典型抗生素在河流中的衰减规律及其机制研究

发布时间：2020-10-20 02:24

　　 以中国城市河流中常检出的14种典型抗生素为研究对象,针对环境水体和沉积物两种复杂基质,利用固相萃取-高分离液相色谱串联质谱技术(SPE-RRLC-MS/MS)建立了14种抗生素共检测分析方法,并将该方法应用于抗生素迁移转化的室内水槽模拟实验和野外示踪实验中水和沉积物中抗生素的定量分析。利用循环水槽系统模拟抗生素在河流等水-沉积物系统中的迁移转化过程,结合控制实验识别抗生素在水-沉积物系统中衰减的主导过程和影响机制。进一步开展抗生素在实际河流中的衰减实验,借助示踪技术确定特定水团传播时间,采用拉格朗日水质采样法采集水样,分析抗生素在河流中的综合衰减规律。研究取得的成果总结如下:(1)利用SPE-RRLC-MS/MS技术,优化了洗脱液、洗脱体积、提取剂、提取次数和质谱条件。河水中14种抗生素的加标回收率为56%-117%,相对标准偏差(n=3)为0.10%-12%;沉积物中14种抗生素的加标回收率为57%-127%,相对标准偏差(n=3)为0.10%-25%。河水和沉积物中抗生素的检出限分别为0.18-5.88ng·L~(-1)和0.25-2.94 ng·g~(-1)。该方法用于检测合肥市南淝河表层水和沉积物中抗生素,5种抗生素被检出,浓度范围分别为32-308 ng·L~(-1)和2.70-329 ng·g~(-1)。(2)利用循环水槽实验和控制实验研究抗生素在水-沉积物系统迁移转化规律和机制的研究结果表明,水环境中这14种抗生素最主要的衰减过程是光降解作用。14种抗生素的半衰期为2-26天,半衰期的顺序为:磺胺嘧啶磺胺二甲氧嘧啶磺胺甲基嘧啶磺胺甲恶唑磺胺二甲基嘧啶磺胺噻唑氧氟沙星恩诺沙星诺氟沙星环丙沙星红霉素四环素罗红霉素土霉素。所有抗生素在表层沉积物都有检出。在潜流交换作用的影响下,一些抗生素迁移到更深层的沉积物和孔隙水中。喹诺酮类抗生素在表层沉积物和深层沉积物中均有检出。磺胺类抗生素在孔隙水中检出的浓度和频率均高于其他三类抗生素。磺胺类的高迁移性和持久性可能对地下水造成威胁。(3)利用示踪实验结合拉格朗日采样研究抗生素在实际河流中的衰减规律结果表明:在天然河流中得出的14种抗生素的半衰期为2.9 h到20.8 h,远低于循环水槽实验的2-26天,主要归因于循环水槽实验扣除了水量的稀释作用仅考虑的是抗生素自身的衰减作用,表明稀释混合在抗生素的衰减中起到了很大的作用。
【学位单位】：合肥工业大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：X522
【部分图文】：

图 2.1 南淝河采样点位Fig 2.1 Locations of sampling sites水前处理方法样用玻璃纤维滤膜（Whatman，0.75 μm）过滤去除杂质的影

经甲醇洗脱的磺胺类抗生素回收率为 54% — 77%6% — 66%和甲醇/丙酮洗脱的 45% — 63%的回收率；乙酸回收率最低（25% — 37%）。然而，甲醇对喹诺酮类抗生 27%，甲醇/丙酮溶液对喹诺酮类抗生素的回收率达到了 6甲醇/丙酮溶液对四环素类和大环内酯类抗生素的回收率分8%和 61% — 69%，在四种洗脱液中回收率最高。由于甲醇四环素类、大环内酯类抗生素的回收率最高，而且对磺胺% — 63%）与甲醇（54% — 77%）相差不大，因此选择甲醇/作为洗脱液。

图 2.3 两种洗脱体积对抗生素回收率的比较Comparisons of the recoveries for 14 antibiotics using two kind of eluti和提取次数的优化 种提取剂甲醇/0.1 mol·L-1EDTA-Mcllvaine 缓冲溶液(1:1，V
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本文编号：2848067