典型抗癌药物在氯氧化过程中的转化及机理研究

发布时间：2020-04-20 23:27

【摘要】：由于不良的生活习惯和环境污染的加剧,癌症发病率逐年上升,越来越多的抗癌药被用于癌症的治疗。大部分药物以原型或活性代谢物排出体外,且水溶性较好迁移性强,在环境中能稳定存在。较多的抗癌药物被证实具有“三致”特性及内分泌干扰活性。本文针对抗癌药物污染问题,选择典型抗癌药物为目标物,研究其在水厂几种氯氧化工艺处理过程中的动力学、影响因素以及转化的机理。主要内容和结论如下:研究了典型抗癌药物在氯氧化过程中的反应动力学。典型抗癌药物在NaClO、ClO_2和UV/NaClO体系中的转化过程均满足二级动力学模型。阿糖胞苷(Ara-C)、卡培他滨(CAP)在氯氧化体系中的反应活化能分别为82.45 kJ·mol~(-1)、88.81 kJ·mol~(-1)(NaClO体系)和50.68 kJ·mol~(-1)、45.76 kJ·mol~(-1)(UV/NaClO体系);Ara-C及CAP在UV/NaClO体系中的转化速率远高于NaClO体系。不同抗癌药物在ClO_2体系中的转化速率存在显著差异,T=25℃,pH=6.0条件下,伊马替尼(IMA-3)和米托蒽醌(MA)在ClO_2体系中的二级反应动力学常数(k_(app))分别为14.33 M~(-1)s~(-1)和20.14 M~(-1)s~(-1),而Ara-C、CAP和5-FU在ClO_2体系中几乎不发生转化反应。研究了典型抗癌药物在氯氧化过程中的转化影响因素。pH对抗癌药物在氯氧化体系中的转化过程存在显著影响。在NaClO和UV/NaClO体系中,Ara-C及CAP分别在酸性和中性条件下转化速率较快;ClO_2体系中,IMA-3及MA反应速率随pH的增大而明显加快。HCO_3~-/CO_3~(2-)对UV/NaClO体系中Ara-C和CAP以及ClO_2体系中IMA-3和MA的转化稍有促进;NO_3~-会轻微抑制UV/NaClO体系中抗癌药物的转化;Cl~-对UV/NaClO体系中CAP的转化表现出明显的促进作用。HA对ClO_2和UV/NaClO体系中的转化过程有着显著的抑制作用,且UV/NaClO体系中的抑制作用更强。地表水和污水处理厂出水中的转化会受到一定程度抑制。研究了典型抗癌药物在氯氧化过程中的转化机理。典型抗癌药物在氯氧化过程中普遍发生羟基化和羧基化反应。在NaClO体系和ClO_2体系中,反应方式主要为电子传递;而在UV/NaClO体系中,抗癌药物的转化过程主要为亲电加成、电子转移和氢取代。抗癌药物在消毒体系的转化过程中,未检测到氯代产物,最终转化产物主要为小分子有机酸等有机物。
【图文】：

转化过程,溶液颜色,体系,附图

附图 4.1 ClO2体系中 MA 转化过程的溶液颜色变化g S4.1 Changing of solution color on the transformation of MA in ClO2sysne80 90 100 110 120 130 140 150 160 170 180 190 200 210 220 230 240 250 260 270 280 29088103117131147191OSi OSi(mainlib) Tris(trimethylsilyl)carbamate30 40 50 60 70 80 90 100 110 120 130 140 150 160 170 180 190 200 210 220 230 240 250 20501003145597386100117131147158174188 204 2462NSiSiOO147205OOOSiSiSi501004573100147O NNSiSi
【学位授予单位】：合肥工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：R979.1;X703

【参考文献】