尿素辅助水热预处理对玉米秸秆酶解糖化及暗发酵产氢的影响研究

发布时间：2020-11-16 09:32

　　 玉米秸秆是我国主要的农业废弃物,年产量达到了8.4亿吨。目前大多数玉米秸秆都被直接燃烧,玉米秸秆的直接燃烧带来了严重的环境问题和资源浪费,并且事故频发。玉米秸秆的主要利用方式有四种:饲料化,基料化,肥料化,能源化。在秸秆能源化中,将秸秆用于厌氧生物暗发酵产氢具有环境友好、可生产清洁能源等优点,被认为是玉米秸秆综合利用最有效的方式之一。然而,玉米秸秆稳定的纤维素-木质素-半纤维素化学交联结构,导致对发酵不利的木质素很难被去除,发酵用的多聚糖也很难被微生物所利用。因此,加强玉米秸秆原料预处理和秸秆厌氧生物暗发酵产氢关键技术的研究,对提高玉米秸秆厌氧发酵工程综合经济效益,改善生态环境,促进低碳循环农业发展,具有十分重要的意义。一些预处理方法,例如机械粉碎,蒸汽爆破,酸碱处理等已经被证明能够有效的去除部分木质素,降低纤维素的结晶度,提高比表面积和酶促糖化效率。但是目前还没有报道关于尿素辅助水热预处理对玉米秸秆酶促糖化效率的研究。本论文针对水热温度(120℃-180℃),反应时间(0-60min),尿素浓度(0-4%),固液比(5%-15%)四个因素进行了玉米秸秆预处理单因素实验。主要研究了玉米秸秆的尿素辅助水热预处理对木质素的去除率和酶促糖化效率以及比能耗的影响。除此之外,测量了预处理前后玉米秸秆中的纤维素、半纤维素和木质素三种组分的含量,并观察了X射线衍射(XRD),傅利叶红外光谱(FTIR),扫描电镜(SEM)来分析玉米秸秆的物理化学特性和表观形态。最后经过暗发酵产氢实验,检测最适酶解糖化条件下的氢气得率,并进行比较分析。通过实验发现玉米秸秆经过尿素辅助水热预处理可以有效的提高木质素去除率和酶促降解还原糖回收率。尿素辅助水热预处理组的pH值为9.08,明显不同于水热处理组(4.60)和尿素处理组(5.71)。尿素辅助水热预处理组的最大木质素去除率为69%,酶促降解还原糖回收率为41%。相对于水热预处理组29%的还原糖回收率和44%的木质素去除率有明显的提高。尿素辅助水热预处理能有效的去除玉米秸秆中的木质素,保留纤维素和半纤维素。通过对XRD的分析发现,纤维素的结晶度降低,表明尿素辅助水热预处理能有效的打破玉米秸秆的结构,使其变得更加松散。通过对FTIR的分析,发现经尿素辅助水热预处理后的代表木质素的官能团吸收峰下降或者消失,部分代表半纤维素的吸收峰上升。代表纤维素的官能团下降,说明木质素结构被打破或者被去除,大部分半纤维素被保留,纤维素分子间的作用力明显减弱。通过发酵产氢实验发现,经尿素辅助水热预处理的玉米秸秆的产氢量明显高于其他各组。结合对预处理比能耗的计算和分析,表明尿素辅助水热预处理法是可行的,对去除木质素和促进酶促降解产生还原糖具有良好的效果。在此基础上,通过响应面优化实验设计得到玉米秸秆的尿素辅助水热预处理的最优条件:预处理温度为178.2℃,维持时间为27.2min,尿素浓度为2.01%,固液比为7.61%,此时的秸秆预处理比能耗(能耗/还原糖回收率)为7.17。总的来说,尿素辅助水热预处理对于促进玉米秸秆的木质素去除、酶促糖化以及后续的暗发酵产氢而言是一个非常有潜力的方法。
【学位单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2020
【中图分类】：S216
【部分图文】：

