土壤有机活性组分对Cu 2+ 、磷酸盐形态转化的影响机制

发布时间：2021-04-21 11:30

　　有机活性组分广泛分布于土壤中,含有丰富的活性官能团,可与土壤其它组分和阴阳离子相互作用,从而直接或间接影响土壤中各种离子的化学形态,是控制土壤污染、调节养分循环的重要因子。现有报道中,腐殖酸（HS）常作为一个整体来研究其对离子吸附行为的影响,但由于其结构复杂、官能团性质各异,忽视了某些特定结构和官能团的重要贡献,对不同官能团与离子的内在作用机制（如配位结构、稳定常数等）仍缺乏清楚认识,不能深入地揭示HS调控土壤污染、调节土壤养分循环等的关键机制。因此,本论文通过批量吸附实验,结合化学形态模型（NICA模型、CD-MUSIC模型）、X射线吸收精细结构（XAFS）光谱、衰减全反射傅里叶变换红外光谱（ATR-FTIR）和等温滴定量热（ITC）技术等现代分析技术,研究了土壤有机活性组分—胡敏酸（HA）、低分子有机物（LMWOM）对阳离子(Cu²⁺)和阴离子（磷酸盐）吸附形态的影响,明确了有机活性组分对阴阳离子影响的差异,从分子水平上探讨了土壤有机活性组分的结构与官能团对阴阳离子形态转化的内在作用机制。主要结论如下:（1）不同来源HA（JLHA和PAHA）的官能团组成特性决... 

【文章来源】：中国科学院大学(中国科学院教育部水土保持与生态环境研究中心)陕西省

【文章页数】：152 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 绪论
    1.1 土壤活性组分
        1.1.1 腐殖酸
        1.1.2 低分子量有机物
        1.1.3 铁（氢）氧化物
    1.2 土壤有机活性组分的表面特性及其作用机制
        1.2.1 有机活性组分在铁（氢）氧化物表面的吸附
        1.2.2 有机活性组分对重金属离子的吸附
        1.2.3 有机活性组分对无机阴离子吸附的影响
    1.3 界面反应的微观分析技术
        1.3.1 化学形态模型
        1.3.2 X射线吸收精细结构光谱
        1.3.3 衰减全反射-傅里叶变换红外光谱
        1.3.4 等温滴定量热技术
        1.3.5 表面增强拉曼光谱技术
    1.4 有待深入研究的科学问题
    1.5 研究的主要内容、目的及意义
        1.5.1 研究内容
        1.5.2 研究的目的及意义
        1.5.3 技术路线
2+在胡敏酸上吸附的NICA模型模拟及预测">第2章 Cu²⁺在胡敏酸上吸附的NICA模型模拟及预测
    2.1 引言
    2.2 理论背景
        2.2.1 NICA模型
        2.2.2 条件亲和常数分布
    2.3 材料和方法
        2.3.1 样品制备
        2.3.2等温吸附实验
        2.3.3 NICA模型拟合
    2.4 结果与分析
        2.4.1 Cu（Ⅱ）的等温吸附
        2.4.2 NICA模型参数
        2.4.3 吸附态Cu的形态分布
        2.4.4 条件亲和常数分布
    2.5 小结
2+在胡敏酸上吸附的光谱学和热力学特性">第3章 Cu²⁺在胡敏酸上吸附的光谱学和热力学特性
    3.1 引言
    3.2 材料与方法
        3.2.1 供试样品
        3.2.2 X-射线吸收精细结构光谱
        3.2.3 等温滴定量热
    3.3 结果与分析
        3.3.1 XAFS光谱
        3.3.2 HA吸附质子的热力学特征
        3.3.3 HA吸附Cu的热力学特征
    3.4 讨论
    3.5 小结
第4章 磷酸盐在针铁矿表面的吸附及其影响因素
    4.1 引言
    4.2 材料和方法
        4.2.1 样品制备
        4.2.2 样品表征
        4.2.3 电位滴定
        4.2.4 pH边吸附实验
        4.2.5 衰减全反射-傅里叶变换红外光谱（ATR-FTIR）
        4.2.6 CD-MUSIC模型
    4.3 结果与分析
        4.3.1 样品表征
        4.3.2 针铁矿的表面活性
        4.3.3 衰减全反射-傅里叶变换红外光谱
        4.3.4 CD-MUSIC模拟
        4.3.5 针铁矿/水界面磷酸盐的形态分布
    4.4 小结
第5章 低分子有机物在针铁矿表面的吸附机制
    5.1 引言
    5.2 材料与方法
        5.2.1 实验材料
        5.2.2 吸附实验
        5.2.3 衰减全反射-傅里叶变换红外光谱
        5.2.4 拉曼光谱
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 LMWOM在针铁矿表面的吸附
        5.3.2 LMWOM在针铁矿表面的吸附形态
    5.4 小结
第6章 低分子有机物对磷酸盐在针铁矿表面吸附的影响
    6.1 引言
    6.2 材料与方法
        6.2.1 实验材料
        6.2.2 吸附实验
        6.2.3 衰减全反射-傅里叶变换红外光谱
    6.3 结果与讨论
        6.3.1 针铁矿/水界面LMWOM与磷酸盐的竞争吸附
        6.3.2 LMWOM与磷酸盐的竞争吸附机制
    6.4 小结
第7章 结论
    7.1 主要结论
    7.2 创新点
    7.3 展望
参考文献
附录
    缩略词
    符号
致谢
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果


