水动力条件对含砷水铁矿硫化反应的影响研究

发布时间：2020-03-24 21:20

【摘要】：原生高砷地下水污染已经成为全球性的地球环境问题,砷活化进入地下水的具体路径复杂多变。硫化物诱导的Fe-S-As相互作用在很大程度上控制了砷在固液相中的分配。pH、共存离子等化学因素对Fe-S-As相互作用的影响已受到广泛关注,但水动力条件等物理因素在上述过程中的作用未受到足够重视。本研究以水动力条件为实验变量,设计并完成了不同流速条件下含砷水铁矿非生物硫化作用实验研究。根据反应过程中固液两相的监测结果,探讨了水动力条件对硫化反应和As再分布的作用机制。本研究得到如下主要结论:亚砷酸盐在水铁矿表面的吸附导致水铁矿反应活性降低。吸附态砷中的一部分以外层络合物形式存在,这些弱结合态的络合物会在水动力作用下快速解吸,砷的解吸消除了水铁矿表面活性位点的阻塞。更强的水动力条件和作用时间都会促进外层络合物的解吸,这导致水铁矿硫化反应在更高的Fe/S比条件下进行,硫化物的快速消耗抑制了铁硫化物的产生,而水铁矿还原产生的大量Fe~(2+)则催化残余水铁矿转变为赤铁矿等晶态Fe氧化物。而较弱的水动力条件或较短的作用时间则会使得Fe/S比较低,硫化物在还原水铁矿的同时还可以与产物Fe~(2+)形成铁硫化物。此外,水动力强度还会影响初始铁硫化物的转变路径,慢速流动条件下无定型铁单硫化物转变为硫复铁矿,而快速流动条件则导致低温稳定的六方磁黄铁矿的形成。两种流速条件下,强烈硫化作用均导致上游固相砷被释放。但在快速流动系统中,这部分砷在下游被重新固定,而慢速流动系统下游则未能实现对这部分砷的重新固定。上述实验研究表明水动力条件对Fe-S-As相互作用有不可忽视的影响。研究为原生高砷地下水成因探究提供新的视角,也为高砷地下水原位修复过程中的水动力条件控制提供参考。
【图文】：

技术路线图,含水层介质,硫化反应,水铁矿

系统主要功能是将硫化物连续导入模拟含水层介质中，实现含 A的稳定持续进行以及反应过程中液相和固相样品的采集，并隔扰。制备模拟含水层介质英砂为基底，静态负载无定型二线水铁矿并装填进入反应柱后，备含 As 水铁矿负载的石英砂作为模拟含水层介质。渗流速度影响硫化反应的机制上述反应系统和模拟含水层介质进行硫化反应，监测孔隙水中 As 的时空演变，同时监测固相矿物组成的变化以及固相 As 的速条件下硫化反应结果的差异，分析渗流速度影响硫化反应的机究技术路线究主要采用室内柱实验的研究方法，探讨流速对含 As 水铁矿硫转化的影响，具体技术路线如图 1.1。

示意图,实验装置,示意图,反应柱

图 2.1 实验装置示意图①N2压力平衡器；②溶液储存；③蠕动泵；④反应柱；⑤废液桶；⑥连接管；⑦取样口进水装置主要由溶液储存器、N2压力平衡器和蠕动泵三部分组成。溶液储存器中的实验用水通过蠕动泵被泵入反应柱后， N2压力平衡器自动向溶液储存器中补充高纯 N2以平衡压力，同时防止空气进入反应系统。反应柱材质为有机玻璃，内直径 7cm，长 40cm，水流路径自下而上，下端进水口与蠕动泵相连。自进水端向上 10cm 为水流均匀分散段，10-40cm 填充含 A二线水铁矿（见 2.3.1 部分），并间隔 3cm 共设置 10 个侧向取样口，分别编号为1~10。废液桶与反应柱出水口相连用于收集废液。2.3 实验步骤2.3.1 实验材料制备
【学位授予单位】：中国地质大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X523

【相似文献】