多酸水滑石复合插层材料的制备与在环境污染物降解中的应用

发布时间：2017-09-30 07:20

  本文关键词：多酸水滑石复合插层材料的制备与在环境污染物降解中的应用

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【摘要】：多金属氧酸盐(polyoxometalates简写POMs)是由第五主族或第六主族金属元素组成的一类结构离散的阴离子簇合物,是通过很小的多面体结构单元缩聚而形成的,结构中含有杂原子的称为杂多酸,不含杂原子的称为同多酸。水滑石作为一类二维层状材料,是由带正电荷的层板与带负电荷的阴离子通过静电作用结合而成的固体材料,由于水滑石层板富含羟基,因此其在水中有很好的分散性。多酸是一类具有优异催化活性的材料,但是稳定性相对较差,而水滑石是一类优良的载体,因此制备多酸水滑石插层材料已经成为现在研究的一个热点。目前传统的合成方法有离子交换法、共沉淀法、焙烧复原法等,这些方法在制备过程中通常需要调节溶液的pH值,水滑石在酸性条件下层板的金属阳离子会部分溶解从而产生杂质,多酸只能在一定的pH值范围内稳定存在。酸性或碱性太强都会使多酸发生水解,降低材料的催化活性和稳定性。为了实现电荷密度平衡以及水滑石层板与多酸尺寸大小的匹配,通常负电荷小于4的多酸无法插层到水滑石层板间,因此,多酸水滑石插层材料制备方法的改进是目前急需解决的一个难题。本论文主要通过对水滑石层板进行共价修饰的方法,减弱了主体层板与层间阴离子的相互作用,利用离子交换的方法,成功制备了多酸水滑石插层材料,该方法操作简便,无杂质相产生,为了研究其催化性能,我们分别进行了以下两个方面的探究：1、通过共价修饰层板的方法成功制备了催化材料Tris-LDH-PMo10V2,研究了该材料在环境污染物苯酚降解反应中的应用,实现了温和条件下99%的降解率,对反应机理以及底物进行了分析,回收实验表明该催化剂可以重复利用十次而没有明显的活性改变,作为一种绿色无污染催化剂在污水处理中将有很好的应用前景。2、通过离子交换法将稀土型杂多酸Na-LnW10插入到Tris修饰的水滑石层间,成功地制备了一系列多酸水滑石插层材料Tris-LDH-LnW10(Ln =La,Ce,Eu,Gd),将其中的Tris-LDH-LaW10作为多相催化剂,应用于油品中含硫含氮化合物的同时脱除,通过使用萃取催化氧化法,实现了硫和氮的深度脱除,催化剂和离子液体均可回收利用,催化剂在反应前后结构基本保持不变,显示出很好的催化活性和稳定性。
【关键词】：多酸 水滑石 插层材料 苯酚降解 脱硫脱氮
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;O641.4
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-13
• 第一章 绪论13-25
• 1.1 污水中降解苯酚的研究进展13-15
• 1.1.1 苯酚降解的重要性及方法简介13
• 1.1.2 催化氧化降解苯酚的研究进展13-15
• 1.2 油品中含硫含氮化合物脱除的研究进展15-18
• 1.2.1 油品中含硫含氮化合物脱除的常用方法简介15-16
• 1.2.2 油品中含硫含氮化合物脱除的研究进展16-18
• 1.3 多酸水滑石复合插层材料的研究进展18-22
• 1.3.1 多酸水滑石复合插层材料简介18-20
• 1.3.2 多酸水滑石复合插层材料在催化反应中的应用20-22
• 1.4 论文研究的目的、意义及内容22-25
• 1.4.1 论文的研究目的及意义22
• 1.4.2 论文的研究内容22-25
• 第二章 多酸水滑石复合插层材料在苯酚降解中的应用25-45
• 2.1 引言25-26
• 2.2 实验部分26-28
• 2.2.1 实验试剂26
• 2.2.2 表征仪器26-28
• 2.3 Tris-LDH-PMo_(10)V_2插层材料的制备28-29
• 2.3.1 多酸Na_5PMo_(10)V_2的制备28
• 2.3.2 Tris-LDH-CO_3的制备28-29
• 2.3.3 Tris-LDH-PMo_(10)V_2插层材料的制备29
• 2.4 苯酚降解流程和苯酚含量的测定29-30
• 2.4.1 含苯酚模拟污水的配制29
• 2.4.2 苯酚降解实验流程29
• 2.4.3 模拟污水中苯酚降解含量的测定29-30
• 2.5 结果与讨论30-44
• 2.5.1 催化材料Tris-LDH-PMo_(10)V_2的表征30-36
• 2.5.2 催化材料Tris-LDH-PMo_(10)V_2的性能研究36-44
• 2.6 小结44-45
• 第三章 多酸水滑石复合插层材料在脱硫脱氮中的应用45-67
• 3.1 引言45-46
• 3.2 实验部分46-48
• 3.2.1 实验试剂46
• 3.2.2 表征仪器46-48
• 3.3 Tris-LDH-LnW_(10)插层材料的制备48-49
• 3.3.1 稀土多酸的制备48
• 3.3.2 Tris-LDH-CO_3的制备48
• 3.3.3 Tris-LDH-LnW_(10)的制备48-49
• 3.4 同时脱硫脱氮反应49-51
• 3.4.1 混合模拟油的制备49
• 3.4.2 脱硫脱氮实验流程49
• 3.4.3 混合模拟油中硫和氮含量的测定49-51
• 3.5 结果与讨论51-65
• 3.5.1 催化材料Tris-LDH-LaW_(10)的表征51-56
• 3.5.2 催化材料Tris-LDH-LaW_(10)的性能研究56-65
• 3.6 小结65-67
• 第四章 结论67-69
• 参考文献69-75
• 致谢75-77
• 研究成果及发表的学术论文77-79
• 导师和作者简介79-80
• 附件80-81

【参考文献】

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1 Shaari N;Tan S H;Mohamed A R;;Synthesis and characterization of CNT/Ce-TiO_2 nanocomposite for phenol degradation[J];Journal of Rare Earths;2012年07期

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本文编号：946853