基于离子液体与微射流协同作用的酵母β-葡聚糖增溶机制研究

发布时间：2020-08-21 01:25

【摘要】：酵母β-葡聚糖(Yeastβ-D-glucan,YG)具有良好的免疫调节活性,被卫生部列为“新资源食品”。然而β-葡聚糖分子的三螺旋构象,导致其难溶于水及大多数有机溶剂,严重制约了在各领域的应用。离子液体1-乙基-3-甲基咪唑乙酸盐(1-butyl-3-methylimidazolium acetate,EmimAc)结合高压微射流(High Pressure Microfluidization,HPM)可用于改性增溶β-葡聚糖,但其改性增溶机制尚未明晰。本文明确了修饰改性过程中β-葡聚糖结构与理化性质的变化规律,揭示了EmimAc-HPM改性增溶β-葡聚糖的机制,并进一步将EmimAc-HPM技术用于可德兰多糖改性增溶研究。β-葡聚糖水溶性的提高,将扩大其在食品领域、化妆品领域及生物医药行业的应用,促进酵母行业的发展。优化了EmimAc-HPM改性增溶酵母β-葡聚糖的工艺参数:β-葡聚糖浓度2 wt%,HPM压力24000 psi,HPM循环处理8次,EmimAc循环使用5次。基于最佳工艺,EmimAc处理β-葡聚糖(EYG)水溶性达75.53±0.49%,EmimAc-HPM改性β-葡聚糖(EMYG)水溶性达85.01±0.45%。表明EmimAc对酵母β-葡聚糖聚合物具有很强的溶解能力,EmimAc-HPM技术可显著提高β-葡聚糖水溶性。明确了处理前后酵母β-葡聚糖分子量、流变性及热特性变化。未处理β-葡聚糖(YG)分子量(Molecular Weight,Mw)为598300 g/mol,处理后EYG和EMYG的Mw分别为528000和171300 g/mol,分散度却由1.213增加至2.187,表明EmimAc与HPM处理降低了β-葡聚糖Mw,使大分子β-葡聚糖解聚为小分子化合物,从而使其水溶性增加;改性后β-葡聚糖流变学特性改变,即YG高浓度样品损耗模量G’’大于低浓度样品,储能模量G’小于低浓度样品,然而改性后EMYG高浓度样品G’和G’’均小于低浓度样品,是由于改性后β-葡聚糖溶解度增加导致其动态粘弹性变化。处理后β-葡聚糖热分解温度显著下降,热稳定性逐渐降低。阐明了处理前后β-葡聚糖结构与构象变化。处理前后β-葡聚糖形貌结构发生显著变化,由最初紧密严实的三螺旋构象转变为EmimAc-HPM改性后的无规则链状结构;YG在9.5°与31°处均具有衍射吸收峰,而处理后β-葡聚糖相对应的衍射吸收峰却明显消失,表明处理后β-葡聚糖结晶度降低,是因为β-葡聚糖天然的三螺旋结构受到破坏;处理后β-葡聚糖最大吸收峰由185 nm逐渐红移到187.5 nm,反映了其三螺旋结构逐渐被破坏,最终转变为“类β-折叠”结构;处理前后β-葡聚糖一级结构不变,仍以β-(1-3)糖苷键相连。揭示了EmimAc-HPM改性增溶酵母β-葡聚糖的机制:EmimAc阳离子环上的氢(H)质子与β-葡聚糖上的羟基(-OH)形成氢键,破坏了β-葡聚糖原本存在的分子内、分子间强烈的氢键作用力;同时,HPM破坏了β-葡聚糖天然的三螺旋构象,降低了其分子量,从而提高了β-葡聚糖水溶性。EmimAc-HPM同样适用于可德兰多糖的改性增溶。EmimAc处理可德兰多糖(RC)与EmimAc-HPM改性可德兰多糖(RMC)的水溶性分别达74.41±0.63%和83.11±0.56%,说明EmimAc对线性可德兰多糖也具有很强的溶解能力。研究表明,RC结构变得疏松均一,天然的三螺旋结构被破坏,结晶度降低,热稳定性下降;EmimAc阳离子上的H原子与可德兰多糖上的-OH形成氢键,使可德兰多糖分子内与分子间强烈的氢键作用力被破坏,从而促使其水溶性提高。
【学位授予单位】：中国农业科学院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TS201.2
【图文】：

院硕士学位论文 第一章 引 言与离子液体概述生物体内除蛋白质和核酸以外又一类重要的生物大分子，也具有一级与）。自然界中的某些多糖因具有抗癌、增强免疫力、降低胆固醇和血脂然而，多糖含有大量羟基（-OH），易形成分子内与分子间强烈的氢键作严重制约了其应用。因此，有必要对多糖进行修饰改性，以增加溶解性体（ILs）是一种绿色溶剂，挥发性低、热稳定性和化学稳定性高及对物均具有较好的溶解能力（Seddon et al. , 1997; Rogers, 2007）。以离子液NKI 和 Web of Science 数据库对近十年国内外 ILs 相关文献进行统计，年来，关于 ILs 的研究日趋活跃，相关文献数量总体呈增加趋势，但为和物化性质的研究与国际相比还存在较大差距。

中国农业科学院硕士学位论文 第一章 引 言3图1-2 酵母β-葡聚糖在EmimAc中的溶解状态Fig. 1-2 Dissolution process of YG in EmimAc1.2.2 淀粉在离子液体中的溶解性Xie 等（2010）研究发现，含 Cl 的 ILs 能够破坏天然淀粉颗粒的半结晶结构，及淀粉化合物-OH 基团之间的氢键，促进其溶解。K rkk inen 等（2011）借助油浴和微波加热开展了小麦、大麦、稻米、玉米、蜡质玉米和土豆不同种类淀粉在 BmimCl 中的溶解实验，结果发现：不同来源的淀粉在 BmimCl 中的溶解时间有先后，玉米、稻米、小麦和大麦淀粉先凝胶化，其它次之。支链淀粉先降解，直链淀粉后降解，且随着加热时间和温度的增加，淀粉分子量（Mw）逐渐变小。Biswas 等（2006）发现 80 °C 下淀粉在 BmimCl 中的溶解度可达 15%，Xu 等（2008）研究发现100 °C 下淀粉在 AmimCl 中可溶解 50%。罗志刚等（2010）分别采用 AmimCl 和 BmimCl 于 90 °C下溶解木薯淀粉（TS）

图 1-3 TS 在 AmimCl 中 90 °C 下不同时刻的溶解状态Fig. 1-3 Dissolution of TS in AmimCl at 90 °C at different times图 1-4 TS 在 BmimCl 中 90 °C 下不同时刻的溶解状态Fig. 1-4 Dissolution of TS in BmimCl at 90 °C at different times维素在离子液体中的溶解性ng 等（2005）发现，AmimCl 溶解纤维素的能力强于 BmimCl，这归因于+

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本文编号：2798719