功能化、多形貌介孔炭的合成及其对药物释放与染料吸附的研究

发布时间：2020-05-22 07:23

【摘要】：介孔炭材料具有高热稳定性、高比表面积、大孔容、良好的生物相容性等优点,因此被广泛的应用于吸附、分离以及传感器等领域。为了进一步提升介孔炭材料的性能,许多研究尝试对它们进行功能化修饰,例如:掺杂氮原子和磁性纳米粒子到炭基体上。目前,有机-有机自组装是制备介孔炭材料最常用的方法之一。然而,通过这种方法制备的介孔炭材料的形貌很难控制,并且由于制孔模板与炭前体间的作用力较弱常常导致介孔结构坍塌和变形,这很大程度限制了介孔炭材料在吸附与释放方面的应用。本研究通过加强氢键作用力的原理,合成了具有高氮含量且形貌均一的介孔炭纳米球。在此基础上,通过胶体上的含氮基团易于与金属离子结合的机制,成功的制备出具有超顺磁性的功能化介孔炭纳米球。同时,在引入硅源和调整相关实验参数后,首次合成了一系列包括兰花状,纤维状,球形在内的多形貌介孔炭材料。本文选用阿苯达唑和伊曲康唑两种难溶性药物作为模型药物,考察介孔炭纳米球和兰花状介孔炭材料的药物释放性能。选用酸性红57作为染料,考察磁性介孔炭纳米球的吸附性能。本文主要研究内容如下:(1)以乙二胺为氮源兼催化剂,间苯三酚和甲醛为炭源,F127为模板,通过一步水溶液自组装合成高含氮量的炭纳米球。研究发现,乙二胺浓度、炭前体种类以及水热反应等实验变量能对炭纳米球的尺寸均一性、粒径和形貌进行有效调节。此外,间苯三酚与甲醛形成的复合物可以与F127上的PEO端形成强劲的三层氢键,因此表现出很强的自组装能力。这很好的解决了有机-有机自组装过程中反应力弱的问题,避免了高温炭化过程中氮元素的流失和介孔结构的坍塌。将介孔炭球作为载体载入阿苯达唑后,药物的释放能力得到了显著的提升。(2)后处理合成具有超顺磁性的介孔炭纳米球。胶体纳米球上的-NH基团能与溶液中的铁离子紧密结合,实现了铁的高负载量,也避免了后续炭化以及染料吸附过程中铁粒子脱落。此外,研究发现随着铁含量的增多,介孔炭材料的形貌发生了从球体到无定形再到棒状体的变化。以酸性红57作为模型染料来研究磁性介孔炭球的吸附性能。结果显示,磁性介孔炭球能对水体中的染料实现高效吸附。(3)以正硅酸乙酯为硅源,间苯三酚为炭源,乙二胺为催化剂,在丙酮的溶解作用下合成兰花状、球状、纤维状在内的多形貌介孔炭材料。研究发现,介孔炭材料的形貌可以通过改变丙酮的浓度进行调节。而当丙酮浓度不变时,通过改变硅源的加入量则可以实现空心炭纳米球的高效合成。此外,研究还深入考察了介孔炭在不同反应时期的形貌变化。得到的兰花状介孔炭材料具有较高的比表面积,因此能够增加难溶性药物伊曲康唑的释放能力。
【图文】：

透射电镜,介孔,透射电镜

广东药科大学硕士研究生学位论文纳米球的方法比较繁琐，主要通过使用介孔二氧化硅颗粒作为骨架，再进行纳米浇铸反向复制得到炭纳米球。Zhao 等以甲阶酚醛树脂为炭源，F127 为模板在低水热反应浓度下合成得到介孔炭纳米球[14]。如图 1-1 所示，炭纳米球上的介孔清晰可见且孔道排列有序。但是这种方法需要对反应溶液进行多次稀释，过程比较麻烦，而且它的产量也不高，因此不利于工业化生产。随后，Wang 等通过一步水溶液自组装法成功实现了介孔炭纳米球的高效合成[15]。这个方法步骤简单，产物产率较高，为实心介孔炭纳米球的合成提供了新的思路。

透射电镜,介孔,透射电镜,炭球

广东药科大学硕士研究生学位论文繁琐[19]。此外，得到的空心炭球的壳通常只有微孔，这很大程度上限制了它用[20]。Tang[21]等在上述基础上，以多巴胺作为炭源，二嵌段共聚PS173-b-PEO170）为制孔模板成功的合成了壳表面孔径能达到 20 nm 的空纳米球。如图 1-2 所示，这种空心炭球不仅具有较大的内部空间，还有均一形形貌。此外，Bin[22]等以丙酮作为选择性溶剂，利用胶体内部分子量不同丙酮的溶解产生不同程度响应的特性，成功的合成了一系列介孔空心炭纳米个研究的意义在于不仅避免了用氢氟酸或氢氧化钠除硅的有害过程，并且还通过改变反应条件控制空心球的形貌和壳的厚度，这打破了合成空心炭纳米常规思维，为将来的研究提供一个新的反向。
【学位授予单位】：广东药科大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O613.71;R943

【相似文献】