镍基催化剂二氧化碳甲烷化反应性能研究

发布时间：2023-04-23 15:36

　　二氧化碳加氢合成甲烷,不仅可以实现碳资源的循环利用,而且可以有效缓解天然气供需矛盾。此外,电转气(PtG)技术的提出,使得二氧化碳甲烷化受到了更广泛的关注。提高二氧化碳甲烷化反应效率的关键技术是开发高效催化剂。本论文针对镍基催化剂低温性能较差的问题,对不同类型镍基催化剂的制备和改性进行了研究。使用不同方法制备了Ni/SiO₂催化剂,其中,水热合成法制备的Ni/SiO₂-HS催化剂具有最佳的反应性能。在Ni/SiO₂-HS中添加TiO₂,可以进一步提高催化剂中Ni的分散度,增加催化剂表面弱碱性位的数量,Ti⁴⁺/Ti³⁺氧化还原对的存在还增加了Ni原子周围的电子云密度,有利于CO₂的活化,因而显著提高了催化剂的性能。使用尿素均相沉淀法制备了La助剂改性的Ni/Mg-Al催化剂,研究发现La可以提高Ni的分散度、减小Ni粒径,增加催化剂表面中等强度碱性位的数目,从而显著提高了催化剂的低温催化活性。当La添加量为5 wt%时,催化剂的反应性...

【文章页数】：87 页

【学位级别】：硕士

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摘要
abstract
第1章 文献综述
    1.1 引言
    1.2 二氧化碳甲烷化反应概述
        1.2.1 二氧化碳甲烷化反应简介
        1.2.2 二氧化碳甲烷化反应机理
    1.3 镍基二氧化碳甲烷化催化剂研究进展
        1.3.1 载体的影响
        1.3.2 助剂的影响
        1.3.3 制备方法的影响
    1.4 论文选题背景及研究内容
第2章 实验方法及实验设备
    2.1 实验原料及设备
        2.1.1 实验原料
        2.1.2 实验仪器和设备
    2.2 催化剂制备
        2.2.1 Ni/SiO₂催化剂制备
        2.2.2 La助剂改性Ni/Mg-Al催化剂制备
        2.2.3 柠檬酸络合法制备催化剂
    2.3 催化剂表征方法
        2.3.1 氮气物理吸附脱附
        2.3.2 氢气程序升温还原(H₂-TPR)
        2.3.3 氢气程序升温脱附(H₂-TPD)
        2.3.4 二氧化碳程序升温脱附(CO₂-TPD)
        2.3.5 X射线衍射(XRD)
        2.3.6 场发射透射电子显微镜(TEM)
        2.3.7 X射线光电子能谱(XPS)
        2.3.8 电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)
    2.4 催化剂二氧化碳甲烷化反应性能评价
        2.4.1 实验设备及流程
        2.4.2 分析方法
第3章 Ni/SiO₂ 催化剂制备及其二氧化碳甲烷化反应性能研究
    3.1 制备方法对Ni/SiO₂ 催化剂的影响
        3.1.1 制备方法对催化剂结构的影响
        3.1.2 制备方法对催化剂二氧化碳甲烷化性能的影响
    3.2 TiO₂ 助剂对Ni/SiO₂-HS催化剂的影响
        3.2.1 不同TiO₂ 含量催化剂的结构表征
        3.2.2 不同TiO₂ 含量催化剂的二氧化碳甲烷化活性评价
    3.3 小结
第4章 La助剂改性Ni/Mg-Al催化剂的二氧化碳甲烷化性能
    4.1 La含量对Ni/Mg-Al催化剂的影响
        4.1.1 La含量对催化剂结构的影响
        4.1.2 La含量对催化剂二氧化碳甲烷化性能的影响
    4.2 制备方法对催化剂的影响
        4.2.1 制备方法对催化剂结构的影响
        4.2.2 制备方法对催化剂二氧化碳甲烷化性能的影响
    4.3 Ni负载量对催化剂的影响
        4.3.1 不同Ni负载量催化剂的结构表征
        4.3.2 不同Ni负载量催化剂的二氧化碳甲烷化活性评价
    4.4 稳定性测试
    4.5 小结
第5章 柠檬酸络合法制备镍基催化剂的甲烷化反应性能研究
    5.1 载体的影响
        5.1.1 不同载体催化剂的结构表征
        5.1.2 载体对催化剂二氧化碳甲烷化性能的影响
    5.2 柠檬酸用量对Ni/ZrO₂ 催化剂的影响
        5.2.1 柠檬酸用量对催化剂结构的影响
        5.2.2 柠檬酸用量对催化剂二氧化碳甲烷化性能的影响
    5.3 稳定性测试
    5.4 小结
第6章 结论
参考文献
发表论文和参加科研情况说明
致谢



本文编号：3799990