东莨菪内酯的光化学降解研究

发布时间：2017-05-12 16:25

  本文关键词：东莨菪内酯的光化学降解研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：为合理使用植物源杀螨活性物质东莨菪内酯,准确评价其环境安全性,提供其农药登记所需的光降解资料,本论文开展了东莨菪内酯在不同溶剂以及在水中的光化学降解、东莨菪内酯的光解产物鉴定等一系列研究工作。1东莨菪内酯在不同溶剂中的光化学降解规律研究了东莨菪内酯在纯水、丙酮、甲醇、乙酸乙酯这四种溶剂中的光解特性,结果表明：在500 W氙灯照射条件下,其在四种溶剂中的降解均符合一级反应动力学规律,当质量浓度为10 mg/L时,东莨菪内酯在这四种溶剂中光解速率大小顺序为：纯水丙酮乙酸乙酯甲醇,半衰期分别为5.41 h、9.89h、35.70h和45.30 h。2东莨菪内酯在水中的光化学降解规律通过高效液相色谱法,研究了东莨菪内酯在不同光源、不同初始质量浓度、不同温度、不同pH、不同水体、不同表面活性剂以及在NO3-/NO2和H202条件下的光化学降解规律,研究结果表明：(1)在选择的六种光源照射下,东莨菪内酯在纯水中的光解均符合一级动力学规律,且降解速率大小顺序为500W汞灯太阳光18 W紫外灯500W氙灯300W氙灯100W氚灯。(2)初始质量浓度的影响：在初始质量浓度5 mg/L、10 mg/L、20 mg/L和40 mg/L范围内,东莨菪内酯半衰期分别为3.22 h、5.41 h、9.90 h和19.58 h,即半衰期随初始浓度的增大而延长；同一初始质量浓度下的光解,随着时间的延长,其光解趋于平缓。(3)不同温度的影响：东莨菪内酯在5-65℃范围内,其降解速率大小随温度的升高先上升后下降,且在15℃达最大值,即半衰期最短为5.12 h。(4)pH值的影响：在不同pH值缓冲溶液中的光解速率顺序为pH9.0pH8.0pH7.0pH6.0pH5.0,说明在酸性条件下是比较稳定,而碱性条件下有利于降解。(5)不同水体的影响：东莨菪内酯在供试的五种类型水中光解速率顺序依次为：纯水江水溪水湖水自来水海水。其中在纯水中尔莨菪内酯的降解最快,光解半衰期为5.41 h。(6)表面活性剂的影响：五种表面活性剂(农乳600#,农乳500#,吐温-80,SDS和CTAB)对其光解均表现出一定的抑制作用,其中农乳600#、农乳500#、SDS对其抑制作用随着表面活性剂添加浓度的增加而增强,吐温-80则呈相反趋势,而CTAB对其抑制作用则是随添加浓度的增加,呈现出先加强后又减弱的趋势。(7)NO3-/NO2-的影响：NO3-、NO2-对东莨菪内酯的光解均有较强抑制作用,其光解速率随着添加浓度的增加,半衰期延长,且NO2-的抑制作用大于NO3-。当添加浓度为50 mg/L时,NO3、NO2的光解抑制率分别为18.10%、28.16%。(8)H2O2的影响：H2O2对东莨菪内酯的光解具有一定的促进作用：在添加5～50 mg/L浓度范围内,促进作用随添加浓度的增加而加强,其中最大添加浓度下H202对东莨菪内酯的光解促进率达到9.13%。3初步鉴定出东莨菪内酯的三种光解产物东莨菪内酯在500 w氙灯光照条件下,以纯水为介质,光照10 d,利用HPLC-MS进行检测,共鉴定出三种光解产物,6,7-二羟基香豆素,3,4,6-三羟基-2-甲基苯甲醛和2,4,5-三羟基苯甲醛,其分子量分别是178、168和154,分子式为C9H6O4、C8H8O4、C7H6O4,根据推测出的光解路径,东莨菪内酯主要发生了光促分子重排、光水解和光氧化三种类型反应。
【关键词】：东莨菪内酯 光化学降解 影响因素 产物鉴定
【学位授予单位】：西南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ454.2
【目录】：

