含铋材料的角分辨光电子能谱研究
发布时间：2020-08-25 17:56
【摘要】：材料科学的发展同凝聚态物理学乃至人类社会的进步相辅相成。近年来,随着计算能力的不断增强,人们对拓扑材料的理论研究大有引领实验的势头,众多过去为人们探索过的材料被证实具有拓扑性质,拓扑材料中的物理也成为凝聚态物理研究的一大热门。理论对于拓扑材料预言的巨大成功并不意味着人们可以随心所欲地创造具有特殊性质的材料;与此相对应,实验研究在某种程度上显得愈发重要,架起超前的理论构想与实际应用之间的桥梁,实验材料的研究如今除了需要人们从各种实验现象出发,还需要人们时时从繁多的理论中辨清本质。从实际应用的角度来看,材料复杂物性的背后,电子结构扮演了至关重要的角色,直接关系到材料的电学或光学等性质。对材料的电子结构进行系统而精确的测量有助于人们理解材料本身的物理性质,从而加深人们对一些物理机制的认识,甚至帮助预言新的实用材料,因此具有重要的意义。本论文以同步辐射角分辨光电子能谱和分子束外延技术为主要研究手段,结合扫描隧道显微镜,针对热电材料CsBi4Te6单晶和两个原子层厚的Bi(110)薄膜开展研究。取得了如下的结果:1.利用同步辐射角分辨光电子能谱直接观察到了热电材料CsBi4Te6单晶中大于理论预期的能带宽度,间接给出了 CsBi4Te6的带隙范围。CsBi4Te6是窄带半导体,其晶体结构和输运性质表现出准一维的特征,225K时的ZT值达到0.8,此外,在载流子浓度低于一般金属3个量级的情况下,有将近4.4K的超导电性。早期的研究表明CsBi4Te6中载流子输运的各向异性和材料本身的低热导率是其低温热电性能优异的关键,但在带隙大小的问题上,理论和实验仍存在一些争议。我们的实验发现CsBi4Te6的能带色散呈现高度的各向异性,在面内的两个方向上,载流子的有效质量只有理论预期的约60%;利用CsBi4Te6的解理面在超高真空腔里的陈化效应带来的电子型掺杂,我们观察到了 CsBi4Te6的导带,得出其最小的间接带隙约在0.05 eV至0.1 eV之间。我们的结果为进一步理解CsBi4Te6的超导等性质提供了较为完整的电子结构数据支持。2.利用分子束外延在黑磷衬底上成功地生长了两个原子层厚的Bi(110)薄膜；通过高精度扫描隧道显微镜的测量,证实了薄膜的结构为类似于单层黑磷的构型。理论研究表明,两个原子层厚的Bi(110)薄膜中上层原子的翘曲对其拓扑性质存在很大影响,并且可以通过引入电荷掺杂或衬底的影响来实现对其拓扑性质的调控。我们利用同步辐射角分辨光电子能谱测得的两个原子层厚Bi(110)薄膜的能带结构与第一性原理计算得到的结果符合较好。实验发现由于黑磷的带隙相对较大(约0.3 eV),费米能级附近主要是Bi薄膜的能带;其中,沿Γ-X1方向的能带同计算结果符合得很好,而沿Γ-X2方向的能带虽然在走势上与计算结果相符,但在动量尺度上却存在较大的差别,我们推测这种差别可能来自于衬底对Bi原子面内p轨道施加的应力;我们的结果显示两个原子层厚的Bi(110)薄膜在黑磷衬底上很接近拓扑相,因为上层Bi原子的翘曲导致的能带劈裂也大于理论预期,由此导致的Bi薄膜费米能级附近电子的自旋极化可能会对自旋电子学的研究有一定帮助。
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O469
【图文】：
