微扰形式非马尔可夫随机薛定谔方程及其应用
发布时间：2022-01-21 10:49
近年来,越来越多的实验结果表明量子效应在各类光电材料超快动力学过程中有着非常重要的作用,对这些现象的理论研究促进了许多量子动力学方法的快速发展.和量子主方程相比,非马尔可夫随机薛定谔方程（non-Markovian stochastic Schr?dinger equation,NMSSE）通过演化希尔伯特空间中的随机波函数求解动力学,其计算成本与系统大小之间具有良好的标度关系,适合进行高效的并行计算,因而在大尺度系统中受到广泛应用.本文主要介绍近年来本课题组针对大尺度开放量子系统所发展的微扰形式的NMSSE方法,从影响泛函框架出发回顾了微扰形式NMSSE的理论基础,讨论了其在不同表象下的形式和优缺点,并以有机体系中激子能量弛豫过程的模拟及载流子迁移率的计算为例阐述其应用.
【文章来源】：厦门大学学报(自然科学版). 2020,59(05)北大核心CSCD
【文章页数】：14 页
【部分图文】：
图３室温（２９８Ｋ）下ＰＢＤＴＴＰＤ激子布居数演化图（ａ）和相干长度序列｛Ｌｌ（ｔ）｝演化图（ｂ）［８６］
〈ｑ２（ｔ）〉＝Ｎ－１ｌ２∑ｋｋ′∑ｎｎ２ｅｘｐ［ｉ（ｋ－ｋ′）ｎ］〈ｋ｜ρＳ（ｔ）｜ｋ′〉，（４８）其中，实空间下相邻晶格的间距ｌ设为０．３８ｎｍ．扩散系数Ｄ和迁移率μ可通过公式Ｄ＝ｌｉｍｔ→!〈ｑ２（ｔ）〉／２ｔ以及μ＝ｅＤ／ｋＢＴ计算得到．ωｃ，ｌｏｃ＝２８８ｃｍ－１，ωｃ，ｎｏｎ＝１４ｃｍ－１，Ｔ＝３００Ｋ时，迁移率随非局域电声耦合强度η的变化曲线如图４所示．在室温下，随着η从零开始不断增加，迁移率先是急剧减小，再缓慢回弹，对应的转折流子传输机制的转变．理论上普遍认为，在弱电声耦合区域，载流子遵循能带型相干传输［１０６，１１１］，此时非零的电声耦合会引起载流子的非弹性散射，破坏其相干，进而导致迁移率下降．另一方面，许多研究表明非局域电声耦合对载流子有很强的定域作用［１０７－１０８，１１２］．随着非局域电声耦合强度的增加，载流子在空间上越来越定域，波包相干性不断弱化，载流子逐渐转变为跳跃型传输．在这种传输机制下，非局域电声耦合在一定程度上增加了有效电子耦合强度，从而起到协助载流子迁移的作用［１１３－１１６］，这解释了为什么在转折点后迁移率逐渐增加．因此，我们把迁移率随η变化的反转现象归因于载流子从能带型到跳跃型传输的转变．图４μ随η的变化曲线［７０］Ｆｉｇ．４Ｃｕｖｅｓｏｆμｖｓη［７０］当λ＝１００ｃｍ－１，其余参数和图４一致时，迁移
和Ｓｉｌｂｅｙ基于变分极化子变换所得到的结论一致［６７－６８，１１７］．虚线表示μ∝Ｔ－α的线性拟合结果，相应的α值在虚线旁标出图５载流子迁移率随温度变化曲线［７０］Ｆｉｇ．５ＣｕｖｅｓｏｆμｖｓＴ［７０］为了进一步探究振动特征频率对载流子迁移的影响，λ＝０ｃｍ－１，η＝１０ｃｍ－１，Ｔ＝３００Ｋ时，我们计算了不同ωｃ，ｎｏｎ影响下的瞬时扩散率Ｄ（ｔ）≡ｌ２２ｄ〈ｑ２（ｔ）〉ｄｔ，结果如图６所示．可以发现，当ωｃ，ｎｏｎ较小时，瞬时扩散率经历最初的短时增加后有一个明显图６瞬时扩散率随时间的演化（只考虑非局域电声耦合）［７０］Ｆｉｇ．６Ｅｖｏｌｕｔｉｏｎｏｆｔｈｅｉｎｓｔａｎｔａｎｅｏｕｓｄｉｆｆｕｓｉｖｉｔｙ（ｏｎｌｙｔｈｅｎｏｎｌｏｃａｌｅｌｅｃｔｒｏｎ－ｐｈｏｎｏｎｃｏｕｐｌｉｎｇｉｓｉｎｃｌｕｄｅｄ）［７０］的下跌过程，跌幅和ωｃ，ｎｏｎ呈负相关的关系，当ωｃ，ｎｏｎ增加至５０ｃｍ－１时下跌过程消失．这个现象被称为瞬态定域，最早由Ｃｉｕｃｈｉ和Ｆｒａｔｉｎｉ发现［１１０，１１８］，并由此提出提高ωｃ，ｎｏｎ以减少瞬态定域、提升材料迁移率的策略．值得一提的是，Ｃｉｕｃｈｉ和Ｆｒａｔｉｎｉ主要关注非局域电声耦合所导致的瞬态定域．然而我们发现，当只有局域的低频声子作用时，载流子同样也会出现瞬态定域现象，如图７（η＝０ｃｍ－１，λ＝１００ｃｍ－１，Ｔ＝１００Ｋ）的黑色曲线所示．
