羧甲基壳聚糖吸附剂对铀离子的吸附特性研究

发布时间：2017-05-27 04:13

  本文关键词：羧甲基壳聚糖吸附剂对铀离子的吸附特性研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：随着核工业的迅猛发展,含铀废水污染的问题日益严重。含铀废水中铀离子不能自然降解,可通过食物链富集,最终到达人体,严重威胁生态坏境和人类健康。壳聚糖分子链中含有大量氨基和羟基功能团，对多种金属离子具有螯合作用。利用壳聚糖吸附铀具有生物相容性、可降解性、安全无毒等优点，但壳聚糖自身仍存在诸多不足，如不具备良好的水溶性、化学稳定性较差、吸附性能仍有待提高等等，因而限制了壳聚糖的应用。 壳聚糖分子中-NH2和-OH有良好的化学反应活性，可以方便地进行功能化改性。羧甲基壳聚糖是在壳聚糖分子链上引入羧甲基功能基团后形成的水溶性衍生物。利用羧甲基化改性可以改善水溶性，再进行交联可提高化学稳定性。同时由于羧甲基壳聚糖具有氨基、羟基和羧甲基多种吸附位，由此可提高它对铀离子的吸附容量；并且羧甲基化破坏了壳聚糖的晶体结构，增加了无定形结构，使铀离子更易进入吸附剂树脂网络结构，因此可提高吸附速率和吸附容量。 基于上述思路，本文首先对壳聚糖进行了羧甲基化改性，采用微波加热方式制备出水溶性良好的羧甲基壳聚糖，再以此为原料，分别制备了交联羧甲基壳聚糖树脂、离子印迹羧甲基壳聚糖纳米粒子和磁性羧甲基壳聚糖纳米粒子，详细讨论了制备过程中的影响因素，并采用响应面优化法对交联羧甲基壳聚糖树脂的制备过程进行了优化。 采用上述吸附剂对模拟含铀废水中铀的吸附过程进行了研究，详细探讨了pH值、温度、铀离子初始浓度、时间等因素对吸附性能的影响，并研究了各种吸附剂对铀离子的吸附动力学、吸附热力学及吸附等温模型，以及吸附剂的洗脱再生能力、吸附选择性和可能的吸附机理。 结果表明：交联羧甲基壳聚糖树脂的制备的主要因素有交联剂用量、微波加热时间、氯乙酸用量，，其中以氯乙酸用量影响最显著，微波加热时间与交联剂用量的交互作用显著。在交联剂用量=2.09mL；微波加热时间=21.75min；氯乙酸用量=5.78g时，对铀离子的最大吸附容量为196.63mg，通过验证实验证实，实际值与理论值误差为2.45%。 pH值在5.0-6.0时，三种吸附剂均有最大的吸附容量；随着铀离子初始浓度的增加，吸附容量逐渐增加，当温度达到70mg/L时，吸附容量上升趋势逐渐放缓；四种吸附剂的平衡吸附时间分别为ICMCNPs、NICMCNPs、MCMCNPs、CMCR吸附平衡时间分别为45min、60min、75min、120min。 动力学计算表明，几种吸附剂对铀离子的吸附动力学均可以采用拟以及动力学方程与拟二级动力学方程进行拟合；从吸附等温线上看，ICMCNPs、CMCR、NICMCNPs对Langmuir吸附等温模型拟合结果更好，表明其对铀的吸附以单层吸附为主，MCMCNPs对Langmuir和Freundlich吸附等温模型均能够很好的拟合，表明其对铀的吸附是单层吸附与多层吸附的一种结合。四种吸附剂均不可以采用D-R吸附等温线进行拟合，可能是因为本文制备的四种吸附剂均不具备较多的微孔结构。热力学计算表明，吸附过程是放热反应，温度升高不利于铀离子与吸附剂的结合；再生实验表明，几种吸附剂在合适的洗脱介质中，都具备良好的再生能力；选择性吸附实验表明，ICMCNPs在经过离子印迹技术处理后，可对铀离子进行选择性吸附。
【关键词】：铀 羧甲基壳聚糖 吸附 离子印迹 磁性吸附
【学位授予单位】：东华理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：O647.3
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 绪论10-22
• 1.1 含铀废水的来源、危害及处理办法10
• 1.2 壳聚糖\羧甲基壳聚糖10-12
• 1.3 羧甲基壳聚糖及其衍生物12-17
• 1.3.1 羧甲基壳聚糖的制备12-13
• 1.3.2 交联羧甲基壳聚糖13-15
• 1.3.3 离子印迹-羧甲基壳聚糖15-16
• 1.3.4 纳米磁性羧甲基壳聚糖16-17
• 1.4 羧甲基壳聚糖对金属离子的吸附机理17-19
• 1.5 本课题的研究内容和研究意义19-22
• 1.5.1 本课题的研究内容19
• 1.5.2 本课题的研究意义19-20
• 1.5.3 本课题的创新之处20-22
• 第二章 实验部分22-30
• 引言22
• 2.1 材料与仪器22-23
• 2.1.1 试剂22
• 2.1.2 仪器22-23
• 2.2 羧甲基壳聚糖（CMC）的制备23
• 2.3 戊二醛交联羧甲基壳聚糖树脂（CMCR）的制备23-24
• 2.4 离子印迹羧甲基壳聚糖纳米粒子（ICMCNPs）的制备24-26
• 2.5 TPP 交联磁性羧甲基壳聚糖纳米粒子（MCMCNPs）的制备26
• 2.5.1 纳米 Fe3O4 的制备26
• 2.5.2 磁性羧甲基壳聚糖粒子的制备26
• 2.6 吸附实验26-28
• 2.6.1 pH 值的影响26-27
• 2.6.2 吸附时间的影响27
• 2.6.3 温度的影响27
• 2.6.4 铀离子初始浓度的影响27
• 2.6.5 多组分吸附27-28
• 2.7 戊二醛交联羧甲基壳聚糖树脂制备的优化28
• 2.8 铀离子标准曲线测定（分光光度法）28-30
• 第三章 结果与讨论（1） 吸附剂制备及表征30-44
• 3.1 铀离子标准曲线30
• 3.2 羧甲基壳聚糖的制备及表征30-31
• 3.3 戊二醛交联羧甲基壳聚糖树脂的制备、表征及其响应面优化31-36
• 3.4 羧甲基壳聚糖纳米粒子的制备及表征36-38
• 3.5 磁性羧甲基壳聚糖纳米粒子的制备及表征38-42
• 3.5.1 磁性羧甲基壳聚糖粒子的制备38-39
• 3.5.2 羧甲基壳聚糖浓度对形貌的影响39-40
• 3.5.3 TPP 浓度对磁性纳米粒子形貌的影响40
• 3.5.4 磁性羧甲基壳聚糖纳米粒子的表征40-42
• 3.6 本章小结42-44
• 第四章 结果与讨论（2） 吸附实验及吸附模型44-62
• 引言44
• 4.1 pH 值的影响44-45
• 4.2 铀离子初始浓度的影响45-46
• 4.3 吸附动力学46-50
• 4.4 吸附等温线50-54
• 4.5 吸附热力学54-57
• 4.6 吸附剂再生57-58
• 4.7 吸附选择性58-59
• 4.8 吸附机理研究59-61
• 4.9 本章小结61-62
• 结论与展望62-64
• 参考文献64-68
• 攻读学位期间论文发表情况68-70
• 致谢70

【参考文献】

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本文编号：398822