纳米ZnO与Zn-Cr双氢氧化物的液相制备及光催化性能的研究

发布时间：2020-09-10 19:18

　　 随着化学工业的迅速发展,排放的有机物对环境污染日趋严重,对有机污染物的治理已刻不容缓。光催化降解是一种非常有效的治理有机污染物的方法,与传统的吸附、过滤、沉降等处理方法相比,光催化降解过程不需要复杂的后处理工序,大大降低了实际应用过程中的操作成本。在此背景下,本论文拟研发高性能的纳米ZnO及Zn-Cr双氢氧化物光催化材料用于有机污染物的催化降解。主要开展以下四个方面的研究:第一,本文以水热法和均相沉淀法制备了纯ZnO。在水热法中通过调控前躯体溶液的pH值,研究了不同pH值下制备的ZnO具有不同的形貌以及光催化性能的差异性,结果表明pH值为12的条件下制备的ZnO表现出优秀的光稳定性以及重复性能。在均相沉淀法中,主要研究了不同的硝酸锌/尿素的比例,得到一个形貌最好,光催化性能最佳的比例为1:2,此条件下制备的ZnO在紫外光照射下对罗丹明B和苯酚降解表现出优异的光催化活性。优秀的光催化活性和良好的光稳定性归因于ZnO较少的团聚,良好的结构稳定性和优异的结晶度。通过实验结果也表明均相沉淀法制备的ZnO在紫外光降解下要比水热法制备的活性好。第二,通过水热法和均相沉淀法成功制备出了铈掺杂的ZnO光催化剂。所制备的Ce-ZnO形貌与纯ZnO一致,且随着铈掺杂量的增加,Ce-ZnO颗粒大小逐渐降低。铈离子中存在的4f能级,而4f能级和ZnO的价带/导带之间发生电荷转移,从而降低了ZnO的禁带宽度。由于铈的掺杂,降低了ZnO载流子电子和空穴的复合速率,因此在降解罗丹明B的光催化实验中,铈掺杂的ZnO表现出比纯ZnO更优异的催化性能,其中掺杂量在0.5%最佳,但是过量的铈掺杂也会适得其反,降低ZnO的催化活性。铈掺杂的ZnO表现出的更高的催化活性原因是由于它们更小的晶粒尺寸和更低的能带间隙,更重要的是电子-空穴复合速率有效的降低。第三,通过水热合成法成功制备出Zn/Cr比例为2:1、3:1、4:1的Zn-Cr层状双氢氧化物,这种物质具有高比表面积,对阴离子型染料甲基橙有很强的吸附性能。通过改变吸附时间、吸附剂用量以及甲基橙浓度分别研究Zn-Cr LDHs的吸附动力学,实验结果表明,Zn/Cr比例为2:1的Zn-Cr LDHs吸附性能最好,达到453 mg/g以上。三个比例的Zn-Cr LDHs 800℃煅烧后产物都是由ZnO和ZnCr_2O_4组成,煅烧后产物在紫外光下对降解甲基橙也具有光催化性能。第四,通过一种简便的阴离子交换沉淀法,将Zn-Cr-Cl LDHs与AgNO_3溶液反应成功制备了一种新型的Ag/AgCl/Zn-Cr-NO_3 LDHs复合物。而且,获得的Ag/AgCl/Zn-Cr-NO_3 LDHs纳米复合材料具有很高的可见光光催化活性,以罗丹明B和亚甲基蓝为污染物模型进行降解,分析了可行性的光催化机理。
【学位单位】：江西科技师范大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O643.36;O644.1;X703
【部分图文】：

人类社会实现可持续发展的重大目标。目前全世界范围内的能然气、石油、煤炭为主，而我国以煤炭为能源占的比例比世界能源过度的使用已经对环境造成了严重的影响，引发一系列的室效应等。与此同时，无限度消耗能源换来的社会经济快速发日益严重的生活环境和大气污染买单。大量化学工业污染物非不正确处理，造成了土壤、淡水、海洋以及空气的污染，全球趋严重，严重影响着人类健康生存。因此，防止水污染、保护染是全球必须面临、解决的问题。实现可持续发展道路，解决能源短缺和环境污染问题，利用太催化作用展现的淋漓尽致，是解决这两大问题的一种绿色方案技术始于 20 世纪 60 年代，直到 1972 年，Fujishima 和 Honda表了 TiO2在紫外光照射下催化裂解水的论文后，使得半导体泛关注，进入一个崭新的时期[2]。实现了利用太阳能光催化裂术，以 TiO2为代表的半导体光催化材料迅速发展起来，尤其是术在全球迅猛发展，也取得诸多成就，成为各国研究的热点[3

图 1-3 一些半导体在 pH=1 的电解质水溶液中的能级1.3 光催化材料概述从理论上来讲，作为光催化材料，半导体吸收的光能需小于其禁带宽度，使其受激发产生电子和空穴。根据所报道的光催化材料按照元素组成可按如下进行分类：(1)氧化物[9,10]:以 TiO2、ZnO 等为代表，研究集中于含 Ti、Zn、Cd、V、In、Nb、Ta、Bi 、Mo、W、Ga、Sb 和 Ge 等具有光催化活性元素的氧化物；(2)硫化物[11-13]：ZnS、CdS、ZnIn2S4、Sb2S3等；(3)氮化物[14-17]：Ge3N4、Ta3N5、GaN 等；(4)磷化物[18]：InP；(5)碳化物[19]：SiC；(6)硅化物[20]：TiSi2;(7)氧硫化物[21]：Ln2Ti2S2O5(Ln=稀土元素)等；

图02们肚ela(dcgt七e)

【相似文献】

相关期刊论文 前8条

1 汪建平;刘惠卿;;Zn-Cr触媒改铜触媒生产甲醇[J];化肥工业;1987年04期

2 王蕾蕾;肖克峰;于萍;;机械镀Zn-Cr及Zn-Al-Cr合金工艺及耐蚀性[J];电镀与精饰;2007年04期

3 姜涛,牛玉琴,钟炳;在Zn-Cr催化剂上超临界相合成低碳醇的链增长机理[J];燃料化学学报;2000年02期

4 ;高压下Zn-Cr催化剂上合成甲醇动力学的研究[J];吉林大学学报(自然科学版);1977年02期

5 洪学伦;任素贞;;高稳定性甲醇自热重整制氢Zn-Cr催化剂[J];电源技术;2007年03期

6 周明华,陈涛,王岚,詹正坤;Zn-Cr水滑石的合成及其衍生双金属氧化物催化活性研究[J];华中师范大学学报(自然科学版);2002年03期

7 刘娜;袁中山;张纯希;王淑娟;李德意;王树东;;Zn-Cr整体催化剂中Ce-Zr溶胶涂层的制备、表征及对甲醇自热重整反应的影响[J];催化学报;2005年12期

8 周革;陈诵英;彭少逸;;Zn-Cr催化剂上合成甲醇反应的压力效应本质[J];天然气化工(C1化学与化工);1993年02期

相关会议论文 前1条

1 任素贞;纪敏;;高稳定性甲醇自热重整制氢Zn-Cr催化剂[A];2006年石油和化工行业节能技术研讨会会议论文集[C];2006年

相关硕士学位论文 前2条

1 周涛;纳米ZnO与Zn-Cr双氢氧化物的液相制备及光催化性能的研究[D];江西科技师范大学;2018年

2 曹卫强;Zn-Cr催化剂上甲醇氧化重整制氢研究[D];中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）;2006年

本文编号：2816212