介质阻挡放电协同Ce-Zr基催化剂脱除甲苯和CO
发布时间：2020-07-31 10:39
【摘要】：利用低温等离子体协同Ce-Zr基催化剂去除含碳化合物技术,实现在低能耗下对甲苯和CO的高效去除。本文采用等体积浸渍法制备了 CuxMn1-xCe0.75Zr0.25Oy/TiO2(X=1、0.75、0.5、0.25、0)和溶胶凝胶法制备了不同造孔剂的CuCe0.75Zr0.25Oy复合氧化物催化剂,通过N2-BET、XRD、XPS、H2-TPR、O2-TPD和Raman等表征手段对催化剂织构性质进行了表征分析。利用低温等离子体协同固定床催化反应器评价了低温等离子体协同催化去除甲苯和CO的性能。获得的实验结果如下:(1)Cu/Mn摩尔比对CuxMn1-xCe0.75Zr0.25/TiO2催化剂活性的影响:等体积浸渍法制备的系列CuxMn1-xCe0.75Zr0.25/TiO2催化剂降解甲苯(1000 ppm)的实验结果表明,在甲苯催化反应中,Cu、Mn均与Ce之间均具有较强的协同作用,因Cu和Mn之间的竞争效应导致双主金属催化剂氧化还原能力降低,Cu、Mn单主金属催化剂表现出的活性比双主金属催化剂的活性高。MnCe0.75Zr0.25/TiO2催化剂基本没有还原性,但Mn与等离子体放电过程中的O3具有强相互作用,使该催化剂表现出较好的等离子体协同催化的反应活性。(2)造孔剂对CuCe0.75Zr0.25Oy复合金属氧化物催化剂活性的影响:以溶胶凝胶法采用3种不同造孔剂制备了CuCe0.752r0.25Oy复合金属氧化物催化剂,其等离子体联合催化去除CO的活性结果表明,不同造孔剂对催化剂的结构、性质及催化氧化CO性能具有明显的影响。以细菌纤维素为造孔剂的催化剂具有最优的催化活性,主要是由于细菌纤维素造孔剂对Cu与Ce之间的协同作用影响显著,提高了催化剂的氧化还原特性,同时也增大了氧空位浓度,具有较好的储放氧性能。(3)低温等离子体协同催化对CO自持燃烧的影响:通过研究等离子体操作条件、催化剂、反应物浓度和流量对CO自持燃烧的影响,得到了 3种CuCe0.75Zr0.25Oy复合氧化物催化剂在不同流量下的CO自持稳燃极限。催化剂的活性越高,CO越容易反应,贫燃极限也就越低。建立的CuCe0.75Zr0.25Oy-X高活性催化剂在CO自持稳燃过程中的换热模型表明,随反应气体流量的增大,CO自持所需的浓度增大,放热量增大,床层温度升高,且反应活性中心位置向催化剂床层前端移动。
【学位授予单位】：天津科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X701;O643.36
【图文】：
的作用［１６］。逡逑最新的研宄表明，ＶＯＣｓ不仅会对人体健康造成严重危害，也是形成霾的重要因逡逑素之一［１７］。挥发性有机物在大气中的转化如图１－１所示。ＶＯＣｓ会参与到大气中的０２逡逑光解从而生成臭氧，同时臭氧与水蒸气光分解会生成ＨＯ，ＨＯ？和ＶＯＣｓ反应产生的逡逑有机气溶胶，是二次细小颗粒（ＰＭ２．５）的重要来源［１８＿２（）］，也是形成雾霾天气的重要逡逑原因之一。逡逑－逦ＶＯＣｓ逡逑挥发性有机物逡逑￥邋ｆ■叫１逦：：喇０／逦灿咖时逡逑°２邋Ｉ邋ＯＨ逦ＲＯ邋匚一…０＋０２—１＾0３逡逑Ｈ邋0２逡逑Ｏｘｙｇｅｎａｔｅｄ邋ＶＯＣｓ邋／邋—次有机气溶胶逡逑图１－１挥发性有机物在大气中的转化逡逑Ｆｉｇ．邋１－１邋Ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ邋ｏｆ邋ｖｏｌａｔｉｌｅ邋ｏｒｇａｎｉｃ邋ｃ