【参考文献】：
期刊论文
[1]表面增强拉曼光谱:应用和发展[J]. 朱越洲,张月皎,李剑锋,任斌,田中群.  应用化学. 2018(09)
[2]土壤样品中重金属化学形态模型的发展与应用[J]. 邓迎璇,李永涛,李晓晶,王龙,马杰,陈雅丽,翁莉萍.  农业环境科学学报. 2018(07)
[3]低分子量有机酸对土壤磷活化及其机制研究进展[J]. 王永壮,陈欣,史奕,鲁彩艳.  生态学杂志. 2018(07)
[4]腐植酸对重金属铅镉的吸附特征[J]. 陆中桂,黄占斌,李昂,王存,许可,郝博远,阿迪来·阿力木江,李洁.  环境科学学报. 2018(09)
[5]腐殖酸与Cd2+的结合特性及其影响因素[J]. 杨毅,兰亚琼,金鹏康,徐会宁.  环境化学. 2017(06)
[6]X射线吸收精细结构在材料科学中的应用[J]. 王宇,李炯,张硕,马静远,汪丽华,魏向军,黄宇营,姜政.  中国材料进展. 2017(03)
[7]柠檬酸对蒙山茶园土壤微团聚体吸附-解吸Cu2+的影响[J]. 李欣雨,夏建国,黄江伟,李琳佳,宋承远.  水土保持学报. 2016(06)
[8]邻苯二酚-Fe2O3和邻苯二酚-CuO体系中持久性自由基的形成机制及特征[J]. 王婷,李浩,郭惠莹,程正奇,潘波.  环境化学. 2016(03)
[9]同步辐射XAFS技术在纳米科学研究中的应用（英文）[J]. 孙治湖,刘庆华,姚涛,闫文盛,韦世强.  Science China Materials. 2015(04)
[10]土壤–根系–微生物系统中影响氮磷利用的一些关键协同机制的研究进展[J]. 孙波,廖红,苏彦华,许卫锋,蒋瑀霁.  土壤. 2015(02)

博士论文
[1]环境中典型化学活性有机物及其相关环境行为的分子光谱研究[D]. 陈伟.中国科学技术大学 2016
[2]土壤活性组分对Pb（Ⅱ）的吸附及其化学形态模型模拟[D]. 熊娟.华中农业大学 2015
[3]铁氧化物及其胡敏酸复合体对磷酸盐的吸附研究[D]. 王慧.华中农业大学 2015
[4]细菌胞外聚合物与土壤固相界面作用机理及其环境效应[D]. 曹媛媛.华中农业大学 2013

硕士论文
[1]钙离子诱导的钙调蛋白动力学及热动力学研究[D]. 武光荣.复旦大学 2012
[2]土壤酚类物质对森林生态系统转换的响应及其机制研究[D]. 叶发茂.福建农林大学 2009



本文编号：3151677