石墨烯对希瓦氏菌与As（Ⅴ）相互作用过程中的影响
发布时间：2021-11-12 03:43
近年来的研究表明,氧化石墨烯（Graphene oxide,GO）可以作为一种高效的吸附剂用于去除水中的重金属离子。存在于GO表面的大量含氧功能团,在保证了其较好亲水性的同时,也提供与重金属离子表面络合的点位,但含氧基在厌氧环境中存在脱氧还原的可能。针对GO表面吸附态重金属进入实际环境后的稳定性问题,本论文采用腐败希瓦氏菌（Shewanella putrefaciens,S.p）构建生源还原条件,考察了在GO参与下S.p与As（V）之间的相互作用。本论文的主要研究结论如下:（1）GO反应前后形态的表征通过XRD、Raman、FTIR、XPS对反应后的GO结构进行表征,表明GO能够被S.p还原转化成生物还原氧化石墨烯（MRG）,其表面存在一定数量的含氧官能团。SEM图像观察显示,伴随GO被还原,S.p与GO能够形成小块的团聚物,表明MRG的亲水分散性下降,同时形成的MRG具有连续而均匀的形貌特征,边缘褶皱明显。（2）石墨烯对S.p还原As（Ⅴ）的影响通过化学还原的方法将GO转化为还原氧化石墨烯（reduced graphene oxide,rGO）,在S.p还原As（Ⅴ）的体系中添加不同...
【文章来源】：西安建筑科技大学陕西省
【文章页数】：71 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
NADH被氧化还原原理图
西安建筑科技大学硕士学位论文7图1.2细胞色素C蛋白介导的直接电子传递CymA蛋白一般分布于希瓦氏菌的内膜上，其中含有四个血红素，是参与电子传递过程中的第一个色素蛋白。细菌在通过氧化底物获得电子后，该蛋白的主要作用是将醌池中收集的电子转移到细胞周质的MtrA上。CymA蛋白是从醌池中获得电子将其转移到细胞周质空间的主要蛋白[43-45]。Ross[46]等研究表明，将S.oneidensisMR-1上的CymA基因敲除后，其电流降低了85%左右。MtrA是一个含有十个血红素的蛋白质，主要分布在细胞周质和细胞外膜上。该蛋白可以将电子从细胞周质空间通过MtrB和MtrC转移到细胞外[47]。MtrB蛋白有别于其他几个蛋白，本身不含有血红素，并不属于细胞C色素蛋白，但在电子传递过程也起着很重要的作用。根据氨基酸的序列特征，一般认为MtrB为跨膜蛋白，在结构上与MtrA和MtrC相连，同时支撑着细胞结构，并维持着MtrA和MtrC蛋白两者的空间位置，使其发挥应有的功效[48]。在电子传递上，主要负责将从MtrA得到的电子传递给MtrC。外膜上的MtrC和OmcA是细菌胞外的终端还原酶，在结构上两者非常相似，都含有十个血红素。MtrC与OmcA以1：1的聚合体形式存在，锚定于细胞外膜的表面，两者能够直接将电子传递到膜外的电子受体上[49,50]。MtrA、MtrB、MtrC和OmcA通常以复合体的形式存在，一起行使对细胞内电子转移的功能。另一方面，有研究表明，在构建的单缺失或者多缺失OmcA或MtrABC的希瓦氏菌中，均不能完全消除电流的产生，所以在细菌体内一定还存在着其他电子的转移方式
西安建筑科技大学硕士学位论文8[51,52]。参与细胞膜上Mtr途径的蛋白成分如下表：表1.2Mtr途径不同蛋白的介绍名称分子量（KDa）位置功能OmcA78外膜外侧末端还原酶MtrA32细胞外膜内侧胞内电子转移给MtrBMtrB75.5横跨外膜参与MtrA和MtrC的定位MtrC75外膜外侧末端还原酶在希瓦氏菌中，MtrABC基因簇是普遍存在的，对于S.putrefacienCN32、S.putrefacienW3-18-1、S.putrefacien200以及S.balticaOS223来说，在细菌的细胞膜表面，常见的OmcA被UndA蛋白所替代，这两种蛋白分别由不同数量的十一亚铁血红素细胞色素C蛋白构成[53]。B．纳米导线介导的直接电子传递纳米导线最早在2005年通过Reguera等人在《Nature》杂志上发表有关的研究报告，Reguera等人指出在硫还原泥土菌的细胞外膜上可以生成一种类似细菌鞭毛的细丝，其直径在10nm左右，能够实现对胞外物的还原[54]。在2006年，Gorby等人证实并发现，在其它微生物如ShewanellaoneidensisMR-1，SynechocystisPCC6803也可以长出这种生物导线[55]。2011年，Lovley研究并证明了在Geobactersulfurreducens周边产生的这些细丝由独特的低聚菌毛蛋白构成，能够长距离的传输电子；即使在没有色素蛋白的存在下传导依然能够进行[56]。图1.3纳米导线介导的直接电子传递
