粘土基复合光催化剂的构筑及去除水中有机污染物的性能研究

发布时间：2020-06-08 12:03

【摘要】：近年来,随着工业的发展,环境污染和能源匮乏问题引起了人们的极大关注。因此,合理利用太阳能治理污水问题成为了研究者们的关注热点。蒙脱土作为一种比表面积大、CEC值较高的新型环保材料,广泛应用于吸附、光催化等方面。在本论文中,以蒙脱土为载体,通过负载氯化银、溴化银、磷酸银,设计合成了新型光催化剂AgCl-Mt和AgBr-Ag_3PO_4-Mt,分别在紫外灯和可见光灯的作用下,以染料酸性大红18(AR18)和甲基橙(MO)为目标污染物,探究了这两种催化剂的催化效率。通过控制变量,对影响催化剂催化效率的因素进行了讨论。通过抑制试验,探究了催化剂催化降解污染物的反应机理。通过使用相关表征仪器(SEM、XRD等)观察催化剂的内部结构,验证催化剂的成功合成。主要内容和探究结果如下:(1)通过一锅法制备了前驱体[Ag(NH3)2]+-exchangedMt,然后利用氯化氢(HC1)气体与[Ag(NH3)2]+-exchangedMt粉末反应,合成了催化剂AgCl-Mt。使用多种表征手段对催化剂的形貌结构进行了分析。XRD图谱中同时出现了 AgCl和Mt的特征衍射峰,SEM和TEM图中也可清晰的看到AgCl立方晶格结构和Mt片层结构,且AgCl在Mt表面和片层边缘位置分布均匀,结合紧密,表明AgCl-Mt成功复合。UV-vis图谱中,可以看到复合后的催化剂光响应范围增大,表明催化剂有降解目标污染物的可能。这一可能性也在后续的实验中得到了验证。在紫外灯的照射下,催化剂AgCl-Mt在8 min左右就能将50 mg/L的染料AR18降解完全。其他实验条件相同,调整染料或催化剂浓度,或调整染料pH,得出这些因素对该催化体系均有影响。通过抑制试验,得出该催化体系的主要活性物质是过氧离子(·O2-)和空穴(矿),并对可能的反应机理进行了合理推测。虽在循环实验中催化剂的催化效率有所降低,但通过锻烧催化剂活性基本恢复。说明AgCl-Mt是可以循环利用的、催化活性良好的催化剂。(2)通过沉淀沉积法制备了 AgBr-Ag_3PO_4-Mt,并在制备过程中采用超声、搅拌等方法保证了 AgBr、Ag_3PO_4的均匀分散。通过SEM、TEM、XPS、XRD等表征方法对催化剂进行了表征,验证了催化剂AgBr-Ag_3PO_4-Mt的合成。通过UV-vis表征手段,证明了催化剂AgBr-Ag3PO4-Mt相较于载体Mt具有更大的光响应范围,能在可见光范围内降解目标污染物。通过改变染料或催化剂的浓度,或改变染料pH,得出这些因素催化效率均有影响。添加对应抑制剂,得知该催化体系的主要活性物质是· O2-和h+,并对反应机理进行讨论。通过循环实验,说明AgBr-Ag3PO4-Mt是具有稳定性的、可以重复利用的催化剂。
【图文】：

光催化机理,半导体光催化剂,因素,公式

达到加速降解的效果。逡逑１．２．１光催化机理逡逑图１．１所示的是半导体光催化剂在光作用下光催化降解有机污染物的机理示逡逑意图。当半导体吸收光子能量大于等于禁带宽度（五ｇ）的光子（＝ｈｖ）时，价带逡逑（ＶＢ）的电子（ｅＯ吸收能量，发生电子跃迁至导带（ＣＢ）的现象，从而在价逡逑带上产生空穴（Ａ＋）（公式１．１）。空穴和电子可以再次结合和再次释放产生能量逡逑（公式１．２）。这些光生电子和空穴分别与０２和Ｈ２０反应，形成活性物种■０，或逡逑■０Ｈ邋（公式１．３，公式１．４）或Ｈ２０２。由于催化剂与废水分子的不断碰撞接触，，逡逑使得活性物质＿０Ｈ或＿０２＿不断与废水中的有机物分子反应使废水中的污染物被氧逡逑化，甚至成矿化成二氧化碳和水（公式１．５，公式１．６），反应过程如下：逡逑Ｐｈｏｔｏｃａｔａｆｙｓｔ—＞＾ｖｂ＋邋＋ｅｃＢ￣逦（１．１）逡逑Ｋｂ＋邋＋ｅｃＢ￣邋￣＾ｈｅａｔ邋ｏｒ邋ｌｉｇｈｔ逦（１．２）逡逑Ｈ２０＋ｈＶＢ＋邋？ＯＨ（ｈｙｄｒｏｘｙｌ邋ｒａｄｉｃａｌ）邋＋邋Ｈ＋逦（１．３）逡逑０２邋—＾？０

光催化机理,半导体光催化剂,外部环境,因素

ｅｎｅｒｇ＾邋ｈ＋ｈｘ邋ｈ＋邋ｈ＋逡逑＼邋ＶＢ邋，邋＇逦＇ｃ：．邋ＰＨＯＴＯＯＸＩＤＡＴＩＯＮ逡逑图１．１光催化机理图逡逑１．２．２影响半导体光催化剂催化活性的因素逡逑（ａ）
【学位授予单位】：西北大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;O644.1

【参考文献】