二维材料ZrGeTe 4 电子结构和载流子迁移率的第一性原理研究
发布时间：2022-01-13 21:06
新型三元层状过渡金属硫族化合物逐渐成为二维材料研究的热点。近年来,二维材料ZrGeTe4因具有强各向异性而引起了人们的关注。本论文采用第一性原理计算,深入研究层状ZrGeTe4的电子结构、声子特性及载流子迁移率。研究成果如下:首先,通过采用Heyd-Scuseria-Ernzerhof（HSE）06泛函的第一性原理计算,并考虑自旋轨道耦合作用,研究了层状ZrGeTe4电子结构与层数的依赖关系。计算结果表明,块体和单层ZrGeTe4的带隙值分别为0.55 eV和1.08 eV,带隙值覆盖在近红外光区域,并且单层ZrGeTe4具有直接带隙,表明其在光伏器件、太阳能电池等领域具有潜在的应用。此外,采用逐步增大层间距的方法,探究了ZrGeTe4带隙转变的潜在物理机制。研究结果表明,当层间距增大到2.8?临界值时,间接带隙转变为直接带隙,其中范德瓦尔斯相互作用是导致带隙转变的主要原因。其次,基于密度泛函微扰理论,通过计算ZrGeTe4的声子谱,...
【文章来源】：湖南师范大学湖南省 211工程院校
【文章页数】：65 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
二维材料家族[11]
二维材料ZrGeTe4电子结构和载流子迁移率的第一性原理研究图1-2:(a)石墨烯(Graphene)、黑磷(BlackP)以及过渡金属硫族化合物(TMDs)的电磁波谱和带隙范围；(b)石墨烯、黑磷以及过渡金属硫族化合物的开关比和载流子迁移率[30]。高的载流子迁移率，再加上锗烯具有优秀的拓扑性质，使得锗烯在自旋电子学、量子计算等研究领域极具竞争力[32,33]。虽然石墨烯、硅烯和锗烯都表现出超高的载流子迁移率，但都存在缺乏带隙的缺陷[34,35]。良好的光电子器件不仅需要高载流子迁移率，同时还需要合适的带隙值，因此需要探索新型二维材料来弥补石墨烯的不足[34,35]。在带隙方面，具有宽带隙的h-BN引起了人们的关注[22]。单层h-BN的晶体结构类似于石墨烯，层内是由sp2键合的二维材料，并且平面内具有高度对称性。然而，与石墨烯不同，h-BN是绝缘体，块体到单层的带隙值在5–6eV之间，且单层到多层会发生直接带隙到间接带隙的转变，这在设计优良器件中具有巨大的优势[23]。最重要的是，h-BN能抵抗化学腐蚀和高温等恶劣条件，因而广泛应用于深紫外探测等领域[36–38]。与h-BN相比，TMDs具有适中的带隙值(～1.5–2.5eV)，其带隙值覆盖在可见光区域，如图1-2。TMDs是除石墨烯外研究最多的层状二维材料，其化学式可表达为MX2(M=过渡金属原子，X=S、Se、Te)，从它们的化学式可以看出，二元化合物二维材料的种类比单元素二维材料要多得多，其蕴藏的优异性质也会更加丰富[8–10]。目前，通过实验成功制备出一种新型二维材料仍是非常困难，在一定程度上，TMDs被-3-
湖南师范大学硕士学位论文广泛研究是得益于它的晶体结构。TMDs是层状二维材料，原子层内通过强的离子键、共价键紧密结合，而层与层堆垛方向为弱的vdW相互作用，因此通过采用机械剥离的方法，便可以较容易制备出二维材料[8,9]。TMDs代表性材料之一为MoS2，其晶体结构属于六方晶系，平面内表现为各向同性的性质。单层MoS2可以分成三个子层，上下两个子层为S原子组成，而中间子层为金属Mo原子组成，因此单层MoS2的晶体结构看起来像三明治，图1-3(a)为TMDs常见两种相的晶体结构，分别为H相和T相[39]。对于MoS2来说，H相是它最稳定的晶体结构，但对于贵重TMDs来说，最稳定的晶体结构为T相，例如PtS2、PtSe2等[40–42]。图1-3:(a)TMDs晶体结构的H相和T相结构示意图；(b)采用电声耦合方法计算得到TMDs载流子迁移与带隙值的关系图[43]。层状MoS2的带隙随层数增加而显著变化。单层MoS2为直接带隙半导体，即价带顶中的电子只需要吸收一定的能量便可激发到导带底，其电子跃迁过程不需要声子的参与，因而具有强光致发光能力，并且开光比可高达108，使其在低功耗光电器件的应用上极具吸引力[8,44,45]。此外，单层以上转变为间接带隙半导体，这种带隙的转变是非常有趣的，可应用于光电器件、传感器等方面[8,9,44,46]。然而，MoS2的空穴迁移率约为152cm2V1s1，电子迁移率大约只有60cm2V1s1，相比于传统硅半导体材料(电子迁移率为1350cm2V1s1)，其载流子迁移率偏低[45]。并且，载流子在平面内表现为各向同性的特点。除此之外，其余大部分TMDs也都存在载流子迁移率低、各向异性比小等缺点[43]，这极大地限制了其在场效应晶体管、光电子器件上的应用[47,48]。因此需要探索性能更加优良的二维材料，以满足未来开发高性能半导体器件的需要。-4-
