南海海洋气溶胶的有机分子组成和来源贡献研究

发布时间：2020-08-28 03:36

【摘要】：海洋气溶胶中有机组分种类繁多,组成复杂,不仅受到海洋源的影响,还会受到经长距离运输的陆地源气团的影响。南海作为中国最大的外海,其海洋气溶胶中化学组分的浓度和组成受到周围地区排放源的显著影响。然而,目前有关该海域海洋气溶胶中有机组分的系统研究相对缺乏。本研究选取位于南海西北部的涠洲岛作为海洋固定站点采集PM_(2.5)昼夜样品,并参加2013年和2014年南海开放海域航次,分别采集南海北部和南海西部海域的TSP样品,利用气相色谱和质谱联用技术(GC-MS)分析其中的有机分子组成。GC-MS分析得到11大类的有机化合物,分别是正构烷烃、正构脂肪酸、正构脂肪醇、糖类、木质素/树脂产物、固醇类、藿烷、多环芳烃、芳香酸、羟基/多元酸和生物源二次有机气溶胶标志物。此外,利用其他化学组分数据(OC、EC、稳定碳同位素和水溶性离子),并结合火点和气团后向轨迹分析、分子标志物示踪法以及主成分分析等多种方法,探讨了南海海洋气溶胶中有机组分的可能来源及其贡献大小。研究结果显示:(1)涠洲岛海洋气溶胶中有机组分主要受春季东南亚北部生物质燃烧的影响。糖类化合物和脂肪酸是含量最高的两类有机化合物,且左旋葡聚糖是其中浓度最高的化合物,在白天和夜晚样品中的浓度分别为4.33 517 ng m~(-3)(114±120 ng m~(-3))和2.31 955 ng m~(-3)(170±204 ng m~(-3))。(2)在涠洲岛采样期间,OC和EC浓度出现两个明显的峰值,分别标记为E1和E2。E1和E2期间涠洲岛海洋气溶胶中左旋葡聚糖的浓度很高,火点和气团逆轨迹分析结果显示,气团主要来源于生物质燃烧活动剧烈的东南亚北部地区。尽管E1和E2期间样品均受到生物质燃烧的严重影响,其生物质燃烧的类型以及有机气溶胶的来源和组成存在差异。E1期间,生物质燃烧的类型主要为硬木和C_4植物,而E2期间样品主要受软木和C_3植物燃烧的影响。E1期间气溶胶受生物质燃烧的影响更加显著,而E2期间气溶胶中有机物的来源更加复杂,且其中大气二次氧化的贡献较大。(3)2013年南海北部和2014年南海西部海洋气溶胶中有机组分主要受周围国家和地区陆地排放源的影响,各种生物源排放(包括高等植物蜡、生物质燃烧和陆生初次生物源)和大气二次氧化的贡献较大。主要受陆地源影响的样品中有机组分的浓度明显高于其余样品。(4)各种生物源排放等陆地混合源对2013年南海北部样品中有机物的贡献较大,且其中各有机物的浓度彼此之间具有良好的相关关系,表明它们具有相似的源区和/或传输途径。2014年南海西部样品则主要受来源于东南亚地区生物质(C_3植物)燃烧的影响。
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X513
【图文】：

涠洲岛,采样点位

华南理工大学硕士学位论文第二章实验部分2.1 样品采集2.1.1 海岸站点本研究海岸站点（21.01°N，109.10°E，图 2-1）设立在涠洲岛滴水村一座六层楼高的楼顶，采样时间为 2015 年 3 月 15 日至 4 月 14 日。采用中流量采样器（流量为 78L/min）和经高温灼烧（450 °C，6 h）处理的石英滤膜（φ90 mm，Munktell）采集昼夜PM2.5样品。白天样品的采集时间为每天 7:00 18:30，夜晚样品的采集时间 19:00 到第二天早上 6:30。一共采集 25个白天样品，29 个夜晚样品和 3个空白样品。采样结束后，用预先高温处理（450 °C，6 h）的铝箔包裹对折好的样品，并放入密封袋中，置于冰箱冷冻保存（ 20 °C）。

气团,火点,大气气溶胶,光化学

华南理工大学硕士学位论文物质燃烧可能与 C4植物（如甘蔗）有关，而 E2 期间则主要受 C3植物燃烧的影响。此外，E1和 E2 之间采集的样品（3.19N、3.20D 和 3.20N）中13CTC值也较高，变化范围为㧟19.8 㧟19.2‰，接近于海洋源产生的颗粒物中的13CTC值[136]。气团逆轨迹的结果显示，这三个样品的气团主要来源于南海中部海域（图 3-21）。

轨迹图,南海西部,气团,样品

57图 4-2 气团逆轨迹图：（a）Q13-4，（b）Q13-52014 年南海西部 TSP 样品 OC 和 EC 的质量浓度变化范围分别为 0.80 5.59 μg2.08 1.23 μg m-3）和 0.05 0.77 μg m-3（0.30 0.21 μg m-3）。除去受陆源影响严重品 Q13-1 和 Q13-4，2013 年南海北部海洋气溶胶中碳组分的浓度（OC：2.48 m-3，EC：0.48 0.23 μg m-3）与 2014 年南海西部样品的结果相当。2014 年南P 样品中，编号为 Q14-12 和 Q14-14 至 Q14-17 这五个样品具有较高的 OC、EC图 4-3）。其中，Q14-12 为在海南岛近岸停靠时采集的样品，而样品 Q14-14 至样4-17 的采样区域为南海西南部，越南附近海域（图 2-3（b））。火点及气团逆轨迹结果显示，样品 Q14-14 Q14-17 的气团主要从火点密集的东南亚区域传输而来（）。这四个样品较高浓度的 OC、EC 可能与东南亚地区剧烈的生物质燃烧有关。

【参考文献】