磁性纳米固体碱催化剂材料的层状前驱体法制备及催化性能研究

发布时间：2020-02-17 04:09

【摘要】：纳米催化材料具有大的比表面积、优良的表面吸附和量子尺寸效应,逐渐成为催化化学领域的研究热点。然而,在纳米催化材料的开发应用过程中也面临着一些问题,比如过于细小的颗粒具有很高的表面能,在反应体系中很容易发生团聚,反应结束后用传统的过滤、离心分离方法费时费力,且不能达到完全回收。为了克服这些缺点,研究学者们开发出了一种新型的磁性纳米固体催化剂材料。由于该催化剂材料具有磁性,利用外加磁性可以容易地将其回收再利用。在液相反应体系中利用磁性分离催化剂被认为是一个“绿色”的过程。 层状双羟基复合金属氧化物(Layered Double Hydroxide,简写为LDHs),又称为水滑石,是一种具有特殊结构的层状无机功能材料。本论文利用水滑石材料的结构特性,将其作为前驱体,制备了MgO型磁性纳米固体碱催化剂材料,对其进行了系统的分析表征,并选择丙酮和柠檬醛的羟醛缩合反应作为探针反应,考察了该催化剂材料的反应性能。 论文采用成核/晶化隔离法制备了镁铁水滑石前体,镁铁摩尔比分别为2、3和4。将前体材料分别在400℃和600℃焙烧,得到了系列MgO型磁性纳米固体碱催化剂材料。表征分析表明,400℃下焙烧制得的样品比600℃下焙烧制得的样品具有更大的比表面积,属于介孔材料。制备的催化剂材料具有强碱性吸附位,总碱量可达1.383 mmol·g-1同时,催化剂材料具有较高的磁性,最大的饱和磁化强度为Ms=4.272emu·g-1。另外,所有催化剂材料的矫顽力均小于100 Oe,说明催化剂具有良好的超顺磁性能。 碱催化反应结果表明,对于所制备的MgO型磁性纳米固体碱催化剂最适宜的丙酮柠檬醛摩尔比为5,催化柠檬醛的转化率达到83.6%,假紫罗酮的选择性为72.0%；发现400℃下焙烧制得的催化剂比600℃下焙烧制得的催化剂具有更好的催化效果；催化剂回收再利用实验表明,催化剂经3次循环使用,催化活性基本保持不变。
【图文】：

{主体层板分图1一 1LDHs的结构示意图Fig.1一 1LDHsstruetureconsistingofbrucite一 likelayersandinterlayeranionsLDHs的结构被认为是经过修正的水镁石结构【’]，由M06八面体共用边棱而形成主体层板。LDHs的化学组成可用以下通用公式表示 :[MZ+1.xM，+，(oH)z]‘+[A”汾

滑石的结构得到了再生。需要说明的是，水溶液中的阴离子不一定是水滑石前驱体中原先含有的阴离子。这是一种制备含有特殊有机/无机阴离子功能水滑石材料的好方法[20](图1一3)。通常在500℃以下焙烧水滑石其焙烧产物以实现水合重构;如果焙烧温度过高，，则焙烧产物中出现尖晶石，这时候LDHS的完全重构便不能实现。九脚”而瞰执川‘p讨酬d七翎七嘴d们旷魂O。裸C上卜朴理树礁石d心”柱d，0刀，口伽十.叼沁对:口吞翔a介护。”荡R盛川路t曰L公U肇肇瓣撇罐黝瓣鬓黝翼纂黝黝黝瓢瓢厂嘉，。一，图1一3再水合重构法插层示意图Fig.1一 3Illustrationsofinterealationbyusingrehydrationmethod3.4水热合成法
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2011
【分类号】：O643.36;TB383.1

【相似文献】

相关期刊论文 前10条

1 吴都督;陈稚;李尚德;贾振斌;;固体碱催化合成乙酰乙酸甲酯[J];精细石油化工;2010年05期

2 肖孝强;;Cu/MMT催化剂的制备及催化性能[J];出国与就业(就业版);2011年12期

3 张秋云;吴祖志;王译婕;肖绣;周开志;马培华;;固体碱催化菜籽油合成生物柴油的研究[J];农业机械;2011年23期

4 曾珊珊;林鹿;彭林才;;固体酸SO_4~(2-)/TiO_2催化葡萄糖制备乙酰丙酸甲酯[J];现代食品科技;2011年07期

5 士丽敏;储伟;;Zn、Mo对CuCo基催化剂合成低碳醇性能的促进作用[J];分子催化;2011年04期

6 王奎;蒋剑春;孙康;李翔宇;高一苇;;活性炭负载固体碱催化剂催化制备蔗糖酯[J];化学反应工程与工艺;2011年02期

7 刘春生;李哲武;王婧;罗根祥;;磷钨酸铋催化合成油酸甲酯[J];当代化工;2011年08期

8 董彦杰;;流动注射化学发光法研究PAN对鲁米诺-亚铁氰化钾反应的催化性能[J];安庆师范学院学报(自然科学版);2011年02期

9 吴都督;陈稚;李尚德;贾振斌;;固体碱碱性位对碳酸二甲酯与环己酮合成反应的影响[J];石油化工;2010年12期

10 黄艳辉;王聪;李海燕;;高效氧化亚铜/多壁碳纳米管亚微米复合球的制备及其性能研究[J];厦门大学学报(自然科学版);2011年04期

相关会议论文 前10条

1 孙华;李胜清;刘俊超;陈浩;刘汉兰;;硅胶固定化1-己基-3-烯丙基咪唑硫酸氢盐的制备及其在催化酯化反应中的应用[A];中国化学会第26届学术年会绿色化学分会场论文集[C];2008年

