新型共价有机骨架材料用于水和食品中有机污染物的富集和分析
发布时间：2021-09-01 19:43
药物及个人护理品（Pharmaceutical and Personal Care Products,简称PPCPs）是2000年以来受到科学界和社会的普遍关注的一类新型有机污染物。PPCPs的概念最早是由Daughton于1999年提出的,涵盖所有人用与兽用的医药品（包括处方类和非处方类药物以及生物制剂）、诊断剂、保健品、麝香、化妆品、消毒剂、遮光剂和其它在PPCPs生产制造中添加的组分如赋形剂、防腐剂等。环境中的PPCPs主要来源于污水处理厂不完全处理导致的排放以及人类农业或畜牧业活动的直接排放。PPCPs连续性输入使得它们在环境中呈现出一种“持久”存在的状态,并通过食物链食物网累积,进而可能对生态系统和人类健康产生极大得危害。因此Daughton将他们归结为一类“微妙的、潜在的、有累积影响”的环境污染物。由于PPCPs的半衰期短、浓度低,以及基质干扰的存在,因此在水和食品中很难被检测。近年来,水和食品中的新型有机污染物PPCPs的痕量检测一直是食品安全领域的研究热点。本文制备了两种新型共价有机骨架材料:TpPa-1和TPB-DMTP-COF将它们分别用作和固相微萃取吸附剂和固相萃...
【文章来源】：山东农业大学山东省
【文章页数】：58 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
富集和分析环境水样和食品中6种磺胺类抗生素的固相萃取流程图
山东农业大学硕士学位论文21图4TPB-DMTP-COF的FT-IR光谱在空气中（a）；pH2的水溶液浸泡24小时（b）；pH7的水溶液浸泡24小时（c）；pH12的水溶液浸泡24h（d）；MA溶液浸泡24h（e）；ACE溶液浸泡24h（f）；ACN溶液浸泡24h（g）；DCM浸泡24h（h）；n-hexane溶液浸泡24h（i）Fig.4FT-IRspectraofTPB-DMTP-COFsinair(a),aqueoussolutionwithpH2for24h(b),aqueoussolutionwithpH7for24h(c),aqueoussolutionwithpH12for24h(d),MAfor24h(e),ACEfor24h(f),ACNfor24h(g),DCMfor24h(h),n-hexanefor24h(i)根据SEM图像（图3A），新型TPB-DMTP-COF具有由多个堆叠块组装而成的较为均匀的球形结构（12μm）。如图3B的FT-IR光谱所示，由于特征峰C=O（1,678cm-1）和N-H峰（3435、3354和3209cm-1）的消失，同时在大约1591cm-1和1614cm-1处发现了两个吸收峰，这两处吸收峰分别对应于C=C键的弯曲振动和C=N的拉伸振动，这为TABP与DMTA的共价键合提供了令人信服的证据。这些信号与LuLiu等人报道的TPB-DMTP-COF信息完全一致，表明了TPB-DMTP-COF的成功合成(Liuetal.2019b)。制备的COF的结晶度表征结果如图3C所示，在2.77°（100），4.82°（110），5.56°（200），7.34°（210），9.65°（220）和25.28°（001）处显示了六个不同的衍射峰，其中在2.77°（100）处的衍射峰最突出。这与以前文献中的报道是一致的(Zhuangetal.2020)。令人惊讶的是，发现TPB-DMTP-COF的BET表面积高达1431m2g-1（图3D），超过了很多传统溶剂热法合成的共价有机框架材料。高的比表面积为捕获样品中的磺胺类化合物提供了更多的吸附位点，从而增强了富集能力。从图3D（内小图）中也可以看出TPB-DMTP-COF的孔径约为2.32nm，大的孔径有利于小分子磺胺类抗生素更容易进入COF的内部，从而?
