模拟地表水中氧化石墨烯的团聚沉降与细菌毒性效应

发布时间：2020-06-02 21:42

【摘要】：氧化石墨烯(GO)作为一种新型功能纳米材料,在其生产使用过程中,被越来越多地释放到环境中,带来潜在的生态风险。许多学者已经研究了GO在单盐溶液中的团聚沉降以及在超纯水和培养基中对细菌的致毒作用,但是这难以准确反映GO在多种盐离子共存的环境水体中的团聚行为和细菌毒性。本文研究了GO在合成软水中的团聚沉降行为,探讨了多离子共存时GO的团聚沉降及其机制;进一步研究了GO在合成软水、中等硬水和硬水中团聚前后对大肠杆菌的毒性效应,分析了GO团聚和水硬度对毒性效应的影响。获得如下研究结果:(1)GO在软水中的团聚具有浓度依赖性,低浓度团聚而高浓度稳定悬浮,这与其在单盐溶液(NaCl和CaC12)中的团聚规律相反。究其原因,软水中的Ca2+、Mg2+和HCO3-在GO表面形成了CaMg(C03)2纳米颗粒,并通过桥连作用促进了低浓度GO的团聚沉降,但高浓度GO片上颗粒的数量较少且尺寸较小,无法聚沉GO。(2)调节pH会影响软水中HCO3-的浓度而影响GO片上CaMg(C03)2纳米颗粒的形成,从而改变GO的团聚沉降行为;酸性条件下,难以形成CaMg(C03)2纳米颗粒,GO团聚沉降随浓度增加而增强,中性和碱性条件下相反。中等硬水和硬水中,由于离子强度较大,离子压缩双电层诱导GO团聚起主导作用,因此GO浓度越高越有利于团聚,与单盐溶液中的团聚规律一致。(3)GO悬液的细菌毒性随水硬度增加而增加,但团聚后毒性降低。GO在软水、中等硬水和硬水中超声悬浮后(团聚前)对大肠杆菌的3 h半抑制浓度(IC50)分别是12.2±2.2、8.5±1.5和4.0±1.0 mg/L;三种模拟地表水中GO悬液震荡24 h后(团聚后)对大肠杆菌的3 h IC50值分别提高到40.3±6.9、15.9±2.2和7.5±1.5 mg/L。(4)分散悬浮的GO片层会包裹大肠杆菌,其锋利的边缘会切割细胞膜,破坏细胞膜的完整性,产生毒性效应。水硬度增加会促进GO与细菌间的接触团聚,毒性效应增强;但GO自相团聚后,与细菌的界面作用和毒性效应降低。
【图文】：

白线,剖面图,形貌,厚度

２．２．１邋ＧＯ的理化特征逡逑ＧＯ是一种二维的片状纳米材料，通过ＡＦＭ测量得到所制备的ＧＯ片尺寸逡逑为丨．８７±０．６４，（图２－２Ａ）。由于单层ＧＯ的理论平均厚度约为ｌｎｍ［９５’９６】，测逡逑量得到的ＧＯ层厚度（１．５邋±０．６邋ｎｎｉ，图２－２邋Ｂ）显示分散在水中的ＧＯ片主要以逡逑单层或双层的形式存在。从ＳＥＭ邋（图２－２邋Ｃ）和ＴＥＭ邋（图２－２邋Ｄ）照片中可观察逡逑到ＧＯ片上有褶皱存在。逡逑ｗ邋ｒ逡逑ｉ逦１０逦２０逦３０逦４０邋ｍ逡逑Ｐｈａｓｅ逦１０邋ｕｍ逦－２」逦逦逡逑图２－２邋ＡＦＭ邋（Ａ、Ｂ）、ＳＥＭ邋（Ｃ）和ＴＥＭ邋（Ｄ）对ＧＯ形貌的表征（图ｌｉ的ＧＯ厚度逡逑剖面图来自图Ａ白线处的ＧＯ片）逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋２－２邋Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ＧＯ邋ｓｈｅｅｔｓ邋ｂｙ邋ＡＦＭ邋（Ａ，邋Ｂ），邋ＳＥＭ邋（Ｃ），邋ａｎｄ邋ＴＥＭ邋（Ｄ）．邋Ｉ＇ｈｅ逡逑ｔｈｉｃｋｎｅｓｓ邋ｐｒｏｆｉｌｅ邋ｉｎ邋ｐａｎｅｌ邋Ｂ邋ｗａｓ邋ｔａｋｅｎ邋ａｌｏｎｇ邋ｔｈ

光谱图,光谱,羧基,环氧基

—１、１２２２邋ｃｍ－１和１０５３邋ｃｍ“处具有吸收峰（图２－３），分别对应Ｏ－Ｈ、逡逑－ＣＨ２－／－ＣＨ３、Ｃ＝０（羧基／羰基）、Ｃ＝Ｃ、Ｃ－Ｏ邋（羧基）、Ｃ－０（环氧基／醚）和Ｃ－０邋（烷氧逡逑基／醇）［３１，９７］。这表明ＧＯ具有丰富的官能团，包括羧基、羟基、羰基和环氧基等。逡逑１７２０ｃｍ邋１｜１：＇９（）１３８＊｜邋１２２２逡逑Ｃｍ邋Ｃｍ逦Ｖ逡逑２８７０邋ｃｍ邋ｉ逦＼逡逑２９２０邋ｃｍ１逦，ｒ＼／邋ａ邋＼，ｒ＾ｆ邋１０５３逡逑１邋—１逦／／0／／！／邋Ｕ－＂１逡逑，邋ｖ邋ＣＨ逦（■美’邋／邋（＝）邋＼邋，°基，逡逑＼逦／逦＾逦ＣＨ＾逦ｃ＝Ｃ逦Ｃ－Ｏ邋醇）逡逑＼ｘ邋＾逦（环氧基／醚）逡逑４０００逦３６００逦３２００逦２８００逦２４００逦２０００逦１６００逦１２００逦８００逦４００逡逑波数（ｃｍ－１）逡逑图２－３邋ＧＯ的ＦＴＩＲ光谱逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋２－３邋ＦＴＩＲ邋ｓｐｅｃｔｒｕｍ邋ｏｆ邋ＧＯ．逡逑通过Ｂｏｅｈｍ滴定测得的ＧＯ表面酸性官能团含量见表２－１。结果表明ＧＯ表逡逑面具有大量酸性官能团，总含量为５．４２邋±０．０２邋ｍｍｏｌ／ｇ，其中羧基是主要的官能逡逑团（３．６９±０．０７ｍｍｏｌ／ｇ）
【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X52;X171.5

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