Cu-Ag协同效应和乙醇水热处理在Cu基催化剂上丙烯环氧化反应中的作用研究

发布时间：2024-11-05 07:50

　　环氧丙烷是一种重要的有机合成中间体,目前工业生产主要是氯醇法和共氧化法,氯醇法生产过程中产生的含氯废水造成环境污染,共氧化法生产过程中工艺流程较长,对设备要求较高,而且整个生产过程容易受到副产物市场的影响。氧气作为一种绿色环保、价格低廉、比较容易获取的氧化剂受到人们的青睐,丙烯氧气直接环氧化反应生成环氧丙烷的原子利用率可以达到100%,被认为是最理想最经济的环氧丙烷工业化生产路线,同时又是一项非常挑战性的研究工作。本论文共分两部分:第一部分利用水热-燃烧法合成了一系列不同Cu/Ag比例的Cu-Ag/SiO2双金属催化剂,结果表明当Cu/Ag摩尔比为9时,Cu-Ag双金属的丙烯环氧化活性最高,添加NaCl修饰剂可以进一步促进环氧丙烷的生成。在Cu90-Ag10/SiO2-NaCl催化剂上,当反应温度为240℃时,丙烯的转化率和环氧丙烷的选择性分别为0.5%和17%。XRD和TEM显示Cu、Ag双金属没有形成合金。单独的Cu/SiO2和Ag/SiO2中Cu和Ag物种的粒径分别为5 nm和7 nm,随着Cu-Ag双金属催化剂中Ag含量的升高,Cu物种的粒径变化不明显,Ag物种的粒径迅速从7 n...

【文章页数】：55 页

【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 环氧丙烷的性质及用途
    1.3 环氧丙烷的工业生产现状
    1.4 丙烯环氧化领域的研究现状
        1.4.1 Au基催化剂上丙烯环氧化反应
        1.4.2 Ag基催化剂上丙烯环氧化反应
        1.4.3 Cu基催化剂上的丙烯环氧化反应
        1.4.4 Cu-Ag双金属丙烯环氧化反应
        1.4.5 其他的多金属催化剂
    1.5 本文研究的意义和主要内容
        1.5.1 本文研究的意义
        1.5.2 本文研究的主要内容
第二章 实验部分
    2.1 实验材料
    2.2 实验所用的仪器
    2.3 催化剂反应性能评价
    2.4 催化剂表征
        2.4.1 X射线衍射(XRD)
        2.4.2 透射电子显微镜(TEM)
        2.4.3 X射线光电子能谱(XPS)
        2.4.4 氢气程序升温还原(H₂-TP)
第三章 Cu-Ag双金属丙烯氧气环氧化反应研究
    3.1 引言
    3.2 催化剂的制备
    3.3 催化剂表征
        3.3.1 XRD
        3.3.2 TEM表征
        3.3.3 XPS表征
        3.3.4 H₂-TPR表征
    3.4 催化剂活性评价
        3.4.1 不同比例Cu-Ag/SiO₂丙烯环氧化活性
        3.4.2 Cu90-Ag10/SiO₂不同煅烧温度下丙烯环氧化活性
        3.4.3 不同修饰剂Cu90-Ag10/SiO₂丙烯环氧化活性
        3.4.4 NaCl添加量对Cu90-Ag10/SiO₂丙烯环氧化活性的影响
        3.4.5 Cu90-Ag10/SiO₂-NaCl在不同温度下的氧化产物分布图
    3.5 本章小结
第四章 不同溶剂水热处理Cu/CNT丙烯环氧化反应研究
    4.1 引言
    4.2 催化剂的制备
    4.3 催化剂表征
        4.3.1 XRD表征
        4.3.2 TEM表征
        4.3.3 XPS表征
    4.4 催化剂活性评价
        4.4.1 不同载体负载Cu丙烯环氧化活性
        4.4.2 不同溶剂处理的Cu/CNT丙烯环氧化活
        4.4.3 乙醇不同水热温度处理Cu/CNT丙烯环氧化活性
        4.4.4 不同修饰剂改性处理Cu/CNT丙烯环氧化活性
        4.4.5 空速对Cu/CNT-CH₃CH₂OH-Na₂CO₃丙烯环氧化活性的影响
        4.4.6 氧气丙烯比例对丙烯环氧化活性的影响
        4.4.7 Cu/CNT-CH₃CH₂OH-Na₂CO₃不同温度下环氧化活性图
    4.5 本章小结
第五章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 论文不足
    5.3 展望
参考文献
致谢
个人简介



本文编号：4011467