【参考文献】：
期刊论文
[1]Defect engineering on the electronic and transport properties of one-dimensional armchair phosphorene nanoribbons[J]. 许华慨,欧阳钢. Chinese Physics B. 2020(03)
本文编号：3587144
【文章来源】：湖南师范大学湖南省 211工程院校
【文章页数】：65 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
二维材料家族[11]
二维材料ZrGeTe4电子结构和载流子迁移率的第一性原理研究图1-2:(a)石墨烯(Graphene)、黑磷(BlackP)以及过渡金属硫族化合物(TMDs)的电磁波谱和带隙范围；(b)石墨烯、黑磷以及过渡金属硫族化合物的开关比和载流子迁移率[30]。高的载流子迁移率，再加上锗烯具有优秀的拓扑性质，使得锗烯在自旋电子学、量子计算等研究领域极具竞争力[32,33]。虽然石墨烯、硅烯和锗烯都表现出超高的载流子迁移率，但都存在缺乏带隙的缺陷[34,35]。良好的光电子器件不仅需要高载流子迁移率，同时还需要合适的带隙值，因此需要探索新型二维材料来弥补石墨烯的不足[34,35]。在带隙方面，具有宽带隙的h-BN引起了人们的关注[22]。单层h-BN的晶体结构类似于石墨烯，层内是由sp2键合的二维材料，并且平面内具有高度对称性。然而，与石墨烯不同，h-BN是绝缘体，块体到单层的带隙值在5–6eV之间，且单层到多层会发生直接带隙到间接带隙的转变，这在设计优良器件中具有巨大的优势[23]。最重要的是，h-BN能抵抗化学腐蚀和高温等恶劣条件，因而广泛应用于深紫外探测等领域[36–38]。与h-BN相比，TMDs具有适中的带隙值(～1.5–2.5eV)，其带隙值覆盖在可见光区域，如图1-2。TMDs是除石墨烯外研究最多的层状二维材料，其化学式可表达为MX2(M=过渡金属原子，X=S、Se、Te)，从它们的化学式可以看出，二元化合物二维材料的种类比单元素二维材料要多得多，其蕴藏的优异性质也会更加丰富[8–10]。目前，通过实验成功制备出一种新型二维材料仍是非常困难，在一定程度上，TMDs被-3-
湖南师范大学硕士学位论文广泛研究是得益于它的晶体结构。TMDs是层状二维材料，原子层内通过强的离子键、共价键紧密结合，而层与层堆垛方向为弱的vdW相互作用，因此通过采用机械剥离的方法，便可以较容易制备出二维材料[8,9]。TMDs代表性材料之一为MoS2，其晶体结构属于六方晶系，平面内表现为各向同性的性质。单层MoS2可以分成三个子层，上下两个子层为S原子组成，而中间子层为金属Mo原子组成，因此单层MoS2的晶体结构看起来像三明治，图1-3(a)为TMDs常见两种相的晶体结构，分别为H相和T相[39]。对于MoS2来说，H相是它最稳定的晶体结构，但对于贵重TMDs来说，最稳定的晶体结构为T相，例如PtS2、PtSe2等[40–42]。图1-3:(a)TMDs晶体结构的H相和T相结构示意图；(b)采用电声耦合方法计算得到TMDs载流子迁移与带隙值的关系图[43]。层状MoS2的带隙随层数增加而显著变化。单层MoS2为直接带隙半导体，即价带顶中的电子只需要吸收一定的能量便可激发到导带底，其电子跃迁过程不需要声子的参与，因而具有强光致发光能力，并且开光比可高达108，使其在低功耗光电器件的应用上极具吸引力[8,44,45]。此外，单层以上转变为间接带隙半导体，这种带隙的转变是非常有趣的，可应用于光电器件、传感器等方面[8,9,44,46]。然而，MoS2的空穴迁移率约为152cm2V1s1，电子迁移率大约只有60cm2V1s1，相比于传统硅半导体材料(电子迁移率为1350cm2V1s1)，其载流子迁移率偏低[45]。并且，载流子在平面内表现为各向同性的特点。除此之外，其余大部分TMDs也都存在载流子迁移率低、各向异性比小等缺点[43]，这极大地限制了其在场效应晶体管、光电子器件上的应用[47,48]。因此需要探索性能更加优良的二维材料，以满足未来开发高性能半导体器件的需要。-4-
【参考文献】：
期刊论文
[1]Defect engineering on the electronic and transport properties of one-dimensional armchair phosphorene nanoribbons[J]. 许华慨,欧阳钢. Chinese Physics B. 2020(03)
本文编号：3587144
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