终还可供我们开采近百年。这里，对于工业废热、余热能源的利用率而言是颇有前景的发展方向。热电材料因电能之间的相互转换，同时使用过程中具有体积小、无运多关注。实际上，在深空探测领域，热电材料己经得到，目前发现的热电材料能量密度与转换效率低是较为明应是三种现象的统称。１８２２年，德国科学家Ｓｅｅｂｅｃｋ发连接组成的闭合回路中，如果连接两端处于不同的温度，通过，这一电流称为温差电流，实现了热能到电能的转换Ｐｅｌｔｉｅｒ发现：在Ｂｉ和Ｓｂ连接（这个实验也许是第一个拓中，往一个方向通电流，接头处会吸热，改变电流方向，了电能到热能的转换。１８５４年，Ｔｈｏｍｓｏｎ邋（Ｌｏｒｄ邋Ｋｅｌｖｉｎ）建ｌｔｉｅｒ效应之间的关系，并预言了第三种热电现象，即Ｔｈｏ梯度的均匀导体中有电流通过时，导体中除了会产生和外，还要吸收或者放出热量。逡逑
逑这里需要指出，以上三种热电效应均为可逆效应，即描述三种现象的参数逡逑符号会随着电流或温度梯度方向的改变而改变［５］。在如图１．１所示的由两种不逡逑同的材料ａ和ｂ组成的回路中通电流，会引起两种可逆的和两种不可逆的热效逡逑应。首先，在ａ和ｂ的连接处会发生可逆的Ｐｅｌｔｉｅｒ效应；其次，由于Ｐｅｌｔｉｅｒ效逡逑应带来的连接间的温度梯度，加上中间有电流通过，每一段材料又都会发生可逡逑逆的Ｔｈｏｍｓｏｎ效应。两种不可逆的热效应则是指电流的热效应（Ｊｏｕｌｅ热）和逡逑Ｆｏｕｒｉｅｒ热传导。这些效应在字面上非常好理解，在实际的测量过程中却需要格逡逑外注意，比如：电阻率测量过程中，需要考虑由Ｐｅｌｔｉｅｒ效应引起的温差和附加逡逑电压；高温测量时，应注意样品温度的均匀性；对Ｓｅｅｂｅｃｋ系数的测量，电势逡逑差和温度需要同时同点取数据等。逡逑Ｈｅａｔ邋油邋ｓｏｒｂｅｄ逡逑Ｓｕｂｓｔｒａｔｅｓ逡逑＝抛枿逦／邋＋ｃ＿逡逑＼逦ｅ邋咖邋ａｃｔｉｏｎ逡逑／Ｈｅａｔ邋ｒｅｊｅｃｔｅｄ逦＼逡逑Ｈｅａｔ逡逑Ｈｅａｔ邋ｆｌｏｗ逦Ｉ逡逑图１．２邋ｎ型热电能量转换器件结构示意图。器件工作时的热流向和逡逑载流子流向如箭头所示。逡逑如前所述，热电效应最早发现是在金属之中，而现如今，利用Ｓｅｅｂｅｃｋ效逡逑应制作的金属热电偶（Ｔｈｅｒｍｏｃｏｕｐｌｅ）则被广泛地应用于温度测量
ＺＴ邋＝——Ｔ逡逑Ｋ逡逑其中，Ｓ、ａ、ｋ和Ｔ分别为Ｓｅｅｂｅｃｋ系数、电导率、热导率和温度。图１．３逡逑为当前发现的各温区高性能热电材料汇总［７］。逡逑４邋Ｏ邋ｊ￣１逦＇逦１逦＇逦＊逦＇逦１逡逑■逦产１％n臢BＡＳＴ邋㈨？逡逑；：ＡＬＴ逦．蒙：逡逑’逦ｊｆｊ邋／邋ＡｇＳｔ＞Ｔ？，逦：邋ＴＡＯＳ邋（ｐ）＂逡逑？逦ｉｆｌ／／Ｙｂ，４ＭｎＳｂ？！邋（ｐ）逡逑ＮＪ邋０．８－逦＿邋／＞／逦／＼＾Ｔｅ逦－逡逑：逡逑ｏ．ｏ－邋一＾逦．逡逑０逦２００邋４００逦６００逦８００邋１０００邋１２００邋１４００逡逑Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ，邋Ｋ逡逑图１．３目前发现的各温区高性能热电材料汇总。逡逑因为一般金属中的载流子浓度高达１0２２邋ｃｍ°，因此金属的Ｓｅｅｂｅｃｋ系数极逡逑小，相应热电优值ＺＴ也很低。二十世纪五十年代以来，半导体材料科学发展逡逑迅速，在电子学领域取得长足进步的同时，也为高性能的热电材料提供了一种逡逑选择。目前己获得的高性能热电材料均系半导体材料，并且还是重掺杂的半导逡逑体
本文编号：2804009
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O469
【图文】：
