高指晶面二氧化钛对草甘膦的吸附去除及机理研究

发布时间：2020-03-28 06:57

【摘要】：有机磷农药草甘膦(PMG)的广泛使用和环境残留严重威胁人体健康,草甘膦能够与重金属发生反应,形成危害更大的复合污染物。其去除治理是水处理领域面临的一大挑战。高指晶面二氧化钛具有较高的吸附活性,是一种高效的吸附材料。然而,草甘膦在高指晶面二氧化钛上的吸附研究较少,而二者间微观界面的机理研究对进一步认识有机污染物的吸附去除具有重要意义。首先,本文研究了草甘膦在高指{201}晶面二氧化钛(TiO_2)上的吸附行为。探讨了吸附时间、溶液pH和草甘膦浓度以及重金属离子对其吸附效率的影响,并通过Zeta电位表征、电荷分布多位点络合(CD-MUSIC)模型和傅里叶红外光谱探究了草甘膦在二氧化钛上的络合结构。结果表明,{201}TiO_2对草甘膦的吸附在40 min内即可达到吸附平衡,吸附动力学符合准二级动力学方程。吸附等温线符合Langmuir方程,说明其吸附过程主要是近似单分子层的化学吸附。pH对吸附效率影响较大,酸性条件有利于草甘膦的吸附去除。Zeta电位测定结果表明,草甘膦吸附后TiO_2表面等电点从5.6向左偏移至4.2,说明形成带负电的内层配合物。CD-MUSIC模型拟合结果表明草甘膦与TiO_2表面可能形成单齿单核或双齿双核的内层络合结构。进一步的红外光谱结果表明草甘膦以P-O-Ti的络合形式与TiO_2表面结合。此外,通过吸附实验得出草甘膦与铜离子的反应比镉离子强,铜离子与草甘膦可以互相促进彼此在TiO_2上的吸附。Zeta电位测定结果表明,草甘膦吸附后TiO_2表面等电点向左偏移,说明形成带负电的内层配合物;加入金属离子后,等电点向右偏移,说明金属离子和草甘膦与二氧化钛形成三元络合结构。红外光谱分析表明铜离子通过草甘膦上的磷酸基团吸附在了二氧化钛表面上,吸附态草甘膦的磷酸基团特征峰先于羧基特征峰发生变化,形成了含有TiO_2-PMG-Cu的三元络合结构;镉离子通过草甘膦上的羧酸基团吸附在了二氧化钛表面上,吸附态草甘膦的羧基特征峰先于磷酸基团特征峰发生变化形成TiO_2-PMG-Cd的三元络合结构。本研究结果对深入理解草甘膦的微观界面行为及去除具有重要意义。
【图文】：

草甘膦的分子结构式

衰减全反射的光路
【学位授予单位】：西安建筑科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X592

【参考文献】

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本文编号：2604101