超声辅助法制备新型FeMOR分子筛催化NO_x还原反应性能研究

发布时间：2019-07-17 20:44

【摘要】：采用超声辅助浸渍法成功合成了高铁含量的Fe MOR-5%-UL催化剂,并且测试其催化还原NO性能.研究发现在超声辅助条件下浸渍制得的催化剂可以引入更高比例的离子交换位上的孤立的Fe~(3+),这些铁离子具有更强的NO还原活性,因此超声辅助浸渍法制备的催化剂催化性能显著高于传统的离子交换法和浸渍法.其中活性最高的FeMOR-5%-UL催化剂在添加SO_2等多种气氛时,催化活性下降不显著.并且在持续100 h的汽车尾气条件下进行的稳定性实验中,FeMOR-5%-UL的催化活性没有明显下降.FeMOR-5%-UL的优异的催化活性和稳定性非常具有应用前景和研究价值.
文内图片：

图片说明：射峰(Lietal．，2008)，这表明分子筛载体在负载了铁物种后仍然能保持较好的MOＲ分子筛晶型结构．所有的离子交换法制备的FeMOＲ-WIE催化剂和铁质量分数5%以下的FeMOＲ-UL催化剂都没有观察到铁氧化物的特征衍射峰，表明铁物种在分子筛载体内外表面均匀分散，没有团聚为大块的铁氧化物(PérezＲamírezetal．，2005，Sunetal．，2006，Lietal．，2008)．超声辅助条件下制备的UL催化剂中的FeMOＲ-10%-UL和Fe质量分数大于5%的IMP催化剂显示了Fe3O4特征衍射峰，，表明浸渍法制备的分子筛中形成了大量的铁氧化物．图1FeMOＲ分子筛的XＲD衍射图Fig．1XＲDprofilesofFeMOＲzeolites3116
文内图片：

离子交换法FeMOＲ催化剂UV-vis光谱图(a．FeMOＲ-0．05-WIE，b．FeMOＲ-0．1-WIE，c．FeMOＲ-0．15-WIE)

图片说明： 8期刘冬梅等:超声辅助法制备新型FeMOＲ分子筛催化NOx还原反应性能研究3．1．2紫外可见光谱分析图2为在不同浓度下制备的FeMOＲ-y-WIE催化材料紫外可见漫反射光谱图．从图中可以看出，离子交换分子筛的紫外光的吸收主要集中在300nm以下，这归因于离子交换位上孤立的Fe3+的吸收．根据文献归属(Sunetal．，2006，PérezＲamírezet．al．2005，Marturanoetal．，2001)，一般情况下，四配位的单体Fe3+离子特征峰在300nm以下(215nm和285nm处);孔道和载体表面的八面体配位的Fex3+Oy团簇的特征峰一般在300～400nm的位置．粒径大于1nm的Fe氧化物特征峰要大于400nm以上．因此离子交换法制备的FeMOＲ-WIE分子筛材料上铁的主要存在形式是孤立的Fe3+离子，这与文献报道一致(Zhangetal．，2012)图2离子交换法FeMOＲ催化剂UV-vis光谱图(a．FeMOＲ-0．05-WIE，b．FeMOＲ-0．1-WIE，c．FeMOＲ-0．15-WIE)Fig．2UV-VisspectraofFeMOＲcatalystspreparedbyWIE(a．FeMOＲ-0．05-WIE，b．FeMOＲ-0．1-WIE，c．FeMOＲ-0．15-WIE)另一方面，浸渍法合成的FeMOＲ-x%-IMP系列样品的紫外-可见漫反射吸收(图3)主要集中300～550nm，尤其是铁含量高于5%的样品，表明分子筛中存在着大量孔道中的铁氧化物团簇体和大块的铁氧化物，这主要是由于浸渍过程中铁离子容易水解团聚成氧化物导致．对比浸渍法，采用超声浸渍法合成的FeMOＲ-x-UL系列样品在相同含量下，紫外吸收(图4和图5)相比浸渍法吸收峰向短波方向移动，更多的集中在300nm以下，说明在超声过程中分子筛中形成了更多的四配位单体Fe3+，更少的孔道和载体表面的聚合Fe3+xOy团簇和粒径大于1nm的铁氧化物．这主要是由于采用超声波处理合成的分子筛负载的铁物种的
【作者单位】：四川省环境保护科学研究院;长春理工大学化学与环境工程学院;中国科学院东北地理与农业生态研究所;
【基金】：国家自然科学基金(No.21307007,21307144) 吉林省科技厅发展计划项目(No.20140520150JH)~~
【分类号】：X701

【相似文献】