【参考文献】：
期刊论文
[1]微生物还原石墨烯修饰碳毡电极的电化学特征[J]. 郑飞,朱维晃,高昊翔. 中国环境科学. 2019(02)
[2]全球两亿人饮用水砷超标[J]. 曾磊,汪永萍. 生态经济. 2018(11)
[3]电子穿梭体介导微生物还原铁氧化物的研究进展[J]. 柳广飞,朱佳琪,于华莉,金若菲,王竞,周集体. 地球科学. 2018(S1)
[4]Shewanella oneidensis MR-1异化还原Fe（Ⅲ）介导的As（Ⅲ）氧化转化[J]. 汪明霞,王娟,司友斌. 中国环境科学. 2014(09)
[5]石墨烯制备方法及研究进展[J]. 姜丽丽,鲁雄. 功能材料. 2012(23)
[6]阴离子交换柱分离不同价态砷的研究及其应用[J]. 郭华明,刘春华. 分析化学. 2012(07)
[7]砷的发生、形态、污染源及地球化学循环[J]. 王萍,王世亮,刘少卿,李艳霞,何孟常,林春野. 环境科学与技术. 2010(07)
[8]砷元素形态分析研究进展[J]. 杨慧,王富华,王旭,万凯,何舞,李丽. 广东农业科学. 2010(04)
[9]环境中砷的来源及影响[J]. 赵维梅. 科技资讯. 2010(08)
[10]碳材料石墨烯及在电化学电容器中的应用[J]. 褚颖,刘娟,方庆,蒋利军. 电池. 2009(04)
博士论文
[1]希瓦氏菌胞外电子传递机制的解析和应用[D]. 韩俊成.中国科学技术大学 2017
[2]基于纳米结构阳极的腐败希瓦氏菌胞外电子传递机理研究[D]. 邹龙.西南大学 2016
[3]几种生物反应体系对石墨和氧化石墨烯的作用及机理研究[D]. 朱春林.南京理工大学 2016
[4]以形态分析为基础的砷及砷生物代谢过程与产物的表征研究[D]. 曹煊.中国海洋大学 2009
硕士论文
[1]腐败希瓦氏菌介导合成纳米材料及其催化还原硝基苯的性能研究[D]. 潘婷婷.浙江大学 2019
[2]异化金属还原细菌厌氧转化对硝基苯胂酸和Cr（Ⅵ）机制的研究[D]. 黄雪娜.中国科学技术大学 2018
[3]奥纳达希瓦氏菌重组表达偶氮还原酶及mtrA基因敲除研究[D]. 苏畅.厦门大学 2017
[4]2-羟基1,4-萘醌对希瓦氏菌（Shewanella xiamenensis）还原Cr（Ⅵ）的影响研究[D]. 李华.厦门大学 2017
[5]还原氧化石墨烯生物制备及其促进生物还原硝基苯研究[D]. 张欣.大连理工大学 2015
[6]三种铁（氢）氧化物对砷酸盐的吸附解吸研究[D]. 杨凯光.吉林大学 2014
[7]希瓦氏菌还原水不溶性苏丹红染料的研究[D]. 冀秋燕.大连理工大学 2013
本文编号：3490097
【文章来源】：西安建筑科技大学陕西省
【文章页数】：71 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
NADH被氧化还原原理图
西安建筑科技大学硕士学位论文7图1.2细胞色素C蛋白介导的直接电子传递CymA蛋白一般分布于希瓦氏菌的内膜上，其中含有四个血红素，是参与电子传递过程中的第一个色素蛋白。细菌在通过氧化底物获得电子后，该蛋白的主要作用是将醌池中收集的电子转移到细胞周质的MtrA上。CymA蛋白是从醌池中获得电子将其转移到细胞周质空间的主要蛋白[43-45]。Ross[46]等研究表明，将S.oneidensisMR-1上的CymA基因敲除后，其电流降低了85%左右。MtrA是一个含有十个血红素的蛋白质，主要分布在细胞周质和细胞外膜上。该蛋白可以将电子从细胞周质空间通过MtrB和MtrC转移到细胞外[47]。MtrB蛋白有别于其他几个蛋白，本身不含有血红素，并不属于细胞C色素蛋白，但在电子传递过程也起着很重要的作用。根据氨基酸的序列特征，一般认为MtrB为跨膜蛋白，在结构上与MtrA和MtrC相连，同时支撑着细胞结构，并维持着MtrA和MtrC蛋白两者的空间位置，使其发挥应有的功效[48]。在电子传递上，主要负责将从MtrA得到的电子传递给MtrC。外膜上的MtrC和OmcA是细菌胞外的终端还原酶，在结构上两者非常相似，都含有十个血红素。MtrC与OmcA以1：1的聚合体形式存在，锚定于细胞外膜的表面，两者能够直接将电子传递到膜外的电子受体上[49,50]。MtrA、MtrB、MtrC和OmcA通常以复合体的形式存在，一起行使对细胞内电子转移的功能。另一方面，有研究表明，在构建的单缺失或者多缺失OmcA或MtrABC的希瓦氏菌中，均不能完全消除电流的产生，所以在细菌体内一定还存在着其他电子的转移方式
