氮化碳纳米片的制备、功能化改性及在药物递送领域中的应用

发布时间：2020-04-17 18:42

【摘要】：提高氮化碳纳米片的生物相容性、与药物的相容性及在生理介质中的稳定性对拓展氮化碳纳米片在生物医学领域的应用具有重要的研究意义。本论文从理论层面对荷电氮化碳纳米片的胶体稳定性进行深入的探讨并对其表面进行改性修饰,并在此基础上拓展氮化碳纳米片在药物递送领域更加丰富的应用。具体研究工作如下:1.分别采用三种具有代表性的方法对块体氮化碳进行剥离并得到横向尺寸约100 nm,厚度约1.5~6 nm的氮化碳纳米片。通过调控超声时长可实现对纳米片尺寸的调控。通过在冻干过程中加入冻干保护剂可提高纳米片固体粉末在水中的再分散性能。采用浓硫酸化学剥离法制备得到的纳米片存在明显的介孔结构。2.围绕离子和氮化碳纳米片胶体稳定性之间的关系展开深入的研究,并提出基于电荷驱动的层层自组装理论来对荷电的分子量较小的离子或分子可诱导荷电纳米片出现絮凝这一现象进行机制探讨。3.通过不同的剥离方法、pH、表面改性修饰这三种手段可实现对氮化碳纳米片表面电荷的调控。其中,牛血清白蛋白(BSA)修饰可实现纳米片由正到负的电荷反转,聚乙烯亚胺(PEI)修饰可实现纳米片由负到正的电荷反转。4.采用BSA和PEI对氮化碳纳米片进行表面改性修饰,提高氮化碳纳米片在各种环境下的胶体稳定性的同时还实现了纳米片表面电荷的反转。此外,还明确了BSA的修饰原理是基于疏水相互作用力、氢键及静电力;PEI的修饰原理是基于静电作用力。5.氮化碳纳米片对具有芳香结构的丹酚酸B(Sal B)的饱和载药量高达300%。通过将丹参酮IIA(TSIIA)制备成环糊精包合物,避免了脂溶性药物在载体的水相环境中易于析出晶体而导致不能负载的问题,这一创新策略可为其他二维纳米载体对脂溶性药物的负载提供参考。此外,氮化碳纳米片作为药物递送载体可调控药物缓慢释放。6.采用反溶剂沉淀-超声法制备TSIIA纳米晶体。将氮化碳纳米片用作TSIIA纳米晶体系中的稳定剂,结果表明BSA修饰的氮化碳纳米片在一定程度上可实现对药物纳米晶的稳定作用的调控。7.氮化碳纳米片在液-液界面和固-液界面均具有两亲性,可作为固体乳化剂形成Pickering乳液以及提高疏水性药物TSIIA在水相中的分散性能。以氮化碳纳米片作为固体乳化剂可得到氮化碳包衣的石蜡微球,实现了氮化碳从二维纳米片到三维微球的形貌转变。
【图文】：

氮化碳,石墨相,基本结构单元

第一章绪论1.1 氮化碳的简介从 18 世纪 30 年代到 20 世纪末期间陆续报道了关于 C3N4 的理论研究[1-4]，但直到 2008 年，王心晨教授发表“关于利用类石墨相 C3N4在可见光下分解水制氢”的文章引起全球的关注[5]，C3N4 才成为研究热点。C3N4 是自然界不存在的物质，是一种由人类在现有理论指导下对材料的结构组成及性能进行设计和预测的新型材料。理论计算表明，C3N4 具有五种结构，分别为 α 相、β 相、立方相、类立方相以及石墨相。前四种都是超硬材料，，而石墨相是软质相，并且在常温常压下十分稳定[6]。在石墨相氮化碳中，C、N 原子以 SP2形式杂化并连接形成类苯环的共轭六元环结构，再相互连接铺展延伸形成二维片层并层层堆积构成类石墨结构。目前关于石墨相氮化碳的单层结构模型有两种[7]，如图 1-1 所示，分别为基于均三嗪环的结构单元（C3N4 环）和三均三嗪环的结构单元（C6N7 环）。

氮化碳,单氰胺,反应历程

图 1-2 单氰胺缩聚生成氮化碳的反应历程Fig.1-2 Condensation reactions of cyanamide to give discrete oligomers, polymers, andextended networks.1.2 石墨相氮化碳的剥离由于块状氮化碳比表面积小，颗粒较大，在水中的分散性较大，表现出的化性能较差，难以直接应用在生物医学领域。自 2004 年发现机械剥离石墨
【学位授予单位】：广东药科大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：R943

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