2 顾剑江;杨蓓玉;赵峰;菅睿琪;菅盘铭;;Co、Ce、Mn掺杂MCM-41的合成、表征及催化性能研究[A];第八届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2011年

3 张生生;朱红;;添加WC对质子交换膜燃料电池Pt／C催化剂性能影响研究[A];第七届全国氢能学术会议论文集[C];2006年

4 张生生;朱红;;添加WC对质子交换膜燃料电池Pt／C催化剂性能影响研究[A];第七届全国氢能学术会议专辑[C];2006年

5 谢伟;姚明恺;刘月明;汪玲玲;吴鹏;;表面活性剂体系Ti-MWW分子筛的合成[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集（下）[C];2007年

6 杨春清;李振国;周仁贤;;Pd负载量对ACZ复合氧化物催化剂三效催化性能的影响[A];第六届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2009年

7 贾永光;姜健;王鲲鹏;柳凌艳;常卫星;李靖;;嵌段共聚物负载钯催化剂的制备,表征及其催化性能研究[A];第十六届全国金属有机化学学术讨论会论文集[C];2010年

8 赵静;颜其洁;;负载型CuO/LaMnO_(3+λ)催化剂对CO+NO反应的催化性能[A];中国化工学会2003年石油化工学术年会论文集[C];2003年

9 常铮;李峰;Evans DG;Forano C;De ROY M;段雪;;稀土元素Ce的引入对铜基水滑石结构及催化性能的影响[A];第2届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2005年

10 胡风平;沈培康;;直接醇燃料电池用新型催化剂载体的研究[A];第二十七届全国化学与物理电源学术年会论文集[C];2006年

相关重要报纸文章 前10条

1 杨俊林邋高飞雪 向畅;我国研究人员发现纳米碳管独特的催化性能[N];光明日报;2007年

2 宁彬 赵体威;中国石化获国家技术发明一等奖[N];中国石化报;2006年

3 王伟;酞菁类配合物的设计合成及其对锂/亚硫酰氯电池体系的催化性能研究 获2006年国家自然科学基金资助项目[N];科技日报;2007年

4 本报记者 米根孝;PAL材料 亟待综合研发[N];中国民族报;2003年

5 曹金龙 刘伟;沧炼全力增产柴油保夏收[N];中国石化报;2006年

6 ;中科院上海硅酸盐所稳定纳米催化材料有新招[N];中国高新技术产业导报;2006年

7 本报记者　 王玲;二十年磨一剑[N];经济日报;2006年

8 杲罡;夏季儿童应多吃醋少吃凉[N];中国中医药报;2007年

9 本报记者　　武卫政;石化领域的发明一等奖[N];人民日报;2006年

10 郑伟;灵活型加氢裂化催化剂可望产业化[N];中国化工报;2008年

相关博士学位论文 前10条

1 陈红波;ZrB_2基超高温陶瓷材料催化/氧化性能研究[D];哈尔滨工业大学;2011年

2 张东升;P改性HZSM-5分子筛上乙醇脱水制乙烯反应的催化性能研究[D];天津大学;2009年

3 王晓星;多级孔TS-1沸石的合成、表征及催化性能研究[D];大连理工大学;2011年

4 袁晓玲;氮掺杂多孔炭材料的制备、表征及性能研究[D];吉林大学;2012年

5 谢伟;Ti-MWW钛硅分子筛合成新方法及其催化性能的研究[D];华东师范大学;2011年

6 朱凤霞;功能化有序介孔硅材料的制备及其在绿色有机合成中的应用[D];上海师范大学;2011年

7 赵斌;镍系钙钛矿同时去除氮氧化物和碳烟颗粒的催化性能[D];天津大学;2010年

8 纪永军;核壳结构及含介孔分子筛的合成和催化性能的研究[D];华东师范大学;2012年

9 孙辉;固体碱催化植物油制备生物柴油的基础研究[D];浙江大学;2012年

10 李春芳;有机硅树枝状大分子—过渡金属络合物的合成与催化性能研究[D];山东大学;2005年

相关硕士学位论文 前10条

1 宋芳艳;磁性纳米固体碱催化剂材料的层状前驱体法制备及催化性能研究[D];北京化工大学;2011年

2 邹丹;催化精馏用填料型固体碱催化剂的制备研究[D];长春工业大学;2010年

3 周建;碳纳米管复合粒子的制备及其对高氯酸铵热分解性能研究[D];南京理工大学;2005年

4 喻铃;新型杂原子β和全硅β分子筛的合成、表征和催化性能研究[D];湖南师范大学;2006年

5 李俭平;手性双VA唑啉、手性不对称席夫碱配体和配合物的合成、表征及不对称催化性质研究[D];西北大学;2006年

6 徐玉然;单分散介孔复合催化材料的制备与催化性能研究[D];华东理工大学;2011年

7 查春鸿;甘三酯酯交换反应固体碱催化剂的研究[D];北京化工大学;2010年

8 韩福勇;镧钴稀土钙钛矿型催化剂的制备与催化性能研究[D];汕头大学;2011年

9 程月;固体碱催化剂的制备及表征[D];长春工业大学;2011年

10 梁东;固体碱催化剂的制备及其催化合成异佛尔酮的反应性能研究[D];大连理工大学;2011年

本文编号：2580311