西安建筑科技大学硕士学位论文8[51,52]。参与细胞膜上Mtr途径的蛋白成分如下表：表1.2Mtr途径不同蛋白的介绍名称分子量（KDa）位置功能OmcA78外膜外侧末端还原酶MtrA32细胞外膜内侧胞内电子转移给MtrBMtrB75.5横跨外膜参与MtrA和MtrC的定位MtrC75外膜外侧末端还原酶在希瓦氏菌中，MtrABC基因簇是普遍存在的，对于S.putrefacienCN32、S.putrefacienW3-18-1、S.putrefacien200以及S.balticaOS223来说，在细菌的细胞膜表面，常见的OmcA被UndA蛋白所替代，这两种蛋白分别由不同数量的十一亚铁血红素细胞色素C蛋白构成[53]。B．纳米导线介导的直接电子传递纳米导线最早在2005年通过Reguera等人在《Nature》杂志上发表有关的研究报告，Reguera等人指出在硫还原泥土菌的细胞外膜上可以生成一种类似细菌鞭毛的细丝，其直径在10nm左右，能够实现对胞外物的还原[54]。在2006年，Gorby等人证实并发现，在其它微生物如ShewanellaoneidensisMR-1，SynechocystisPCC6803也可以长出这种生物导线[55]。2011年，Lovley研究并证明了在Geobactersulfurreducens周边产生的这些细丝由独特的低聚菌毛蛋白构成，能够长距离的传输电子；即使在没有色素蛋白的存在下传导依然能够进行[56]。图1.3纳米导线介导的直接电子传递
【参考文献】：
期刊论文
[1]微生物还原石墨烯修饰碳毡电极的电化学特征[J]. 郑飞,朱维晃,高昊翔. 中国环境科学. 2019(02)
[2]全球两亿人饮用水砷超标[J]. 曾磊,汪永萍. 生态经济. 2018(11)
[3]电子穿梭体介导微生物还原铁氧化物的研究进展[J]. 柳广飞,朱佳琪,于华莉,金若菲,王竞,周集体. 地球科学. 2018(S1)
[4]Shewanella oneidensis MR-1异化还原Fe（Ⅲ）介导的As（Ⅲ）氧化转化[J]. 汪明霞,王娟,司友斌. 中国环境科学. 2014(09)
[5]石墨烯制备方法及研究进展[J]. 姜丽丽,鲁雄. 功能材料. 2012(23)
[6]阴离子交换柱分离不同价态砷的研究及其应用[J]. 郭华明,刘春华. 分析化学. 2012(07)
[7]砷的发生、形态、污染源及地球化学循环[J]. 王萍,王世亮,刘少卿,李艳霞,何孟常,林春野. 环境科学与技术. 2010(07)
[8]砷元素形态分析研究进展[J]. 杨慧,王富华,王旭,万凯,何舞,李丽. 广东农业科学. 2010(04)
[9]环境中砷的来源及影响[J]. 赵维梅. 科技资讯. 2010(08)
[10]碳材料石墨烯及在电化学电容器中的应用[J]. 褚颖,刘娟,方庆,蒋利军. 电池. 2009(04)
博士论文
[1]希瓦氏菌胞外电子传递机制的解析和应用[D]. 韩俊成.中国科学技术大学 2017
[2]基于纳米结构阳极的腐败希瓦氏菌胞外电子传递机理研究[D]. 邹龙.西南大学 2016
[3]几种生物反应体系对石墨和氧化石墨烯的作用及机理研究[D]. 朱春林.南京理工大学 2016
[4]以形态分析为基础的砷及砷生物代谢过程与产物的表征研究[D]. 曹煊.中国海洋大学 2009
硕士论文
[1]腐败希瓦氏菌介导合成纳米材料及其催化还原硝基苯的性能研究[D]. 潘婷婷.浙江大学 2019
[2]异化金属还原细菌厌氧转化对硝基苯胂酸和Cr（Ⅵ）机制的研究[D]. 黄雪娜.中国科学技术大学 2018
[3]奥纳达希瓦氏菌重组表达偶氮还原酶及mtrA基因敲除研究[D]. 苏畅.厦门大学 2017
[4]2-羟基1,4-萘醌对希瓦氏菌（Shewanella xiamenensis）还原Cr（Ⅵ）的影响研究[D]. 李华.厦门大学 2017
[5]还原氧化石墨烯生物制备及其促进生物还原硝基苯研究[D]. 张欣.大连理工大学 2015
[6]三种铁（氢）氧化物对砷酸盐的吸附解吸研究[D]. 杨凯光.吉林大学 2014
[7]希瓦氏菌还原水不溶性苏丹红染料的研究[D]. 冀秋燕.大连理工大学 2013
本文编号：3490097
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