过渡金属基纳米酶的合成及比色传感的应用
发布时间：2020-11-02 07:44
纳米酶,作为一种新型的人工模拟酶,不仅具有纳米材料独一无二的物理化学性质,还具备和天然酶一样的催化活性。近些年,随着纳米材料的快速发展,对纳米酶的研究以指数速度增长,由于纳米酶稳定性好、成本低和容易制备等优点,已经吸引了众多科研人员的兴趣,且已普遍应用到生物医学、环境及食品等领域。本论文成功合成出两种过渡金属纳米材料作为纳米酶来设计比色传感器定量检测过氧化氢。主要内容如下:1、首先合成镍钴的普鲁士蓝类似物(Ni-Co PBA),并且通过扫描电子显微镜对其进行表征,结果表明此材料为尺寸均匀的立方体。接着以Ni-Co PBA作为镍源,硫代乙酰胺作为硫源,通过水热法合成NiS纳米材料,并利用X射线能谱法、扫描电子显微镜等方法对合成好的材料进行表征。结果表明NiS具有中空多孔的结构。此外,过氧化氢(H2O2)存在时,NiS纳米材料能够催化无色的3,3',5,5'-四甲基联苯胺氧化为蓝色的氧化物,说明NiS纳米颗粒具有非常好的催化性能。进一步对实验条件进行优化。动力学分析结果发现NiS的催化动力学曲线符合米氏方程,催化机理遵从乒乓机制。最后构建比色传感器对H202进行定量检测,检测范围和检测限分别为4-40μM和1.72 μM。2、首先采用水热法合成出木质素磺酸钠修饰的四氧化三铁,接着通过吸附的方法制备Fe304-Cu2+纳米复合材料,并采用X射线能谱法、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和红外光谱表征其形态和组成。并对它的催化性能进行了研究,发现Fe304-Cu2+纳米复合材料表现出极优异的催化能力,它的催化动力学曲线符合米氏方程,催化机理遵循乒乓机制。基于此性质,设计了一种比色传感器来定量检测过氧化氢,检测范围和检测限分别为2.5-100μM和0.212μM。且该方法的特异性和选择性很好。
【学位单位】：杭州电子科技大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TB383.1;O643.3;Q814
【部分图文】：
氧化［３］。在２００６年，科学家发现Ｃｅ０２ＮＰｓ能够去除掉生物体内具有毒性的活性氧中间态［４］。??２００７年，Ｙａｎ等人惊喜地发现，当Ｈ２０２存在的条件下，具有磁性的氧化铁纳米粒子可以催化??辣根过氧化物酶（ＨＲＰ）的三种底物氧化并产生对应的颜色变化，如图１．１?［５］。同时通过深入??地探索表明，该颗粒的催化特性与辣根过氧化酶的性能相同。在２０１３年，Ｗａｎｇ等人写了一??篇关于纳米酶的综述，在其中定义纳米酶是一种有催化活性的纳米材料，开拓了纳米酶的界??限［６］。由于纳米技术的迅速发展，科研学者们对纳米酶的探索也愈来愈广泛和精深。??现在我们主要讨论的纳米酶是根据纳米材料的纳米粒径１００?ｎｍ以内表现出的和它们宏??观尺度不一样的催化特性。且自从纳米酶被初次报导以来，就引发了人们的极大兴致，对其??的研宄领域己涉及物化、生物、环境、医学等多个领域，它己成为多种学科讨论的热点和重??点，同时也推动了很多不一样形貌，尺寸不一的Ｎａｎｏｚｙｍｅｓ陆续被发现。??Ｉ，，?齡■浐??过氧化物酶?ＴＭＢ?ＤＡＢ?ＯＰＤ??ＴＭＢ?ＤＡＢ?〇ｍ??图１．１四氧化三铁纳米酶催化底物并产生相应颜色变化??１??
