超临界二氧化碳环境下钙镁矿物碳酸盐化实验研究

发布时间：2017-12-29 02:26

本文关键词：超临界二氧化碳环境下钙镁矿物碳酸盐化实验研究　出处：《南京大学》2017年硕士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：二氧化碳矿物封存被普遍认为是一种持久的、零泄露风险的碳捕获与封存技术,然而对于实际封存条件下基岩与CO_2相互作用的热力学及动力学原理的认识仍相对贫乏。尽管现在已经有了局部成功以及新的理念,但成功之路仍需探索。地质封存过程中,在注入点会由于局部pH值降低而发生附近岩石的溶解,溶解后离子运移至距离注入点较远处,随着运移过程H+的消耗,pH值逐渐升高后又会发生矿物碳酸盐化反应。因此,本次研究针对硅酸盐矿物溶解和碳酸盐矿物生成,分别从次生矿物生成以及对于超临界二氧化碳体系中水作用,对矿物碳酸盐化的过程进行动力学的研究。本研究选取了钙长石作为研究对象,为了研究钙长石溶解与次生矿物生成之间的关系,溶解实验反应温度压力分别为160℃,15MPa,反应时间分别为2、5、10、20、50天。随着时间的推移,出现了勃姆石和假勃姆石两种次生矿物。假勃姆石是一种亚稳定相,结构与勃姆石相似,但在A1原子排列方式和化学性上有所不同。实验表明,在超临界二氧化碳-水-矿物体系中,钙长石的溶解速率分为两个阶段,第一阶段比第二阶段速率快一个数量级。原因是由于次生矿物会通过降低吉布斯自由能的方式来加速钙长石的溶解速率,且超临界条件下比常压下速率要快两个数量级。在矿物碳酸盐化方面,我们选取水镁石与方镁石作为研究对象。已有研究显示,水的存在决定了水镁石在超临界CO_2中能否碳酸盐化并生成三水菱镁矿,并且碳酸盐化速率随水含量增高而增高。该反应的作用机制及水在其中的作用有如下两种可能:1)水电离产生H+和OH-,从而释放Mg2+同时形成HCO3-,致使离子接触反应;2)水分子的极性使CO_2产生部分电荷并与矿物通过电荷吸引产生作用(Churakov et al.,2004;Zhaoet al.,2010)。本实验通过对水镁石、方镁石分别在无溶剂、饱和水、饱和甲酰胺溶于超临界二氧化碳的体系下,在50℃,10MPa的条件下进行的反应的研究,探讨了水溶于超临界CO_2条件下,矿物碳酸盐化反应中的水的作用机制,确定了水参与到了反应当中。结果显示,水作为溶质溶于超临界二氧化碳时,水不仅仅只是提供极性作用,同时还会作为反应物之一参加到矿物碳酸盐化过程中。而只提供极性作用的甲酰胺则扮演催化剂的角色,且其作用程度有限。
[Abstract]:......
【学位授予单位】：南京大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X701;P579

【相似文献】