• 摘要6-8
• Abstract8-10
• 第一章 文献综述10-20
• 1 农药光化学降解研究概述11-16
• 1.1 农药光化学降解类型11-12
• 1.2 影响液相环境中农药光解的因素12-15
• 1.3 光解产物的分离与鉴定15-16
• 2 东莨菪内酯研究概述16-18
• 2.1 东莨菪内酯的理化性质16
• 2.2 东莨菪内酯的生物活性16-18
• 3 论文选题依据、研究内容及研究目标18-20
• 3.1 选题依据18
• 3.2 研究内容18-19
• 3.3 预期目标19-20
• 第二章 东莨菪内酯在不同溶剂中的光化学降解20-28
• 1 材料与方法20-24
• 1.1 供试药品与试剂20
• 1.2 主要仪器设备20
• 1.3 东莨菪内酯的残留分析方法20-22
• 1.4 标准曲线的绘制22-23
• 1.5 实验方法23-24
• 1.6 结果计算24
• 2 结果与分析24-26
• 2.1 东莨菪内酯在不同有机溶剂中的添加回收率24-25
• 2.2 东莨菪内酯在纯水中的添加回收率25
• 2.3 东莨菪内酯在不同溶剂中的光解25-26
• 3 讨论26
• 4 结论26-28
• 第三章 东莨菪内酯在水中的光化学降解28-50
• 1 材料与方法28-31
• 1.1 供试药品与试剂28
• 1.2 实验用水28-29
• 1.3 主要仪器29
• 1.4 分析方法29
• 1.5 光解试验29-31
• 1.6 计算31
• 2 结果与分析31-46
• 2.1 东莨菪内酯在不同光源下的光化学降解31-34
• 2.2 不同初始质量浓度条件下东莨菪内酯的光化学降解34-35
• 2.3 东莨菪内酯在不同温度下的光化学降解35-36
• 2.4 东莨菪内酯在不同pH水溶液中的光化学降解36-37
• 2.5 东莨菪内酯在不同水体中的光化学降解37-38
• 2.6 表面活性剂对东莨菪内酯光解的影响38-43
• 2.7 NO_3~-、NO_2~-对东莨菪内酯光解的影响43-45
• 2.8 H_2O_2对东莨菪内酯光解的影响45-46
• 3 讨论46-47
• 4 结论47-50
• 第四章 东莨菪内酯光解产物的初步鉴定50-58
• 1 材料与方法50-51
• 1.1 供试药品与试剂50
• 1.2 主要仪器50
• 1.3 分析方法50-51
• 1.4 纯水中东莨菪内酯光解中间产物的HPLC/ESI-MS分析51
• 2 结果与分析51-55
• 2.1 东莨菪内酯在水溶液中光解产物的HPLC/ESI-MS检测51-55
• 3 讨论55-57
• 4 结论57-58
• 第五章 结论与展望58-62
• 1 结论58-59
• 1.1 东莨菪内酯在不同溶液中的光化学降解58
• 1.2 东莨菪内酯在水中的光化学降解58-59
• 1.3 初步鉴定出东莨菪内酯的三种光解产物59
• 2 主要创新之处59-60
• 3 展望60-62
• 参考文献62-72
• 硕士期间发表论文目录72-74
• 致谢74-75

【参考文献】

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1 ;Photolysis kinetics and influencing factors of bisphenol S in aqueous solutions[J];Journal of Environmental Sciences;2012年05期

2 邵萌;杨桂朋;张洪海;;水体系中氧氟沙星的光化学降解研究[J];环境科学;2012年02期

3 黄春年;李学德;花日茂;;磺胺二甲嘧啶在水溶液中的光化学降解[J];环境污染与防治;2011年12期

4 季跃飞;曾超;周磊;杨曦;高士祥;;阿替洛尔在模拟太阳光照射下的光解[J];环境科学学报;2012年06期

5 N.Burkhard;J.A.Guth;朱树秀;;有机磷农药在表土中的光解作用[J];原子能农业译丛;1980年04期

6 司友斌,岳永德,周东美,陈怀满;土壤表面农药光化学降解研究进展[J];农村生态环境;2002年04期

7 苗海生;余向阳;王鸣华;刘贤进;;表面活性剂对氯虫苯甲酰胺在水溶液中光解的影响[J];江苏农业学报;2012年04期

8 沈佳君;吴刚;王伟;陈建伟;张素芬;黄磊;吴程琛;叶庆富;;除草剂丙酯草醚在有机溶剂中的光化学降解[J];核农学报;2013年08期

9 王雪;侯志广;郭刚;赵晓峰;王鑫宏;逯忠斌;;VA唑酰草胺的光解动力学研究[J];中国农学通报;2014年01期

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本文编号：360292