?２’－联氨－双－３－乙基苯唑啉－６－磺酸）产生相应的颜色变化，然后利用紫外分光光度计记录??下吸光度和底物浓度的联系，并作出相应的线性关系，如Ｃｕ２０－Ａｕ复合物的催化的机制也遵??循乒乓机理［８］，如图１．２所示。??０????■?ａ?￣＾ｎ?３．５［ｂ??＾，?．?０．８ｍＭ?ＴＭＢ?３．０?．?？?１．２ｍＭ?Ｈ２〇２??Ｓ?？?＊?０．８ｍＭＨｓ〇２??Ｉ：：丨＾Ｐ??－丨丨－丨?ｉ?，???１?，，，?，?．?１?Ｑ?Ｉ?巧?■?ｉ?＞．?，?ｆ?，??０．４?０．８?１＞２?１．６?２?４?￥?８?１０??图１．２利用双倒数法研究Ｃｕ２０－Ａｕ纳米酶催化机理??１．１．３纳米酶的种类??（１）按照催化类型分类??随着不断的探索与研宄，很多关于纳米酶催化类型的文章被报道出来。且重点主要是在??氧化还原反应，囊括了过氧化物酶、氧化酶、还原酶、超氧化物歧化酶、过氧化氢酶等活性。??如表１．２所示
备酶催化活性，和Ｆｅ３〇４—样，在双氧水存在时，能够断探索发现，和ＨＲＰ对比，四氧化三钴对ＴＭＢ具有氧化铜纳米级粒子具有酶的活性同年，刘及其同事性ｔ１５］。??纳米材料以外，金属纳米材料还具备过氧化物酶催化领域。２０１０年，Ｊｖ［２４坪卩其他科学家研宄了金纳米颗粒的结果表明对其的检测值的范围在１８－１１００?ｐｍｏｌｌ／１，研宄发现这个反应遵循Ｅｌｅｙ－Ｒｉｄｅａｌ机理，具体说来，然后葡萄糖和氧气反应，形成Ｈ２０２和葡萄糖酸，如个重大的突破。Ｌｉｕ等人发现％柏纳米颗粒也具有催化关。此外，科学家还将两种金属结合起来研宄它们的酶合材料建立了一种免疫传感器来检测免疫球蛋白，其中号增强剂。这次发现加深了人类对这种多金属复合在ｌｕｃｏｓｅ
【参考文献】
本文编号：2866765
【学位单位】：杭州电子科技大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TB383.1;O643.3;Q814
【部分图文】：
氧化［３］。在２００６年，科学家发现Ｃｅ０２ＮＰｓ能够去除掉生物体内具有毒性的活性氧中间态［４］。??２００７年，Ｙａｎ等人惊喜地发现，当Ｈ２０２存在的条件下，具有磁性的氧化铁纳米粒子可以催化??辣根过氧化物酶（ＨＲＰ）的三种底物氧化并产生对应的颜色变化，如图１．１?［５］。同时通过深入??地探索表明，该颗粒的催化特性与辣根过氧化酶的性能相同。在２０１３年，Ｗａｎｇ等人写了一??篇关于纳米酶的综述，在其中定义纳米酶是一种有催化活性的纳米材料，开拓了纳米酶的界??限［６］。由于纳米技术的迅速发展，科研学者们对纳米酶的探索也愈来愈广泛和精深。??现在我们主要讨论的纳米酶是根据纳米材料的纳米粒径１００?ｎｍ以内表现出的和它们宏??观尺度不一样的催化特性。且自从纳米酶被初次报导以来，就引发了人们的极大兴致，对其??的研宄领域己涉及物化、生物、环境、医学等多个领域，它己成为多种学科讨论的热点和重??点，同时也推动了很多不一样形貌，尺寸不一的Ｎａｎｏｚｙｍｅｓ陆续被发现。??Ｉ，，?齡■浐??过氧化物酶?ＴＭＢ?ＤＡＢ?ＯＰＤ??ＴＭＢ?ＤＡＢ?〇ｍ??图１．１四氧化三铁纳米酶催化底物并产生相应颜色变化??１??
?２’－联氨－双－３－乙基苯唑啉－６－磺酸）产生相应的颜色变化，然后利用紫外分光光度计记录??下吸光度和底物浓度的联系，并作出相应的线性关系，如Ｃｕ２０－Ａｕ复合物的催化的机制也遵??循乒乓机理［８］，如图１．２所示。??０????■?ａ?￣＾ｎ?３．５［ｂ??＾，?．?０．８ｍＭ?ＴＭＢ?３．０?．?？?１．２ｍＭ?Ｈ２〇２??Ｓ?？?＊?０．８ｍＭＨｓ〇２??Ｉ：：丨＾Ｐ??－丨丨－丨?ｉ?，???１?，，，?，?．?１?Ｑ?Ｉ?巧?■?ｉ?＞．?，?ｆ?，??０．４?０．８?１＞２?１．６?２?４?￥?８?１０??图１．２利用双倒数法研究Ｃｕ２０－Ａｕ纳米酶催化机理??１．１．３纳米酶的种类??（１）按照催化类型分类??随着不断的探索与研宄，很多关于纳米酶催化类型的文章被报道出来。且重点主要是在??氧化还原反应，囊括了过氧化物酶、氧化酶、还原酶、超氧化物歧化酶、过氧化氢酶等活性。??如表１．２所示
备酶催化活性，和Ｆｅ３〇４—样，在双氧水存在时，能够断探索发现，和ＨＲＰ对比，四氧化三钴对ＴＭＢ具有氧化铜纳米级粒子具有酶的活性同年，刘及其同事性ｔ１５］。??纳米材料以外，金属纳米材料还具备过氧化物酶催化领域。２０１０年，Ｊｖ［２４坪卩其他科学家研宄了金纳米颗粒的结果表明对其的检测值的范围在１８－１１００?ｐｍｏｌｌ／１，研宄发现这个反应遵循Ｅｌｅｙ－Ｒｉｄｅａｌ机理，具体说来，然后葡萄糖和氧气反应，形成Ｈ２０２和葡萄糖酸，如个重大的突破。Ｌｉｕ等人发现％柏纳米颗粒也具有催化关。此外，科学家还将两种金属结合起来研宄它们的酶合材料建立了一种免疫传感器来检测免疫球蛋白，其中号增强剂。这次发现加深了人类对这种多金属复合在ｌｕｃｏｓｅ
【参考文献】
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2 陈淑海;徐耀;吕宝亮;吴东;;Ag负载TiO_2纳米管微波辅助水热法制备及其光催化性能[J];物理化学学报;2011年12期
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本文编号：2866765
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