海洋原油污染物的降解方法研究

发布时间：2017-05-20 06:01

  本文关键词：海洋原油污染物的降解方法研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：原油污染已然成为世界性的严重海洋污染,治理海洋原油污染任重而道远。在众多修复海洋原油污染的方法中,微生物修复和光氧化降解被认为是两个最有效的原油降解途径。微生物降解具有成本低、污染小的特点,但易受环境因素的影响。光降解可以使有机物分子完全降解或增大其溶解性,但操作成本相对较高。因此将二者联合用于海洋原油污染物降解比单一方法更具发展潜力。本文选取渤海原油,首先对原油进行族组分分析(SARA组分)和差热-热重分析：然后,采取与海洋环境相似的条件(海水介质、UV-A光照),对光降解和TiO2催化降解原油的行为进行了比较研究,着重考察了TiO2催化剂用量、硬脂酸包裹与否等条件对原油降解率的影响,同时分析了原油水溶性成分(WSF)、溶解有机碳(DOC)、原油组成及水体中菌落总数的改变；最后,培养海水中固有的微生物种群降解原油,比较研究了先微生物降解后光催化降解(联合1)、先光催化降解后微生物降解(联合2)两种联合方案对原油的降解效果,对光催化降解、微生物降解之间的内在联系进行了初步探讨。主要研究成果如下：(1)优化的柱层析方法分离原油SARA组分结果准确,重现性好,重质原油SARA组分与其热化学性质有一定程度的关联。原油的热重曲线有两个或三个连续失重过程,低温区和高温区的分界线在400℃～500℃之间；对于轻质原油,低温区失重量总是大于原油SARA组分的饱和烃与芳香烃总量之和,高温区的失重量则低于胶质与沥青质总量之和；对于重质原油,低温区的失重量与原油中族组分的饱和烃与芳烃总量大致相等。(2)TiO2光催化降解效果优于光降解,光催化降解与光降解所得到的WSF明显不同。在30d的实验周期内,光降解原油的降解率为29.98%,而TiO2催化降解原油降解率均高于此,催化剂用量为12.5wt.%时原油降解率39.14%,多环芳烃组分的降解率达82.97%。Ti02催化剂用量对原油降解率及WSF的组成和浓度有显著影响,催化剂是否包裹则影响不大。光催化降解后原油残渣中芳香烃组分和胶质组分含量均降低,且胶质的降解率与芳香烃的降解率呈现正相关：光催化使得正构烷烃组分含量升高；光催化降解产物对海洋细菌的生长无显著影响。(3)光催化-微生物联合降解效果优于光催化或微生物降解,联合2比联合1的降解效果略好。在51d的实验周期内,联合1和联合2的原油降解率分别为51.00%和56.60%,而微生物和光催化的原油降解率分别为39.60%和41.52%。联合2与联合1降解效果的差异主要体现在对饱和烃的降解效果上：联合2对正构烷烃降解率高达82.35%,联合1仅为44.27%。这是由于光催化-微生物联合的先后顺序对原油饱和烃的作用不同,先光催化降解过程会有新的烷烃生成,继续用微生物降解，不仅可以去除对光催化有抵抗性的烷烃，同时还可以消耗掉在光催化过程中产生的烷烃。
【关键词】：原油污染物 原油族组分 TiO_2光催化降解 微生物降解 联合降解
【学位授予单位】：中国海洋大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X55
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 1 文献综述11-17
• 1.1 原油组成及分析方法11-12
• 1.1.1 原油族组分分析11
• 1.1.2 原油定量分析方法11-12
• 1.2 海洋原油污染物降解研究进展12-16
• 1.2.1 光催化技术治理海洋原油污染研究进展12-14
• 1.2.2 微生物技术治理海洋原油污染研究现状14-16
• 1.3 论文选题目的及研究内容16-17
• 2 原油热化学性质与其族组分分析17-25
• 2.1 引言17-18
• 2.2 实验部分18-20
• 2.2.1 仪器与试剂18
• 2.2.2 原油族组分分析18-20
• 2.2.2.1 固定相的活化18-19
• 2.2.2.2 氧化铝装柱、净化19
• 2.2.2.3 原油族组分的分离19-20
• 2.2.3 原油的差热-热重分析20
• 2.3 结果与讨论20-24
• 2.3.1 原油族组分分析结果20-21
• 2.3.2 原油的差热热重分析结果及其与族组分的内在关系21-24
• 2.4 本章小结24-25
• 3 原油光降解与TiO_2光催化降解的比较研究25-41
• 3.1 引言25
• 3.2 实验部分25-29
• 3.2.1 仪器与试剂25-26
• 3.2.2 光催化降解实验26-27
• 3.2.3 光催化降解后海水的分析27-28
• 3.2.3.1 原油水溶性成分(WSF)的紫外光谱测定27-28
• 3.2.3.2 海水中DOC的浓度测定28
• 3.2.3.3 海水中菌落总数的测定28
• 3.2.4 光催化降解后原油的分析28-29
• 3.2.4.1 原油降解率的测定28
• 3.2.4.2 原油SARA组分降解率估算28
• 3.2.4.3 气相色谱-质谱分析28-29
• 3.3 结果与讨论29-40
• 3.3.1 水溶性成分分析—WSF紫外光谱和DOC浓度29-31
• 3.3.2 光催化降解过程现象31-32
• 3.3.3 原油降解分析32-39
• 3.3.3.1 原油降解率32-33
• 3.3.3.2 原油SARA组分降解率33-35
• 3.3.3.3 GC-MS分析35-39
• 3.3.4 光催化降解过程对海洋微生物的影响39-40
• 3.4 本章小结40-41
• 4 光催化与微生物联合降解原油的研究41-53
• 4.1 引言41-42
• 4.2 实验部分42-45
• 4.2.1 仪器与试剂42-43
• 4.2.2 微生物与光催化联合降解原油43-44
• 4.2.2.1 联合143-44
• 4.2.2.2 联合244
• 4.2.3 原油降解率的测定44
• 4.2.4 原油残渣族组分分析和GC-MS分析44-45
• 4.3 结果与讨论45-52
• 4.3.1 原油降解率45
• 4.3.2 原油SARA组分降解率估算45-46
• 4.3.3 GC-MS分析46-52
• 4.3.3.1 原油残渣饱和烃成分分析46-49
• 4.3.3.2 原油残渣芳香烃成分分析49-52
• 4.4 本章小结52-53
• 5 结论53-54
• 5.1 论文结论53
• 5.2 研究展望53-54
• 参考文献54-61
• 致谢61-62
• 个人简历62
• 发表的学术论文62

【参考文献】

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本文编号：380766