基于Mn掺杂ZnS量子点室温磷光法检测阿霉素研究

发布时间：2017-09-24 11:06

  本文关键词：基于Mn掺杂ZnS量子点室温磷光法检测阿霉素研究

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【摘要】：量子点(Quantum dots,QDs),特别是金属离子掺杂的量子点,是一种新型的、具有独特荧光及磷光等光学特性的纳米半导体功能材料。相比传统的有机荧光素材料,量子点具有一系列独特的优势,如优良的发光效率、尺寸相关的发射波长、窄而对称的发射范围和较宽的激发区域等特性。基于量子点优越的光学特性和良好的抗干扰性能,近年来在药物分子、生物大分子和金属离子等分析方面取得了长足的发展。由于量子点物理性质或表面化学的细微变化即会改变其发光特性,因此对灵敏度要求较高的分析检测有独特的优越性。本文利用锰掺杂的硫化锌量子点(Mn:ZnS QDs),结合聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)的修饰改性,实现了对复杂生物环境中阿霉素(ADM)的低浓度分析,该方法简单、快速、操作性强,且具良好的抗干扰特性。研究结果表明,掺杂量子点及改性后的量子点是一种颇具发展前景的光学分析探针,为基于量子点室温磷光分析法(RTP)传感设计提供了新的思路,特别是复杂环境中的药物分析应用提供了一种潜在的可选方案。本文研究内容和结果如下:(1)以L-半胱氨酸(L-Cys)为稳定剂,在水溶液中合成了水溶性良好的Mn:ZnS QDs。通过X射线粉末衍射、透射电子显微镜对该量子点的结构和形貌进行了相关表征。分析实验结果,合成的量子点粒径较为均一、呈圆球形、平均直径为4.5nm。磷光测试分析发现,该量子点激发波长为316nm,发射波长585nm,磷光信号强而稳定,具有优良的光学性质。(2)基于L-Cys包覆的Mn:ZnS QDs室温磷光特性,建立了在水溶液中和细胞代谢液中快速、简单的检测ADM的方法。在优化实验条件下,随着ADM的加入Mn:ZnS QDs的磷光信号被逐步猝灭,其猝灭程度与ADM的浓度呈良好的线性关系,线性范围1.0-20.0?M,相关系数0.9926。同时,在肺腺癌细胞A549代谢液中进行了ADM的样品分析,其结果符合文献报道的结果,表明基于该量子点的RTP法适用于生物样品中分析检测ADM。另外,在选取的多种潜在干扰成分分析中,常见的金属离子、糖类和氨基酸类在高浓度下对ADM的分析干扰影响几乎可以忽略,该方法还可以避免传统荧光分析法中的自发荧光背景和散射光的干扰,印证了该方法具有较高的灵敏度。(3)基于电子间相互作用的原理,通过自组装的方式合成了PDDA/Mn:ZnS QDs复合物,并对该复合物进行了发光性能、尺寸及表面电位分析。结果表明,该复合物在PDDA改性修饰后磷光发射强度有很大提升,同时,对ADM的分析能力亦有明显扩大。在优化实验条件的基础上,PDDA/Mn:ZnS QDs复合物的磷光强度在ADM的存在下猝灭程度明显,其强度的变化与ADM的浓度在0.5-64.0?M范围内线性良好,检测限0.45?M,相关系数0.9932。通过分析PDDA/Mn:ZnS QDs复合物与ADM相互作用的紫外吸收光谱、Zeta电位、磷光图谱,对量子点识别分析ADM的可能机制进行了探讨。最后,该RTP法成功的应用到人血清样品中ADM的分析检测,平均回收率为98.3-101.1%。
【关键词】：量子点 室温磷光 阿霉素 聚二烯丙基二甲基氯化铵 纳米传感器
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：R927;O657.3
【目录】：

• 中文摘要3-5
• 英文摘要5-9
• 1 绪论9-33
• 1.1 阿霉素及其研究应用概述9-10
• 1.2 阿霉素的分析方法研究现状10-12
• 1.3 量子点及其生物应用研究12-22
• 1.3.1 量子点的光学特性12-14
• 1.3.2 量子点的合成及表面化学14-15
• 1.3.3 量子点的生物应用研究15-22
• 1.4 锰掺杂量子点的合成及应用概述22-32
• 1.4.1 锰掺杂量子点的合成及发光特性23-27
• 1.4.2 锰掺杂量子点的生物应用27-32
• 1.5 论文的研究目的及内容32-33
• 2 Mn:ZnS量子点的合成、特性及表征33-41
• 2.1 引言33
• 2.2 材料和试剂33
• 2.3 仪器设备33-34
• 2.4 Mn:ZnS量子点的合成34-35
• 2.5 L-Cys包覆的Mn:ZnS QDs的光谱特性35-36
• 2.6 量子点的形貌表征36-37
• 2.7 量子点实验条件优化37-40
• 2.7.1 反应液pH值的确定37
• 2.7.2 反应陈化时间的确定37
• 2.7.3 缓冲体系pH值的确定37
• 2.7.4 量子点分析时间的确定37-40
• 2.8 本章小结40-41
• 3 基于Mn:ZnS QDs的RTP法检测阿霉素41-51
• 3.1 引言41
• 3.2 材料及试剂41
• 3.3 试样组成及测试步骤41
• 3.4 细胞代谢液及预处理41-42
• 3.5 Mn:ZnS QDs作为RTP探针对ADM线性分析42-43
• 3.6 抗干扰分析43-44
• 3.7 加标回收分析44
• 3.8 细胞代谢液中的ADM分析44-46
• 3.9 RTP法检测ADM的机制分析46-49
• 3.10 本章小结49-51
• 4 基于PDDA/Mn:ZnS QDs复合物的RTP法检测阿霉素51-61
• 4.1 引言51
• 4.2 材料及试剂51
• 4.3 PDDA/Mn:ZnS QDs复合物的合成51-54
• 4.4 分析方法及样品预处理54
• 4.5 PDDA/Mn:ZnS QDs复合物的条件优化54-56
• 4.6 PDDA/Mn:ZnS QDs RTP探针分析ADM56-57
• 4.7 干扰分析57-58
• 4.8 血清样品分析58
• 4.9 PDDA/Mn:ZnS QDs复合物RTP法检测ADM的机制分析58-59
• 4.10 本章小结59-61
• 5 结论与展望61-63
• 5.1 结论61-62
• 5.2 展望62-63
• 致谢63-65
• 参考文献65-75
• 附录75

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