终还可供我们开采近百年。这里，对于工业废热、余热能源的利用率而言是颇有前景的发展方向。热电材料因电能之间的相互转换，同时使用过程中具有体积小、无运多关注。实际上，在深空探测领域，热电材料己经得到，目前发现的热电材料能量密度与转换效率低是较为明应是三种现象的统称。１８２２年，德国科学家Ｓｅｅｂｅｃｋ发连接组成的闭合回路中，如果连接两端处于不同的温度，通过，这一电流称为温差电流，实现了热能到电能的转换Ｐｅｌｔｉｅｒ发现：在Ｂｉ和Ｓｂ连接（这个实验也许是第一个拓中，往一个方向通电流，接头处会吸热，改变电流方向，了电能到热能的转换。１８５４年，Ｔｈｏｍｓｏｎ邋（Ｌｏｒｄ邋Ｋｅｌｖｉｎ）建ｌｔｉｅｒ效应之间的关系，并预言了第三种热电现象，即Ｔｈｏ梯度的均匀导体中有电流通过时，导体中除了会产生和外，还要吸收或者放出热量。逡逑
逑这里需要指出，以上三种热电效应均为可逆效应，即描述三种现象的参数逡逑符号会随着电流或温度梯度方向的改变而改变［５］。在如图１．１所示的由两种不逡逑同的材料ａ和ｂ组成的回路中通电流，会引起两种可逆的和两种不可逆的热效逡逑应。首先，在ａ和ｂ的连接处会发生可逆的Ｐｅｌｔｉｅｒ效应；其次，由于Ｐｅｌｔｉｅｒ效逡逑应带来的连接间的温度梯度，加上中间有电流通过，每一段材料又都会发生可逡逑逆的Ｔｈｏｍｓｏｎ效应。两种不可逆的热效应则是指电流的热效应（Ｊｏｕｌｅ热）和逡逑Ｆｏｕｒｉｅｒ热传导。这些效应在字面上非常好理解，在实际的测量过程中却需要格逡逑外注意，比如：电阻率测量过程中，需要考虑由Ｐｅｌｔｉｅｒ效应引起的温差和附加逡逑电压；高温测量时，应注意样品温度的均匀性；对Ｓｅｅｂｅｃｋ系数的测量，电势逡逑差和温度需要同时同点取数据等。逡逑Ｈｅａｔ邋油邋ｓｏｒｂｅｄ逡逑Ｓｕｂｓｔｒａｔｅｓ逡逑＝抛枿逦／邋＋ｃ＿逡逑＼逦ｅ邋咖邋ａｃｔｉｏｎ逡逑／Ｈｅａｔ邋ｒｅｊｅｃｔｅｄ逦＼逡逑Ｈｅａｔ逡逑Ｈｅａｔ邋ｆｌｏｗ逦Ｉ逡逑图１．２邋ｎ型热电能量转换器件结构示意图。器件工作时的热流向和逡逑载流子流向如箭头所示。逡逑如前所述，热电效应最早发现是在金属之中，而现如今，利用Ｓｅｅｂｅｃｋ效逡逑应制作的金属热电偶（Ｔｈｅｒｍｏｃｏｕｐｌｅ）则被广泛地应用于温度测量
ＺＴ邋＝——Ｔ逡逑Ｋ逡逑其中，Ｓ、ａ、ｋ和Ｔ分别为Ｓｅｅｂｅｃｋ系数、电导率、热导率和温度。图１．３逡逑为当前发现的各温区高性能热电材料汇总［７］。逡逑４邋Ｏ邋ｊ￣１逦＇逦１逦＇逦＊逦＇逦１逡逑■逦产１％n臢BＡＳＴ邋㈨？逡逑；：ＡＬＴ逦．蒙：逡逑’逦ｊｆｊ邋／邋ＡｇＳｔ＞Ｔ？，逦：邋ＴＡＯＳ邋（ｐ）＂逡逑？逦ｉｆｌ／／Ｙｂ，４ＭｎＳｂ？！邋（ｐ）逡逑ＮＪ邋０．８－逦＿邋／＞／逦／＼＾Ｔｅ逦－逡逑：逡逑ｏ．ｏ－邋一＾逦．逡逑０逦２００邋４００逦６００逦８００邋１０００邋１２００邋１４００逡逑Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ，邋Ｋ逡逑图１．３目前发现的各温区高性能热电材料汇总。逡逑因为一般金属中的载流子浓度高达１0２２邋ｃｍ°，因此金属的Ｓｅｅｂｅｃｋ系数极逡逑小，相应热电优值ＺＴ也很低。二十世纪五十年代以来，半导体材料科学发展逡逑迅速，在电子学领域取得长足进步的同时，也为高性能的热电材料提供了一种逡逑选择。目前己获得的高性能热电材料均系半导体材料，并且还是重掺杂的半导逡逑体
【参考文献】
相关期刊论文 前1条
1 史迅;席丽丽;杨炯;张文清;陈立东;;热电材料研究中的基础物理问题[J];物理;2011年11期
本文编号：2804009
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