溢油事故对海洋环境多环芳烃污染影响的研究

发布时间：2018-10-14 17:54

【摘要】：海上溢油事故引发的环境污染问题,已成为目前倍受关注的全球性环境问题。多环芳烃是原油中代表性污染物,由于具有毒性、半挥发性及生物富集性,严重危害环境及人体健康,因此开展溢油事故对海洋环境多环芳烃污染影响的研究具有重要意义。本研究以大连湾“7.16”溢油事故为案例,于2010年1月和9月分别采集大连周边近海海域和溢油相关海域溢油前后水体和沉积物样品,利用GC-MS测定46种PAHs含量,以求探明突发性溢油事故对近海海域环境中PAHs污染水平及分布特征的影响。通过构建不同排放途径污染源指纹图谱,鉴别污染物来源,确定不同排放源的贡献量,进而对环境中PAHs污染来源进行解析。基于动态多介质逸度模型理论,整合模拟过程所需参数,模拟了代表性PAHs在多介质环境中迁移转化及归趋行为,定量表征污染物的时空变化规律。本研究有利于掌握溢油事故对海洋环境中多环芳烃污染特征及环境行为的影响,为生态环境修复与治理提供理论理论基础和科学依据。论文第一部分构建了水体不同污染源指纹图谱。结果表明,原油、气相大气、颗粒相大气、地表径流、城市污水及沉积物这六类水体中多环芳烃不同污染源指纹图谱间存在显著差异。原油以烷基PAHs为主,其中甲基菲含量最高；大气气相中PAHs含量显著高于颗粒相,气相以低环组分为主,颗粒相以高环组分为主：地表径流中萘和菲及其烷基取代物为主要组分：城市污水以萘、1-甲基萘和2-甲基茶含量居高；沉积物样品中则主要由高环PAHs组分构成。本论文第二部分开展溢油对石油泄漏相关海域环境多环芳烃污染影响的研究。结果表明,溢油事故发生50天后,石油泄漏相关海域水体中46种Σ46PAHs浓度范围260-1620 ng/L,平均值为654±430 ng/L。沉积物中46种Σ46PAHs浓度范围91-2030 ng/g dw,平均值为550±342 ng/g dw。水体和沉积物样品中母体Σ21PPAHs含量与烷基Σ25APAHs含量均显现出显著的正相关(P0.05),表明水体和沉积物中母体和烷基PAHs可能具有相同或相似的来源、降解及传输途径。空间分布特征,水体PAHs浓度空间分布与溢油事故发生地点间距离呈显著相关性(P0.05);沉积物PAHs浓度分布与工业区距离呈现显著相关性(P0.05),表明水体PAHs在一定程度上受到溢油事故影响,而沉积物PAHs则主要来源于工业活动的积累。组分特征,水体PAHs多以低环PAHs组分为主,而沉积物则以高环PAHs组分为主。源解析显示,水体PAHs主要来源于泄漏原油,其次为地表径流,部分来自于城市污水排放、沉积物二次释放和大气干湿沉降。沉积物PAHs主要来源于燃油及生物质和化石燃料燃烧形成的燃烧源,其次为石油源和柴油源。本论文第三部分开展溢油对大连周边沿海环境多环芳烃污染影响的研究。结果表明,大连周边沿海水体中46种Σ46PAHs溢油前浓度为136-621ng/L,平均值为357 ng/L;溢油后浓度为65.0-1230 ng/L,平均值为297 ng/L。沉积物中46种∑46PAHs溢油前浓度为63.55-635.77 ng/g dw,平均值为213.75 ng/g dw;溢油后浓度为71.08-1086.59 ng/g dw,平均值为195.70 ng/g dw。时间分布特征,除溢油点附近相关海域,其它大连周边沿海海域环境中PAHs浓度总体上表现出冬季显著高于夏季。空间分布特征,渤海区域显著高于黄海区域的趋势。区域分布特征,工业区显著高于城市地区(P0.05),极显著高于农村地区(P0.01)。源解析表明,水体中PAHs污染来源,溢油前主要为大气干湿沉降,溢油后主要源于石油泄漏造成的原油污染。沉积物中PAHs污染来源,溢油前主要为燃烧源和交通源；溢油后,除燃烧源和交通源外,部分来自于石油泄漏所造成的石油源。污染物在水相与沉积相间传递方向预测结果表明,溢油之前污染物表现出由沉积相向水相释放的趋势；溢油之后污染物则表现出由水相向沉积相中沉积的趋势。生态风险评价显示,水体中PAHs具有较高的生态风险,沉积物则处于较低生态风险水平。本论文第四部分应用Ⅳ级多介质逸度模型模拟代表性溢油特征污染在大连湾地区多介质环境中的迁移及归趋行为。结果表明,溢油事故发生后,大量进入水体的PAHs主要通过相内平流,其次通过沉降和吸附等相间传质作用输出系统。大气中PAHs消失途径主要为相内反应,其次通过大气向水相的沉降及向土壤相的迁移和相内平流。沉积物与土壤是多介质环境中PAHs的主要汇,占总残留量的50%以上。用实测数据对模型模拟结果进行验证,预测值与实测结果相差基本在一个数量级之间,模型验证吻合度较高。Ⅳ级逸度模型能够有效预测突发事故发生后一段时间内有机污染物在各环境介质中的动态变化和受损环境的恢复情况,对突发性环境污染事故污染物环境行为预测具有重要意义。
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【学位授予单位】：大连海事大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X55

【参考文献】