基于金纳米选择性萃取与电泳联用技术的生物痕量分析方法研究

发布时间：2020-09-28 09:54

　　 第一章绪论毛细管电泳(Capillary Electrophoresis,CE)已成为一种广泛应用的分离技术。电容耦合非接触电导检测(Capacitively Coupled Contactless Conductivity Detection,C~4D)是一种通用性良好的检测技术,与CE联用在生物、环境分析等领域具有广泛的应用前景。对于基质复杂且含量偏低的分析对象,样品预处理技术成为色谱分析必不可少的程序。本章在对CE-C~4D联用技术及其应用进展进行简要概述的基础上,着重评述了固相微萃取技术及其吸附剂材料的研究进展。第二章AuNPs-ME/CE-C~4D联用技术在生物多胺痕量分析中的方法研究在这项工作中,柠檬酸盐封端的金纳米粒子(citrate-AuNPs)首次用于选择性提取痕量多胺,腐胺(Put)和尸胺(Cad),同时利用场放大样品堆积(FASS)和CE-C~4D分析技术(FASS-CE/C~4D)。Put和Cad通过胺基和柠檬酸盐配体之间的静电作用吸附在AuNPs表面。AuNPs-ME通过引入超声有效缩短了准备时间(50 min),所需的样品提取量仅为1 mL。此外,基于AuNPs-ME和在线FASS的协同富集显著提高了检测灵敏度,使富集因子达到1726-1887倍。在最佳条件下,Put和Cad可以很好地与潜在的共存物质分离,然后通过CE-C~4D直接检测,无衍生化。由于样品消耗低,灵敏度高(LODs:0.070-0.17 ng/mL)和可接受的回收率(90-105%),AuNPs-ME/FASS-CE-C~4D提供了一种可直接测定人体呼出气中多胺的快速、经济、环保的方法,在口腔和呼吸道炎症的初步无创诊断方面具有潜在应用前景。第三章AuNPs-ME/CE-C~4D联用技术在生物硫醇痕量分析中的方法研究在这项工作中,Tween 20封端的AuNPs(Tween 20-AuNPs)的高纯化与选择性富集性能与CE的高分离效率和C~4D的通用性相结合,采用Tween 20-AuNPs-ME/CE-C~4D联用系统,建立了一种唾液中主要生物硫醇GSH、Hcy和Cys的直接检测方法。目标物通过与Tween 20-AuNPs形成金硫键被选择性吸附于纳米粒子表面。同时,基于场放大样品堆积(FASS)和Tween 20-AuNPs-ME的协同富集效应,进一步提高了方法检测灵敏度,富集因子达到2083-3112倍,灵敏度(LODs:2.0-5.7 ng/mL)和回收率(96-101%)较高。在最优实验条件下,GSH、Hcy和Cys可以很好地与潜在的共存物质分离,然后直接通过CE-C~4D检测,无需衍生。该方法有望为唾液中生物硫醇的直接灵敏检测提供一种简便、快速、经济的分析方法,在相关疾病的早期无创诊断中具有潜在应用前景。
【学位单位】：华东师范大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：O657.1;Q503
【部分图文】：

分析技术中占据了一席之地[5]。第一节 CE-C4D 联用技术理以高压电源为驱动力，毛细管为分离通道，基于目标分水性和分子的差异等特性进行分离的分析技术，因此，C选择不同的分离模式[6]。器主要由高压电源、进样系统、分离系统、检测器以及分析物可通过高度差进样、电动进样、压力进样等方式引压电源驱动下，在背景电解质中依据淌度和分配比实现分，最终在色谱工作站中转换成相应的谱图信号。

结构紧凑，无需在毛细管上创建任何检测窗口了电极被污染。C4D 沿毛细管同轴放置，可以实测距离。两个电子模块独立工作避免了检测器电压D 联用技术不仅可以简化现有仪器，而且还可以分析的便携式装置的开发[12]。报道使用 CE-C4D 方法成功检测无机阳离子与阴[18]、生物活性化合物[19]以及手性化合物的分离[2测、药物和临床分析等方面。同时，CE-C4D 由作为现场便携式仪器，探测器价格低廉，可实现图 2 C4D 等效电路图Fig.2. Diagram of C4D equivalent circuit

图 1 （A）金纳米浓度和（B）萃取时间的影响Fig. 1. Effects of(A)AuNPs concentrationand(B) incubationtime ontheEFs ofthetarget analytesOther extraction conditions: extraction volume, 0.5 mL; analyte concentration, 10 ng mL-1eachremoving reagent, 0.010 M DCPP (dispersed in 10 μL anhydrous ethanol); and ultrasonic time, 10min.3.1.3 解析剂种类与浓度为了有效地从 AuNPs 表面除去多胺，解析剂应该与 AuNPs 具有更强的相互作用。由于硫醇基可以与 AuNPs 的表面作用形成稳定的 Au-S 键，因而本实验考察了 DTT，2-ME，DCPP 等多种常见巯基解析剂对目标物的解析程度，现阶段乙醇统一作为解析剂的分散剂。如图 2 所示，随着各解析剂浓度的增加，目标分析物的 EFs 呈现先升后降的趋势。当分别在以 0.10 M DCPP、0.10 M 2-ME 和

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本文编号：2828649