-1 微型固定床反应评价装置流程图Figure.2-1 Miniature fixed bed reaction evaluation apparatus flow chart1-压力表，2-质量流量计，3-针型阀，4-预热炉，5-反应管，6-气相色谱，7-电脑，8-混合气（O2/N2瓶，9-甲苯容器。

评价装置,固定床,色谱,预热炉

图 2-1 微型固定床反应评价装置流程图Figure.2-1 Miniature fixed bed reaction evaluation apparatus flow chart1-压力表，2-质量流量计，，3-针型阀，4-预热炉，5-反应管，6-气相色谱，7-电脑，8-混合气（O2/N2瓶，9-甲苯容器。

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