常州城区细颗粒物化学组分昼夜变化特征及来源分析

发布时间：2020-11-15 15:18

　　 本研究选择常州城区作为研究点,于夏季、冬季分昼夜开展大气细颗粒物(PM_(2.5))监测,获取了PM_(2.5)质量浓度及化学组分(无机离子、元素、碳质组分)的昼夜浓度水平,探讨了PM_(2.5)的昼夜和季节差异。着重分析了PM_(2.5)中吸光物质—类腐殖碳(HULIS-C)的浓度特征和光学变化特性。通过主成分分析法(PCA)判断和对比了冬、夏不同污染源的贡献率,为理解常州乃至长三角地区大气颗粒物污染基本情况、影响因素及有效控制对策提供基础数据。获得以下主要结论:(1)常州城区冬季PM_(2.5)的日平均质量浓度为122.60±63.09μg·m~(-3)(昼)和111.72±65.86μg·m~(-3)(夜),日平均值均高于国家二级标准浓度限值(75μg·m~(-3));夏季PM_(2.5)的日平均质量浓度为78.83±18.03μg·m~(-3)和70.39±25.68μg·m~(-3),与国家二级标准相近,说明夏季的环境空气质量优于冬季。(2)冬夏对比显示:总水溶性离子(WSIIs)浓度水平冬季是夏季的2倍,SO_4~(2-)、NO_3-、NH_4~+、Cl~-和K~+等均表现出冬季显著高于夏季,而夏季Ca~(2+)浓度显著高于冬季,这个主要受夏季采样点周边施工导致的扬尘的影响。碳质组分(TC=OC+EC)总浓度水平差异不大,OC3、OC4、EC1是TC中占比较高的组分,表明燃煤、机动车排放是碳组分的重要贡献源。但8组分间有一定季节差异,表现在:冬季OC1在TC中占比高于夏季,且白天OC与K~+相关性较好,表明冬季碳组分还受到了生物质燃烧排放的一定影响;而OPC、OC2则在夏季占比较高则可能与较高的粉尘载荷有关。元素组分中Fe、Al和Zn三种元素占比最大,占所测元素的85%以上,富集因子显示主要受到人为源的影响。阴阳离子平衡结果显示常州冬季颗粒物呈中性,而夏季呈碱性。总体而言,常州城区PM_(2.5)中化学组分在昼夜间差异不显著,但有一定的季节差异。(3)PM_(2.5)质量重构结果显示:夏季有机物、矿物尘和SO_4~(2-)是PM_(2.5)的主要组分;冬季NO_3~-成为PM_(2.5)中占比最大组分,而有机物相比夏季减少约40%,表明冬季常州大气细颗粒物污染特征呈现出硝酸盐主导型污染特征。(4)类腐殖碳(HULIS-C)的昼夜平均质量浓度分别为4.18μg·m~(-3)、3.74μg·m~(-3)(冬季)和4.87μg·m~(-3)、3.64μg·m~(-3)(夏季),白天均高于夜晚;通过HULIS-C和PM_(2.5)中其他化学组分的相关性分析,明确HULIS-C来源上受到了生物质燃烧、化石燃料燃烧、工厂排放以及二次生成的共同影响;而昼夜之间对比表明,昼间HULIS主要受到二次生成的影响,而夜间HULIS来源上除受到白天二次生成影响外,也受到了一次燃烧排放的影响。(5)通过主成分分析法,得出常州PM_(2.5)冬季白天主要以机动车排放+二次转化混合源为主,贡献率达28.76%,其次为扬尘(18.50%)、燃煤(15.26%),夜间扬尘源(18.91%)和二次(18.73%)贡献率相当,其次为燃煤(14.04%);夏季白天和夜晚均二次转化的贡献率最高,分别为21.22%和26.53%,白天次要贡献源来自于土壤与建筑扬尘。可以看出冬夏二次转化均为重要贡献源,但夏季的二次贡献率略高于冬季,冬季机动车排放、燃煤也是重要来源,夏季则由于局地建筑施工导致扬尘源成为PM_(2.5)的重要来源之一。
【学位单位】：江苏理工学院
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X513
【部分图文】：

技术路线

图 2-1 采样点位置2.2 样品采集2.2.1 采样时间本研究于 2016 年夏季（2016 年 7~8 月）和 2017 年冬季（2017 年 1~2 月）进行大气 PM2.5的昼夜样品采集，PM2.5单个样品采样时间 11 小时（白天 08:00~19:00，夜间20:00~7:00），共采集 110 个样品，其中夏季昼夜各 23 个样品，冬季昼夜各 32 个样品采样期间同时对天气、气压、风向、风速、温度、相对湿度等气象要素及在线实时监测数据作详细的记录，样品采集后，把滤膜对折，用铝箔封装后将其装入已编好号的样品袋中，并将其放在冰箱内-20℃条件下避光保存。2.2.2 仪器设备和试剂在整个实验过程中，需要使用到的仪器主要有大流量颗粒物采样器、马弗炉、电子天平、超声波清洗仪、固相萃取装置、离子色谱仪等，使用耗材主要有石英纤维滤

常州城区细颗粒物化学组分昼夜变化特征及来源分析SO42-14.04±6.40 12.20±5.51PO43-1.65±0.36 1.68±0.36SNA 46.24±23.37 43.21±21.57WSIIs 54.40±25.30 50.38±23.51图 3-2 为冬季水溶性离子的时间变化序列的昼夜对比。首先分析了五种阳离子：Na+、NH4+、K+、Mg2+和 Ca2+的昼夜浓度时间变化。可以看出 NH4+由于浓度较高，时间变化特征明显，昼夜变化趋势较为相似，在 1 月 4 日开始有降雨，导致浓度有明显下降，1 月 7 日后开始回升。Na+、K+、Mg2+和 Ca2+由于质量浓度较低，变化波动较小，Ca+白天较夜间波动大，Na+、K+和 Mg2+昼夜无显著差异。其次分析了 F-、Cl-、NO2-、NO3-、PO43-和 SO42-的昼夜浓度时间变化。可见 NO3-和 SO42-由于质量浓度较大，昼夜变化趋势明显且相似，同样受降雨影响，1 月 4 日~1 月 7 日呈现先降低再回升的趋势。F-、Cl-、NO2-和 PO43-由于质量浓度较小，可见随时间变化波动较小，差异不显著。
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本文编号：2884906