载钯石墨相氮化碳液相催化加氢脱氯的研究

发布时间：2017-11-19 12:34

  本文关键词：载钯石墨相氮化碳液相催化加氢脱氯的研究

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【摘要】：世界人口的不断增长,促进了农业的大规模发展,而农药在农业中的使用必不可少。2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)作为一种除草剂,可除去多种杂草以保护农作物正常生长。其优良的性能使其成为目前世界上最常用的除草剂之一,然而由此导致的环境问题也日益严重。2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)是2,4-D的合成中间体,是一种难生物降解的氯代有机污染物,其毒性大、且具有致癌性,在化工生产中的大量使用同样导致严重的污染,是美国环保署(USEPA)公布的优先控制环境污染物之一。因此,如何实现其高效去除是目前国内外的研究重点。液相催化加氢脱氯技术具有反应速率快、条件温和、产物选择性高、无二次污染等优势,在水处理中显示了一定的应用潜力。本论文选取石墨相氮化碳为载体,以不同方法制备了新型载钯石墨相氮化碳催化剂,对所得材料进行了XRD、TEM、Zeta 电位、 XPS、N2吸附-脱附、ICP、CO吸附、元素分析等表征,同时研究了其对2,4-DCP和2,4-D的脱氯效果,探讨制备方法和反应条件对催化加氢脱氯效率的影响。论文主要结论如下：将不同制备方法得到的Pd/g-C3N4催化剂用于2,4-DCP的液相加氢脱氯反应。光沉积法制得的催化剂比浸渍法制得催化剂具有更高的催化活性,这主要是由于光沉积法制备的催化剂表面Pd粒子大小和分散更加均匀,而浸渍法负载的Pd发生了明显的团聚现象,从而导致了催化活性的差异。增加Pd负载量会使得单位质量催化剂的催化加氢脱氯效率有所提高,但单位质量Pd的利用率则大幅下降,这也与Pd在载体表面的分布及团聚现象有关。此外,酸性条件有利于催化加氢反应的进行,但回用效果却不及碱性条件下回收的催化剂,这与反应过程中产生的HCl对活性中心的不良影响有关,碱性条件可迅速中和材料表面聚集的HCl,有利于保障催化剂的稳定性。利用沉积沉淀法制备得到Pd/g-C3N4催化剂,变化NaBH4加入比例,改变催化剂中Pd2+/(Pd2++Pd0)的比例,研究Pd2+与Pd0在催化加氢脱氯中的作用。结果表明,Pd/g-C3N4催化剂中的Pd0可将氢气转化成具有强还原性的活性氢,而Pd2+的存在有利于C-C1键的断裂。同时,提高负载量,可改变催化剂表面Pd粒子的大小。大颗粒的Pd粒子利于形成P-PdH,从而提高催化加氢脱氯的效率。此外,对比不同反应底物(一氯苯氧乙酸,二氯苯氧乙酸和三氯苯氧乙酸)时,发现氯原子增多不利于脱氯的进行,且难易程度与苯环的取代位有关。
【学位授予单位】：南京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ426;X592

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本文编号：1203593