本文编号：3600122
【文章来源】：厦门大学学报(自然科学版). 2020,59(05)北大核心CSCD
【文章页数】：14 页
【部分图文】：
图３室温（２９８Ｋ）下ＰＢＤＴＴＰＤ激子布居数演化图（ａ）和相干长度序列｛Ｌｌ（ｔ）｝演化图（ｂ）［８６］
〈ｑ２（ｔ）〉＝Ｎ－１ｌ２∑ｋｋ′∑ｎｎ２ｅｘｐ［ｉ（ｋ－ｋ′）ｎ］〈ｋ｜ρＳ（ｔ）｜ｋ′〉，（４８）其中，实空间下相邻晶格的间距ｌ设为０．３８ｎｍ．扩散系数Ｄ和迁移率μ可通过公式Ｄ＝ｌｉｍｔ→!〈ｑ２（ｔ）〉／２ｔ以及μ＝ｅＤ／ｋＢＴ计算得到．ωｃ，ｌｏｃ＝２８８ｃｍ－１，ωｃ，ｎｏｎ＝１４ｃｍ－１，Ｔ＝３００Ｋ时，迁移率随非局域电声耦合强度η的变化曲线如图４所示．在室温下，随着η从零开始不断增加，迁移率先是急剧减小，再缓慢回弹，对应的转折流子传输机制的转变．理论上普遍认为，在弱电声耦合区域，载流子遵循能带型相干传输［１０６，１１１］，此时非零的电声耦合会引起载流子的非弹性散射，破坏其相干，进而导致迁移率下降．另一方面，许多研究表明非局域电声耦合对载流子有很强的定域作用［１０７－１０８，１１２］．随着非局域电声耦合强度的增加，载流子在空间上越来越定域，波包相干性不断弱化，载流子逐渐转变为跳跃型传输．在这种传输机制下，非局域电声耦合在一定程度上增加了有效电子耦合强度，从而起到协助载流子迁移的作用［１１３－１１６］，这解释了为什么在转折点后迁移率逐渐增加．因此，我们把迁移率随η变化的反转现象归因于载流子从能带型到跳跃型传输的转变．图４μ随η的变化曲线［７０］Ｆｉｇ．４Ｃｕｖｅｓｏｆμｖｓη［７０］当λ＝１００ｃｍ－１，其余参数和图４一致时，迁移
和Ｓｉｌｂｅｙ基于变分极化子变换所得到的结论一致［６７－６８，１１７］．虚线表示μ∝Ｔ－α的线性拟合结果，相应的α值在虚线旁标出图５载流子迁移率随温度变化曲线［７０］Ｆｉｇ．５ＣｕｖｅｓｏｆμｖｓＴ［７０］为了进一步探究振动特征频率对载流子迁移的影响，λ＝０ｃｍ－１，η＝１０ｃｍ－１，Ｔ＝３００Ｋ时，我们计算了不同ωｃ，ｎｏｎ影响下的瞬时扩散率Ｄ（ｔ）≡ｌ２２ｄ〈ｑ２（ｔ）〉ｄｔ，结果如图６所示．可以发现，当ωｃ，ｎｏｎ较小时，瞬时扩散率经历最初的短时增加后有一个明显图６瞬时扩散率随时间的演化（只考虑非局域电声耦合）［７０］Ｆｉｇ．６Ｅｖｏｌｕｔｉｏｎｏｆｔｈｅｉｎｓｔａｎｔａｎｅｏｕｓｄｉｆｆｕｓｉｖｉｔｙ（ｏｎｌｙｔｈｅｎｏｎｌｏｃａｌｅｌｅｃｔｒｏｎ－ｐｈｏｎｏｎｃｏｕｐｌｉｎｇｉｓｉｎｃｌｕｄｅｄ）［７０］的下跌过程，跌幅和ωｃ，ｎｏｎ呈负相关的关系，当ωｃ，ｎｏｎ增加至５０ｃｍ－１时下跌过程消失．这个现象被称为瞬态定域，最早由Ｃｉｕｃｈｉ和Ｆｒａｔｉｎｉ发现［１１０，１１８］，并由此提出提高ωｃ，ｎｏｎ以减少瞬态定域、提升材料迁移率的策略．值得一提的是，Ｃｉｕｃｈｉ和Ｆｒａｔｉｎｉ主要关注非局域电声耦合所导致的瞬态定域．然而我们发现，当只有局域的低频声子作用时，载流子同样也会出现瞬态定域现象，如图７（η＝０ｃｍ－１，λ＝１００ｃｍ－１，Ｔ＝１００Ｋ）的黑色曲线所示．
本文编号：3600122
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