城市环境中溶解性有机质与新型污染物PPCPs的作用机理研究

发布时间：2020-09-29 18:04

　　 卡马西平(Carbamazepine,CBZ)是一种在世界范围广泛应用的抗癫痫类药物,在城市水环境中可以广泛检测到CBZ的存在,由于城市水环境中普遍存在的溶解性有机物质(Dissolved Organic Matter,DOM)可能与CBZ相互作用,导致CBZ在城市水环境中的生物毒性和迁移转化受到影响,因此研究DOM与CBZ在城市水环境中的作用机理具有十分重要的意义。本文收集城市水环境中经过不同处理单元处理的堆肥渗滤液出水以研究经过不同处理工艺处理后DOM的荧光特征和组分结构的变化,以及在堆肥渗滤液组合处理工艺处理过程中DOM对CBZ分布的影响。激发发射矩阵荧光光谱(Excitation Emission Matrix Spectroscope,EEMs)显示,随着堆肥渗滤液经过不同处理单元的不断处理,类富里酸,类腐殖酸和类蛋白质类物质的含量逐渐减少。通过平行因子(PARAFAC)分析在堆肥渗滤液DOM中鉴定出了一个类富里酸组分(C1),三种类腐殖酸组分(C2,C3和C4)和三种类蛋白质组分(C5,C6和C7)。厌氧-好氧流程可以去除大部分的类酪氨酸组分(C7)和类色氨酸样组分(C6)以及少量的类腐殖酸组分(C2),而膜生物反应器显示出对类蛋白质物质的良好去除效果。超滤膜对类富里酸,类腐殖质物质及其他的难以生物降解的有机化合物具有较好的去除效果,而反渗透膜对类腐殖酸物质和类蛋白质物质都具有良好的去除效果。相关性分析的结果表明,Mn和Cr主要与堆肥渗滤液中的类蛋白质组分和营养成分有关。Ni和Pb与类富里酸,类腐殖质和类蛋白质组分相结合,Co和Zn与无机氮和总磷相互作用,Cd仅与无机氮相互作用。CBZ主要与TSS,TOC及小分子类蛋白物质相结合并且经过组合处理工艺处理后其在城市水环境中的迁移转化风险显著减少。本文同时研究了植草沟(Grassed Swale,GS)处理对于城市水环境中道路雨水径流DOM的性质及结构特征的改变,以及这种改变造成的对于CBZ与DOM络合的影响,采用光谱技术探索CBZ与DOM之间的不同络合特性,以了解CBZ在城市水环境中的迁移转化及生物地球化学特性。二维相关光谱(Two-Dimensional Correlation Spectroscope,2D-COS)的结果表明,道路径流雨水进水DOM显示出比出水DOM更多的与CBZ的结合位点。经过GS的处理可以极大地影响CBZ与DOM荧光团的结合顺序。结果还表明类蛋白质类物质的log _(KM)值要高于其它的荧光组分,这表明类蛋白质类荧光物质在CBZ的地球化学循环中可能会起到至关重要的作用。同时,在经过GS处理后的DOM不同组分的log _(KM)显著增加的同时GS的处理还可以去除大多数荧光DOM,这说明GS处理可以有效降低CBZ在城市水环境中迁移转化的风险。
【学位单位】：北京建筑大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：X703
【部分图文】：

图 1-1 研究技术路线图1.4 论文创新点（1）从光谱指标、溶解性有机质组分变化来综合阐明堆肥渗滤液及径流雨水中DOM 的形态结构变化已有的文献主要关注于堆肥渗滤液及径流雨水传统污染物的去除效果研究，但这些研究大都基于对堆肥渗滤液及径流雨水污染状况以及对堆肥渗滤液及径流雨水处理设施效果的评价上，很少关注堆肥渗滤液及径流雨水中 DOM 的形态结构变化。本论文采集北京市南宫堆肥厂的堆肥渗滤液以及西城区展览馆路 1 号街的道路雨水径流样品，利用各种快捷、简单、灵敏度高、对样品破坏小的光谱技术，对堆肥渗滤液在组合处理工艺不同处理单元中以及道路雨水径流流经植草沟的 DOM 的形态结构变化进行阐明。（2）堆肥渗滤液及径流雨水中 DOM 的形态结构变化对 PPCPs 相互作用及络合机制的影响DOM 含有多种不同的官能团，可与 PPCPs 相互作用，所形成的物质可能会在水环境中迁移转化导致更大的环境污染风险。因此，研究 DOM 和 PPCP 之间的相互作用可以预测新型污染物 PPCPs 的生物毒性及在城市水环境中的迁移转化并且可以准确检测

图 3-3 堆肥渗滤液 DOM 的 EEM 荧光光谱Fig. 3-3 EEM fluorescence spectra of the DOM extracted from composting表 3-2 堆肥渗滤液 DOM 的五个峰的荧光强度Table 3-2 Fluorescence intensity of five peaks of the DOM extracted from compPeak A Peak B Peak C tageEx/Em IAEx/Em IBEx/Em 250/450 1830 225/340 1796 366/458 1252/455 1553 225/340 1423 364/459 1245/445 1287 225/340 1173 356/446 248/450 775.9 225/340 1031 315/423 250/455 645.7 223/337 808.9 307/422 一 一 220/335 645.6 一 一 一 一 一 一 图 3-3 显示了 T1，T2，T3，T4，T5，T6 和 T7 七个处理单元堆肥的 EEM 光谱图。这些光谱代表以不同的激发/发射（Ex/Em）波长为特的存在。荧光扫描区域显示出总共有五个不同的荧光团以荧光峰或肩峰

堆肥渗滤液DOM通过PARAFAC分离的荧光组分Fig.3-4Fluorescentcomponentsoftheleachate-derivedDOMidentifiedbyPARAFACmodel

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本文编号：2830071