介质阻挡放电是将绝缘介质放入放电空间的一种气体放电［６８］。介质可以覆盖在电逡逑极上，也可悬挂于放电空间中。同时施加高的交流电压于电极上气体在放电空间将会逡逑发生电离，该放电过程即为介质阻挡放电。图１－２为常见的介质阻挡放电装置的示意逡逑图。电介质不仅在放电过程中储能，使放电稳定还能产生延时极短的脉冲，而且抑制逡逑火花放电的产生。１＾１１等［６９］将介质阻挡放电法协同Ｍｎ０２催化剂降解三氯乙烯（ＴＣＥ）。逡逑在气体流量为２邋Ｌ／ｍｉｎ，三氯乙炼浓度为２５０邋ｐｐｍ条件下，单独介质阻挡放电时三氯逡逑乙烯的降解效率为８３邋％。逡逑歹逦高压电极逡逑电放电间隔逦卜）瞧Ｔ~栧危湾濉义希湾谓拥氐缂义希罚裕㈠义贤迹保步橹首璧卜诺缱爸檬疽馔煎义希疲椋纾澹保插澹樱悖瑁澹恚幔簦椋沐澹洌椋幔纾颍幔礤澹铮驽澹洌椋澹欤澹悖簦颍椋沐澹猓幔颍颍椋澹蝈澹洌椋螅悖瑁幔颍纾邋澹ǎ模拢模╁义希保玻车臀碌壤胱犹逍呋良际蹂义系ヒ坏壤胱犹寮际跄芄唤到馊コ嘀制逦廴疚锴椅扌杓尤缺Ｎ伦爸谩５匀淮驽义显谧乓恍┢惹薪饩龅募际跷侍猓缒芰坷眯实秃头从ρ≡裥圆睿斐傻淖钪詹镥义现掷喔丛樱镉肫渌屑浠钚晕镏植铮ㄈ绯粞酢⒌趸锏龋┰俅畏从υ斐啥五义衔廴镜取４送猓诜诺绻讨幸谆岢鱿志酆舷窒螅酆衔锔阶旁诜诺缃橹时砻妫跋戾义狭朔诺绶从Φ男Ч郏罚ǎ荨８慕ザ赖牡壤胱犹寮际跻丫晌钚碌难绣撤较颉Ｄ壳熬咛邋义戏椒ㄖ饕辛礁龇较颍皇橇⒆阌诘ヒ环诺绲壤胱犹宸从ζ鹘峁褂呕杓埔约霸诵胁五义鲜挠呕茄芯坑肫渌际躐詈系拇矸椒ā＝衔虻ビ行У氖怯氪呋趸到忮义霞际踅岷
本文编号：2776361
【学位授予单位】：天津科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X701;O643.36
【图文】：
的作用［１６］。逡逑最新的研宄表明，ＶＯＣｓ不仅会对人体健康造成严重危害，也是形成霾的重要因逡逑素之一［１７］。挥发性有机物在大气中的转化如图１－１所示。ＶＯＣｓ会参与到大气中的０２逡逑光解从而生成臭氧，同时臭氧与水蒸气光分解会生成ＨＯ，ＨＯ？和ＶＯＣｓ反应产生的逡逑有机气溶胶，是二次细小颗粒（ＰＭ２．５）的重要来源［１８＿２（）］，也是形成雾霾天气的重要逡逑原因之一。逡逑－逦ＶＯＣｓ逡逑挥发性有机物逡逑￥邋ｆ■叫１逦：：喇０／逦灿咖时逡逑°２邋Ｉ邋ＯＨ逦ＲＯ邋匚一…０＋０２—１＾0３逡逑Ｈ邋0２逡逑Ｏｘｙｇｅｎａｔｅｄ邋ＶＯＣｓ邋／邋—次有机气溶胶逡逑图１－１挥发性有机物在大气中的转化逡逑Ｆｉｇ．邋１－１邋Ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ邋ｏｆ邋ｖｏｌａｔｉｌｅ邋ｏｒｇａｎｉｃ邋ｃ
介质阻挡放电是将绝缘介质放入放电空间的一种气体放电［６８］。介质可以覆盖在电逡逑极上，也可悬挂于放电空间中。同时施加高的交流电压于电极上气体在放电空间将会逡逑发生电离，该放电过程即为介质阻挡放电。图１－２为常见的介质阻挡放电装置的示意逡逑图。电介质不仅在放电过程中储能，使放电稳定还能产生延时极短的脉冲，而且抑制逡逑火花放电的产生。１＾１１等［６９］将介质阻挡放电法协同Ｍｎ０２催化剂降解三氯乙烯（ＴＣＥ）。逡逑在气体流量为２邋Ｌ／ｍｉｎ，三氯乙炼浓度为２５０邋ｐｐｍ条件下，单独介质阻挡放电时三氯逡逑乙烯的降解效率为８３邋％。逡逑歹逦高压电极逡逑电放电间隔逦卜）瞧Ｔ~栧危湾濉义希湾谓拥氐缂义希罚裕㈠义贤迹保步橹首璧卜诺缱爸檬疽馔煎义希疲椋纾澹保插澹樱悖瑁澹恚幔簦椋沐澹洌椋幔纾颍幔礤澹铮驽澹洌椋澹欤澹悖簦颍椋沐澹猓幔颍颍椋澹蝈澹洌椋螅悖瑁幔颍纾邋澹ǎ模拢模╁义希保玻车臀碌壤胱犹逍呋良际蹂义系ヒ坏壤胱犹寮际跄芄唤到馊コ嘀制逦廴疚锴椅扌杓尤缺Ｎ伦爸谩５匀淮驽义显谧乓恍┢惹薪饩龅募际跷侍猓缒芰坷眯实秃头从ρ≡裥圆睿斐傻淖钪詹镥义现掷喔丛樱镉肫渌屑浠钚晕镏植铮ㄈ绯粞酢⒌趸锏龋┰俅畏从υ斐啥五义衔廴镜取４送猓诜诺绻讨幸谆岢鱿志酆舷窒螅酆衔锔阶旁诜诺缃橹时砻妫跋戾义狭朔诺绶从Φ男Ч郏罚ǎ荨８慕ザ赖牡壤胱犹寮际跻丫晌钚碌难绣撤较颉Ｄ壳熬咛邋义戏椒ㄖ饕辛礁龇较颍皇橇⒆阌诘ヒ环诺绲壤胱犹宸从ζ鹘峁褂呕杓埔约霸诵胁五义鲜挠呕茄芯坑肫渌际躐詈系拇矸椒ā＝衔虻ビ行У氖怯氪呋趸到忮义霞际踅岷
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