新型共价有机骨架材料用于水和食品中有机污染物的富集和分析22TPB-DMTP-COF材料在不同溶液中的化学稳定性可以直接确定该材料是否可以充当SPE吸附剂。在图4中，在具有不同pH值的水溶液和有机溶剂（MA，ACE，ACN，DCM，n-hexane）中，没有观察到FT-IR的明显变化，表明TPB-DMTP-COF材料可用作SPE吸附剂。3.2TpPa-1@SPME纤维检测水中的九种人工麝香的分析方法优化、方法验证以及实际样品测定3.2.1单因素法优化固相微萃取的实验参数图5（A）萃取时间；（B）萃取温度；（C）样品pH；（D）离子强度；（E）解吸温度；（F）解吸时间对于九种人工麝香类化合物回收率的影响。水样中人工麝香类化合物的浓度为1μgL-1。Fig.5Extractiontime(A);extractiontemperature(B);samplepH(C);ionicstrength(D);desorptiontemperature(E);andeffectofdesorptiontime(F)ontherecoveriesoftheninesyntheticmusks.Theconcentrationofsyntheticmusksinthewatersampleswas1μgL-1.为了评估TpPa-1作为固相微萃取涂层，富集和检测环境水样中的人工麝香类化合物的可行性，选择了九种人工麝香作为目标化合物，开发出了一套检测水中人工麝香类化
【参考文献】：
期刊论文
[1]合成麝香的研究新进展与当前挑战:从人体护理、环境污染到人体健康[J]. 高艳蓬,李桂英,马盛韬,安太成. 化学进展. 2017(09)
[2]基于启发式和基因表达式编程法预测磺胺类药物的pKa值[J]. 李玉琴,司宏宗,肖玉良,刘彩红,夏成才,李珂,齐永秀. 药学学报. 2009(05)
[3]磺胺类药物正辛醇/水分配系数与分子价键连接性指数相关性研究[J]. 张从良,王岩. 计算机与应用化学. 2008(11)
[4]高效液相色谱法同时测定水产品中13种磺胺类药物残留的研究[J]. 陈振桂,占春瑞,郭平,王远兴,胡志国. 食品科学. 2007(10)
本文编号：3377574
【文章来源】：山东农业大学山东省
【文章页数】：58 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
富集和分析环境水样和食品中6种磺胺类抗生素的固相萃取流程图
山东农业大学硕士学位论文21图4TPB-DMTP-COF的FT-IR光谱在空气中（a）；pH2的水溶液浸泡24小时（b）；pH7的水溶液浸泡24小时（c）；pH12的水溶液浸泡24h（d）；MA溶液浸泡24h（e）；ACE溶液浸泡24h（f）；ACN溶液浸泡24h（g）；DCM浸泡24h（h）；n-hexane溶液浸泡24h（i）Fig.4FT-IRspectraofTPB-DMTP-COFsinair(a),aqueoussolutionwithpH2for24h(b),aqueoussolutionwithpH7for24h(c),aqueoussolutionwithpH12for24h(d),MAfor24h(e),ACEfor24h(f),ACNfor24h(g),DCMfor24h(h),n-hexanefor24h(i)根据SEM图像（图3A），新型TPB-DMTP-COF具有由多个堆叠块组装而成的较为均匀的球形结构（12μm）。如图3B的FT-IR光谱所示，由于特征峰C=O（1,678cm-1）和N-H峰（3435、3354和3209cm-1）的消失，同时在大约1591cm-1和1614cm-1处发现了两个吸收峰，这两处吸收峰分别对应于C=C键的弯曲振动和C=N的拉伸振动，这为TABP与DMTA的共价键合提供了令人信服的证据。这些信号与LuLiu等人报道的TPB-DMTP-COF信息完全一致，表明了TPB-DMTP-COF的成功合成(Liuetal.2019b)。制备的COF的结晶度表征结果如图3C所示，在2.77°（100），4.82°（110），5.56°（200），7.34°（210），9.65°（220）和25.28°（001）处显示了六个不同的衍射峰，其中在2.77°（100）处的衍射峰最突出。这与以前文献中的报道是一致的(Zhuangetal.2020)。令人惊讶的是，发现TPB-DMTP-COF的BET表面积高达1431m2g-1（图3D），超过了很多传统溶剂热法合成的共价有机框架材料。高的比表面积为捕获样品中的磺胺类化合物提供了更多的吸附位点，从而增强了富集能力。从图3D（内小图）中也可以看出TPB-DMTP-COF的孔径约为2.32nm，大的孔径有利于小分子磺胺类抗生素更容易进入COF的内部，从而?
新型共价有机骨架材料用于水和食品中有机污染物的富集和分析22TPB-DMTP-COF材料在不同溶液中的化学稳定性可以直接确定该材料是否可以充当SPE吸附剂。在图4中，在具有不同pH值的水溶液和有机溶剂（MA，ACE，ACN，DCM，n-hexane）中，没有观察到FT-IR的明显变化，表明TPB-DMTP-COF材料可用作SPE吸附剂。3.2TpPa-1@SPME纤维检测水中的九种人工麝香的分析方法优化、方法验证以及实际样品测定3.2.1单因素法优化固相微萃取的实验参数图5（A）萃取时间；（B）萃取温度；（C）样品pH；（D）离子强度；（E）解吸温度；（F）解吸时间对于九种人工麝香类化合物回收率的影响。水样中人工麝香类化合物的浓度为1μgL-1。Fig.5Extractiontime(A);extractiontemperature(B);samplepH(C);ionicstrength(D);desorptiontemperature(E);andeffectofdesorptiontime(F)ontherecoveriesoftheninesyntheticmusks.Theconcentrationofsyntheticmusksinthewatersampleswas1μgL-1.为了评估TpPa-1作为固相微萃取涂层，富集和检测环境水样中的人工麝香类化合物的可行性，选择了九种人工麝香作为目标化合物，开发出了一套检测水中人工麝香类化
【参考文献】：
期刊论文
[1]合成麝香的研究新进展与当前挑战:从人体护理、环境污染到人体健康[J]. 高艳蓬,李桂英,马盛韬,安太成. 化学进展. 2017(09)
[2]基于启发式和基因表达式编程法预测磺胺类药物的pKa值[J]. 李玉琴,司宏宗,肖玉良,刘彩红,夏成才,李珂,齐永秀. 药学学报. 2009(05)
[3]磺胺类药物正辛醇/水分配系数与分子价键连接性指数相关性研究[J]. 张从良,王岩. 计算机与应用化学. 2008(11)
[4]高效液相色谱法同时测定水产品中13种磺胺类药物残留的研究[J]. 陈振桂,占春瑞,郭平,王远兴,胡志国. 食品科学. 2007(10)
本文编号：3377574
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