CO_2地质储存中CO_2-流体界面性质的分子动力学研究

发布时间：2017-10-27 00:16

  本文关键词：CO_2地质储存中CO_2-流体界面性质的分子动力学研究

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【摘要】：CO2地质封存是最具前景的温室气体CO2减排方法之一,其储层选址有深部盐水层、油气藏等。在CO2注入储层的过程中,流体之间的界面张力(Interfacial tension,简称IFT)直接决定了封存安全性指标、注入能耗及最大存储量,因此流体间的界面相互作用及界面性质是CO2储存过程中的关键因素。目前实验已测得了CO2-盐水系统中IFT随盐成分、温度和压力的变化规律,以及油气藏中混溶态(CO2+原油)-盐水的IFT随CO2浓度的变化关系,但是未对其变化的物理机理进行深入研究。分子动力学模拟(Molecular Dynamics Simulation,简称MD模拟)是物理化学过程机理研究的重要工具,可观测到实验难以测得的微观结构及特征。因此,开展CO2-流体系统IFT变化机理及界面特性的MD模拟研究,可更好地阐述地质存储中IFT现象产生的本质,为其变化过程的预测提供依据,对CO2存储效率的提高起到指导作用。本文首先利用MD模拟的方法开展了CO2-盐水界面中盐成分对IFT的影响研究。以343K、20MPa下的CO2-NaCl、CO2-CaCl2和CO2-(NaCl+CaCl2)混合盐界面作为研究对象,从原子特性参数和离子强度等方面探讨了影响IFT变化的因素,并进行了IFT变化规律的预测。结果表明,在单一盐离子的影响中,大约80%的IFT变化是由阳离子电荷数引起的,其次势能阱深度的影响较大NaCl和CaCl2界面IFT增加值随离子强度成线性变化,且其斜率相近,说明离子产生的电场对IFT的影响是具备量化条件的；在不同混合盐摩尔比下,单位离子强度IFT增值基本上趋于一个定值,由此总结出了CO2-强电解质盐溶液系统的IFT预测公式,并进行了实验验证。其次,开展了300-373K和4-30MPa范围内CO2-NaCl系统界面IFT的MD模拟研究,分析了CO2体相密度、物质界面过余量、界面分子平均取向角度等参数的变化规律,探讨了IFT随环境条件的变化关系,尤其是压力拐点Pplateau的存在原因。CO2体相密度随着压力的升高而增大,其增大趋势在Pplateau时变缓,导致了界面上水分子的受力产生变化,引起了IFT的改变；压力升高,CO2的界面累积量和离子的界面驱离量都呈现增大的趋势,离子在界面的影响越来越小,因此Pplateau的取值呈现出与盐成分无明显联系的现象；界面上CO2分子与水侧水分子的排布规律与T型CO2-水界面化合物的结构相符,且P"gPplateau时水偶极更加倾向于指向水相,水合物的表面活性剂特性更明显,造成了IFT随压力的变化趋势,导致了Pplateau的存在。最后,以易于模拟的正己烷作为原油的代表,进行了油气藏中混溶条件下CO2.原油-盐水界面的初步研究,分析了330 K、20 MPa时混溶相中不同CO2浓度XcO2下(CO2+正己烷)-NaCl溶液系统的界面微观性质。结果发现,当XCO2升高时,界面厚度和粗糙度都增大,这说明分子渗透更深,分子热波动引起的毛细波纹更短,CO2分子取代正己烷与水分子形成较强的界面相互作用,导致了IFT的降低;当XCO2=62.5%时,即C02与正己烷质量比趋近于1：1时,CO2的界面累积量及正己烷的驱离量都达到最大值,C02的表面活性剂效应最强烈；界面厚度内各分子的取向倾向规律都随着XCO2的增大而减弱,这是由于CO2分子在界面的绝对密度分布增加而造成的,分子取向倾向性的降低再次证实了CO2和水分子间的作用力比正己烷与水之间更强烈。
【关键词】：CO_2地质储存 分子动力学模拟 界面张力 界面特性
【学位授予单位】：东南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X701;X141
【目录】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-7
• 主要符号说明7-11
• 第一章 绪论11-22
• 1.1 课题背景11-12
• 1.2 国内外研究现状12-17
• 1.2.1 CO_2在盐水层中存储的IFT实验研究12-14
• 1.2.2 CO_2在油气藏中存储的IFT实验研究14-15
• 1.2.3 流体界面的分子模拟研究15-17
• 1.3 本文研究目的和内容17-18
• 1.3.1 研究目的17-18
• 1.3.2 研究内容18
• 参考文献18-22
• 第二章 分子动力学模拟计算方法22-32
• 2.1 分子动力学模拟简介22-23
• 2.2 物理模型23-25
• 2.2.1 分子势能函数23-24
• 2.2.2 分子力场模型24-25
• 2.3 几何模型25-27
• 2.3.1 几何建模25
• 2.3.2 周期性边界25-26
• 2.3.3 位能截断26
• 2.3.4 NP_ZT系综条件26-27
• 2.3.5 速度初始化及算法27
• 2.4 数据分析及处理方法27-29
• 2.4.1 IFT计算28
• 2.4.2 吉布斯界面28
• 2.4.3 界面过余量计算28-29
• 2.4.4 分子取向参数计算29
• 2.5 本章小结29-30
• 参考文献30-32
• 第三章 盐离子对CO_2-盐溶液界面IFT的影响研究32-41
• 3.1 单一盐成分对IFT的影响研究32-35
• 3.1.1 阳离子电荷数32-33
• 3.1.2 其他原子特性参数33-34
• 3.1.3 离子强度34-35
• 3.2 混合盐离子对IFT的影响研究35-39
• 3.2.1 混合盐系统IFT的变化规律35-36
• 3.2.2 离子强度对混合盐IFT的影响36-39
• 3.3 本章小结39-40
• 参考文献40-41
• 第四章 温度及压力对CO_2-盐水界面IFT的影响研究41-47
• 4.1 计算结果验证41-42
• 4.2 计算结果分析42-46
• 4.2.1 CO_2密度及溶解度42-43
• 4.2.2 界面物质过余量43-44
• 4.2.3 界面分子取向角度44-46
• 4.3 本章小结46
• 参考文献46-47
• 第五章 混溶态(CO_2+正己烷)-盐水界面微观特性研究47-55
• 5.1 计算结果验证47-49
• 5.2 计算结果分析49-53
• 5.2.1 界面厚度及粗糙度49
• 5.2.2 界面过余量49-51
• 5.2.3 界面分子取向概率51-53
• 5.3 本章小结53
• 参考文献53-55
• 第六章 全文总结及展望55-57
• 6.1 全文总结55-56
• 6.2 展望56-57
• 致谢57-58
• 作者简介,攻读硕士期间参加的学术活动与发表的论文58

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本文编号：1101092