第1章绪论3聚糖也很难被后续的水解酶或者发酵菌利用[12]，严重影响了玉米秸秆的生物降解性能，还原糖的产量以及后续产气的稳定性。1.2秸秆生物质的组成对其生物转化的影响玉米秸秆由纤维素、半纤维素、木质素、灰分，以及一些非结构性成分组成[13]。纤维素和半纤维素之间通过氢键连接，半纤维与木质素之间通过共价键连接，各成分联系紧密，共同构成了复杂的交联结构[14]。1.2.1秸秆生物质的组成（1）纤维素纤维素由葡萄糖组成，是世界上最丰富的有机物。一般条件下，由于纤维素分子间存在氢键，不溶于水和一般有机溶剂，不溶于稀碱溶液，酸性条件下易水解。一定条件下，纤维素可以与水反应分解成葡萄糖。具体反应机制如图1.1所示。图1.1木质纤维素结构[15]（2）半纤维素

第2章尿素辅助水热预处理对玉米秸秆木质素去除及酶解糖化效果研究15尿素辅助水热预处理在250mL的不锈钢反应釜里（如图2.1所示）进行，反应釜配备一个加热套、嵌入式温度传感器和一个磁力搅拌器，容量是250mL。实验加入的蒸馏水量是150mL。称取一定质量的尿素加入150mL去离子水配制成尿素溶液，用磁力搅拌器将玉米秸秆和尿素溶液搅拌均匀后，在转速为500rpm下进行反应。使用能耗计（如图2.2）检测预处理开始至结束时各实验组实验消耗的总能量。待反应结束，将反应釜降至室温，取出反应釜中的混合液，进行固液分离，并对固体样品充分清洗；将分离得到的固体样品烘干至恒重，用于后续的分析。预处理中反应釜的压力随温度的升高而升高[52]。实验在同等条件下重复三次。通过以下（表2.4）四个因素的实验来研究尿素辅助水热预处理对木质素的去除效果，以及预处理后秸秆样品的酶解糖化效率：表2.4预处理因素和水平因素水平水热温度（℃）25（对照）、120、140、160、180维持时间（min）0、15、30、45、60、尿素浓度（%）0、0.5、1、2、3固液比（%）5、10、15图2.1水热反应釜图2.2能耗计图2.3酶解糖化实验将尿素辅助水热预处理后的固体秸秆样品在恒温震荡培养摇床里进行酶促降解实验（如图2.3），检测6、12、18、24、36、48h的还原糖浓度，绘制出酶促降解还原糖浓度图线，并计算出还原糖回收率。通过以上（表2.4）四个因素的实验来研究尿素辅助水热预处理对酶促降解还原糖的效果并计算酶促降解时间为48h时的还原糖回收率。

第2章尿素辅助水热预处理对玉米秸秆木质素去除及酶解糖化效果研究15尿素辅助水热预处理在250mL的不锈钢反应釜里（如图2.1所示）进行，反应釜配备一个加热套、嵌入式温度传感器和一个磁力搅拌器，容量是250mL。实验加入的蒸馏水量是150mL。称取一定质量的尿素加入150mL去离子水配制成尿素溶液，用磁力搅拌器将玉米秸秆和尿素溶液搅拌均匀后，在转速为500rpm下进行反应。使用能耗计（如图2.2）检测预处理开始至结束时各实验组实验消耗的总能量。待反应结束，将反应釜降至室温，取出反应釜中的混合液，进行固液分离，并对固体样品充分清洗；将分离得到的固体样品烘干至恒重，用于后续的分析。预处理中反应釜的压力随温度的升高而升高[52]。实验在同等条件下重复三次。通过以下（表2.4）四个因素的实验来研究尿素辅助水热预处理对木质素的去除效果，以及预处理后秸秆样品的酶解糖化效率：表2.4预处理因素和水平因素水平水热温度（℃）25（对照）、120、140、160、180维持时间（min）0、15、30、45、60、尿素浓度（%）0、0.5、1、2、3固液比（%）5、10、15图2.1水热反应釜图2.2能耗计图2.3酶解糖化实验将尿素辅助水热预处理后的固体秸秆样品在恒温震荡培养摇床里进行酶促降解实验（如图2.3），检测6、12、18、24、36、48h的还原糖浓度，绘制出酶促降解还原糖浓度图线，并计算出还原糖回收率。通过以上（表2.4）四个因素的实验来研究尿素辅助水热预处理对酶促降解还原糖的效果并计算酶促降解时间为48h时的还原糖回收率。
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本文编号：2885952