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新结构ZIF-67衍生物的制备及其药物载体应用与电化学性能研究

发布时间:2020-04-28 08:52
【摘要】:随着科技的不断进步,人类文明的不断发展,人口基数的不断增加,人们对药物的需求量也显著增高,口服药物因为其方便、快捷等特点也成为人体吸收药物的主要途径,然而一些难溶性药物因其在水中的溶解度低而口服利用度十分低,导致这类药物在临床应用方面受到极大的限制。而介孔碳纳米材料能很好地改进这一问题,因为其具有较高的比表面积、丰富且可调节的孔径与孔隙结构、相对大的孔容量、良好的稳定性等特点,所以这类材料在药物的运输与传递领域具有很高的潜力。目前,对于介孔碳的研究多已球型介孔碳为主,传统的合成方法有水热法、模版法、水溶液法等,然而这些合成方法与球形结构均存在一些缺点,比如合成成本高,产率低,合成步骤复杂,分散性差,孔隙结构差等。这样很大程度上限制了介孔碳材料在载药方面的实际应用与推广,因此,研究非球型的新结构介孔碳材料备受关注。介孔碳材料不仅在药物领域应用广泛,在电化学领域也有着重要作用。可充电锌空气电池由于地壳中锌元素丰富、生产成本低、理论能量密度高、环境影响小等各种优点而受关注。此外,由于锌空气电池通常使用具有较高沸点的含水电解质,因此相对于采用挥发性和可燃有机液体电解液的主流锂离子电池,锌空气电池所面临的潜在安全风险可以显著降低。目前,可充电的锌-空气电池是可行且有前途的电化学能量存储和转换技术的代表之一,在便携式电子设备、电动车辆、航空航天、阳光和风能等存储绿色能源应用中日益普及。本文为了发展较为绿色简便的方法,主要以金属有机框架ZIF-67与ZIF-8为前驱材料,设计和合成出金属氮共掺杂的介孔碳纳米材料,通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱分析(XPS)等一系列表征方法对材料进行形貌与结构表征、元素成分分析及电催化活性的测试,研究材料成分、结构组成与电化学活性之间的关系。将合成的介孔碳材料用于难溶药物布洛芬的吸附,探究材料的药物溶出释放速率、材料载药量以及细胞毒性;将其负载在锌-空气电池阴极,探究其催化性能。主要研究内容如下:(1)采用硝酸钴,石墨型氮化碳(g-C_3N_4)为原料,ZIF-8(沸石咪唑类骨架材料8)为前驱体,常温下一步合成ZIF-8衍生物,通过在氩气(Ar)气氛下煅烧制备出钴(Co)、锌(Zn)金属共掺杂的介孔碳纳米材料Co,Zn@NC-T(T是煅烧温度)。对不同煅烧温度(700℃、800℃、900℃)下合成的纳米材料Co,Zn@NC-T的形貌特点、孔径孔容、结构元素进行进一步分析,比较不同煅烧温度下合成的纳米材料的氧还原(ORR)电催化性能。本实验为ZIF-67衍生材料合成提供实验思路与基础,是ZIF-67衍生材料的前实验,因此本论文不对Co,Zn@NC的表征与性能进行具体描述。(2)利用石墨型氮化碳(g-C_3N_4)为原料,沸石咪唑酯骨架结构材料ZIF-67为前驱体,以二氧化硅(SiO_2)纳米球为模版,在甲醇反应体系中合成ZIF-67衍生物,在氩气条件下高温碳化制备出含钴(Co)金属氮掺杂的介孔碳纳米材料,该材料为具有多孔薄碳壁的高度石墨化的多面体状中空碳纳米笼Co@NHCC-T,观察不同煅烧温度(700℃、800℃、900℃)下材料的形貌结构,对其进行元素分析,同样比较不同煅烧温度下材料的电催化性能,发现Co@NHCC-800是具有最高的ORR和OER性能的双功能电催化剂。考察了在可充电锌-空气电池方面应用,当用作可充电锌空气电池中的透气电极时,其显示出比商用Pt/C催化剂更高的开路电压,以及248 mW cm~(-2)的最大放电功率密度。在充电-放电测量连续循环12小时后,充电-放电电压间隙仅略微增加10 mA cm~(-2)。(3)实验进一步探讨了材料Co@NHCC-700、Co@NHCC-800、Co@NHCC-900与不加入SiO_2模版下煅烧温度80℃的材料Co@NCPT-800的一系列形貌结构,孔径孔隙分布。通过观察对比,Co@NHCC-800展现出较大的比表面积,约为910.71 m~2·g~(-1),考察了材料作为药物载体对难溶性药物布洛芬的吸附性能。通过观察比较,采用紫外分光光度法和CCK-8法(细胞增殖-毒性检测CCK-8试剂盒法)分别考察介孔碳材料对模型药物的吸附、释放特性及其细胞毒性,发现以比表面积较大、孔道较多的Co@NHCC-800作为模型药物载体能够显著提高其对难溶性药物的吸附性能和累积溶出释放度,并且表现出良好的生物相容性。
【图文】:

金属空气电池,结构示意图,电解质


图 1-1 金属空气电池的结构示意图[17]Fig.1-1 Schematic structure of a metal air battery[17]研究金属空气电池,给出结构示意如图 1-1,由金组成浸泡在金属离子导电电解质中的隔膜。在放放电子到外部电路。同时,氧气接受了来自阳极。氧还原物质或离解的金属离子迁移到电解质中[17]。相反,充电过程是相反的,在阳极上镀金属,金属-空气电池分为两种类型根据电解质:一种n-空气的电解质和另一种是水敏感系统使用有机效药物输送系统对改善药理学有重要意义。目前

示意图,样品,示意图,2-甲基咪唑


作为活性位点[45,46]。其中,ZIF-67(ZIF=沸石咪唑酯骨架),由 Co2+离子和 2-甲基咪唑组成,,近年来对氧还原(ORR)和产氧(OER)的研究最为广泛[47-50]。由于 ZIF-67 中与 2-甲基咪唑键链接的 Co-Co 距离比较短[51]。然而,ZIF-67 中的金属原子在高温热解过程中可能容易聚集成具有不均匀分布的大颗粒,这种情况降低了电催化活性[52,53]。因此,为了提高它们的电催化活性和稳定性,非常需要合成具有均匀分布的活性位点的具有特定良好结构的 ZIF 材料来替代原有的碳材料[54]。本研究已 ZIF-67 和 ZIF-8 为前驱体制备新型介孔材料,初步探究合成的新型介孔材料行貌与特征,对不同煅烧温度下合成的 ZIF-67 和 ZIF-8 衍生物进行元素,孔径分布对比,为材料的进一步电化学与药物吸附研究奠定了基础。3.2 实验部分3.2.1 ZIF-67 衍生 Co@NHCC-T 的制备
【学位授予单位】:广东药科大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:R943

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本文编号:2643283

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