基于机器学习的金属载体相互作用和分子吸附研究

发布时间：2023-09-13 20:53

　　随着实验和计算技术的飞速发展,研究中产生的科学数据呈现爆炸性的增长,现代科学研究已经逐渐进入到以机器学习技术为核心的第四范式。近年来,机器学习方法被广泛地应用于各个领域,取得了显著的成功。多相催化与人类社会的发展息息相关,是解决现代能源、环境等问题的核心技术,机器学习等方法的兴起也为理论研究催化机理和筛选催化剂提供了新的机遇。本文中,我们将使用机器学习方法来研究多相催化中的一些重要问题,如氧化物负载的金属纳米催化剂中的金属载体间相互作用问题,以及合金催化剂表面的化学吸附问题。具体内容如下:(1)对于金属载体间相互作用,我们提出了一个基于数据驱动方法的方程自动发现工作框架。通过收集大量金属/氧化物界面粘附能数据构成数据集,使用基于压缩感知的SISSO方法训练得到有物理意义的预测方程,进一步通过理论推导可以理解数据驱动方程的含义。该工作流程具有一般性,可以应用于更多科学问题的研究当中。(2)利用数据驱动的预测方程,可以快速地预测大量未知体系的金属载体间相互作用强弱,并将其中的化学键定量地区分为金属-氧相互作用(MOI)和金属-金属相互作用(MMI)。根据粘附能的预测结果,进一步计算了氧化物...

【文章页数】：96 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 引言
    1.1 研究背景
    1.2 金属与载体间相互作用
        1.2.1 金属与载体间相互作用的提出和分类
        1.2.2 金属与载体间相互作用对催化性质的影响
        1.2.3 金属与载体间相互作用的影响因素
        1.2.4 强金属载体间相互作用和界面限域效应
    1.3 金属和合金表面上的吸附
        1.3.1 d带中心理论和线性比例关系
        1.3.2 BEP关系和火山型曲线
        1.3.3 合金催化剂及其表面的吸附
    1.4 机器学习方法在催化研究中的应用
    1.5 本论文的研究目的和内容
第2章 理论方法简介
    2.1 机器学习概述和研究流程
        2.1.1 机器学习的概述和任务分类
        2.1.2 机器学习在研究中的工作流程
    2.2 机器学习算法
        2.2.1 基于压缩感知的SISSO算法
        2.2.2 决策树和随机森林
        2.2.3 核岭回归和支持向量回归
        2.2.4 神经网络
    2.3 第一性原理计算
        2.3.1 基本原理简介
        2.3.2 方法概述
第3章 金属与载体间相互作用的方程发现
    3.1 引言
    3.2 界面粘附能的数据驱动方程
        3.2.1 数据集的构建
        3.2.2 数据驱动方程的建立
    3.3 数据驱动方程的应用
        3.3.1 金属/氧化物界面粘附能的预测
        3.3.2 金属纳米粒子的接触角
        3.3.3 金属负载的氧化物薄膜和界面限域催化
    3.4 本章小结
第4章 基于机器学习的合金催化剂表面吸附能预测
    4.1 引言
    4.2 计算方法
        4.2.1 数据集和预处理过程
        4.2.2 机器学习方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 线性比例关系
        4.3.2 不同机器学习算法的评估
        4.3.3 SISSO+RFR预测吸附能
    4.4 本章小结
第5章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
参考文献
致谢



本文编号：3845877